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第一作者：Emma Vargo

通訊作者：徐婷教授

通訊單位：加州大學(xué)伯克利分校

研究背景

納米顆粒、聚合物和小分子的混合物可自組裝成具有結(jié)構(gòu)依賴性特性的光學(xué)、磁性和電子器件。然而，多組分納米復(fù)合材料的配方與其組裝結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系十分復(fù)雜，無法通過理論來預(yù)測(cè)。目前，納米復(fù)合材料器件的設(shè)計(jì)都是通過反復(fù)實(shí)驗(yàn)試錯(cuò)來完成的。機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）方法是一種引人注目的替代方案，因?yàn)樗苫诂F(xiàn)有數(shù)據(jù)集來映射高維空間。該方法不依賴于已知參數(shù)之間的關(guān)系，因此適用于沒有堅(jiān)實(shí)理論基礎(chǔ)的復(fù)雜系統(tǒng)。

文章簡(jiǎn)介

在此，美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校徐婷教授等人應(yīng)用一系列ML方法來研究三元納米復(fù)合材料的自組裝和相行為，該材料由二嵌段共聚物（聚苯乙烯-b-聚4-乙烯基吡啶，縮寫為PS-b-P4VP）、氫鍵小分子（3-十五烷基苯酚，縮寫為PDP）和帶有烷基配體的氧化鐵納米顆粒（NP）組成。其中，作者基于595張納米復(fù)合薄膜的原子力顯微鏡（AFM）圖像組成的數(shù)據(jù)集訓(xùn)練ML模型：首先將每個(gè)圖像轉(zhuǎn)換為描述其周期性、微疇形態(tài)、缺陷密度和對(duì)齊的矢量；然后使用統(tǒng)計(jì)和ML技術(shù)探索輸入和輸出參數(shù)之間的相關(guān)性；最后基于ML模型來預(yù)測(cè)具有新成分的納米復(fù)合材料的形態(tài)，該模型在9個(gè)案例中有7個(gè)是成功的。

這些預(yù)測(cè)為納米復(fù)合材料系統(tǒng)提供了新的見解，表明ML技術(shù)有可能顯著簡(jiǎn)化復(fù)雜系統(tǒng)的設(shè)計(jì)。這項(xiàng)研究以“Using Machine Learning to Predict and Understand Complex Self-Assembly Behaviors of a Multicomponent Nanocomposite”為題發(fā)表于材料頂級(jí)期刊Advanced Materials。

徐婷教授AM: 機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)多組分納米復(fù)合材料的自組裝

圖文詳情

要點(diǎn)1：相行為關(guān)系

作者探討了包含三個(gè)構(gòu)建塊的復(fù)雜混合物的相行為，共混物由PS-b-P4VP嵌段共聚物（BCP）、氧化鐵NP和PDP小分子組成并通過溶劑蒸氣退火處理。當(dāng)添加的PDP超過4VP鍵合位點(diǎn)時(shí)，未鍵合的PDP分子與混合物中的所有其他成分適度混溶。該系統(tǒng)重新分配PDP的能力導(dǎo)致整個(gè)納米復(fù)合材料系統(tǒng)的配方靈活性，并允許有序地結(jié)合具有各種尺寸、形狀和核心化學(xué)成分的NPs。這種三元混合物的可能成分和加工條件占據(jù)了極大的參數(shù)空間，沿任何一對(duì)變量的2D切片揭示了復(fù)雜、交織的相互作用。

圖1. 三元納米復(fù)合體系的組成、圖像及參數(shù)空間

要點(diǎn)2：圖像分析

作者使用的自動(dòng)圖像分析流程如下：首先，作者通過徑向積分每個(gè)AFM圖像的快速傅里葉變換發(fā)現(xiàn)微疇周期性和平均晶粒尺寸。接下來，將灰度顯微圖像簡(jiǎn)化為二值圖像，連接的微疇被分組在一起且計(jì)算暗疇與亮疇的總體比率。作者將暗疇的面積分?jǐn)?shù)稱為“微疇比”（r_D），晶粒尺度分析使用滑動(dòng)窗口技術(shù)對(duì)AFM圖像中的區(qū)域進(jìn)行分類。在整個(gè)圖像上光柵化一個(gè)周期的方形窗口，并在每個(gè)子圖像中識(shí)別微疇形態(tài)。然后，使用標(biāo)記的子圖像矩陣來確定圖像中存在的形態(tài)。最后，微疇尺度分析需要處理每個(gè)單獨(dú)的微疇特征，通過將微疇減少到單像素骨架并測(cè)量其連通性來識(shí)別末端和連接缺陷。

圖2. 圖像分析流程及數(shù)據(jù)集缺陷

包含近600張AFM圖像的數(shù)據(jù)集是了解納米復(fù)合材料系統(tǒng)的重要資源，但它仍存在以下不足：首先，AFM僅探測(cè)3D結(jié)構(gòu)的頂面，因此仍需要橫截面顯微鏡或X射線散射來確認(rèn)微疇形態(tài)。盡管可推斷出3D結(jié)構(gòu)，但此處選擇了使用2D描述符標(biāo)記圖像：“線條”、“點(diǎn)”和“無特征”。此外，AFM圖像的收集時(shí)間為6年，環(huán)境、材料和加工過程中未記錄的變化都會(huì)產(chǎn)生無法解釋的差異。

要點(diǎn)3：統(tǒng)計(jì)分析

相關(guān)矩陣用于比較所有輸入和輸出變量之間的成對(duì)相關(guān)強(qiáng)度并使用皮爾遜相關(guān)系數(shù)r進(jìn)行量化。作者將r_D確定為對(duì)預(yù)測(cè)和理解最感興趣的特征，這似乎是輸入和輸出特征之間的重要聯(lián)系。由于NP和PDP分子在化學(xué)上與P4VP更相容，最初預(yù)計(jì)在薄膜表面測(cè)量的r_D將高于全樣本平均值。然而，匯總數(shù)據(jù)顯示出相反的趨勢(shì)，即真實(shí)值通常低于預(yù)測(cè)值。

圖3. 從圖像分析結(jié)果中提取的統(tǒng)計(jì)關(guān)系

根據(jù)r_D預(yù)測(cè)趨勢(shì)，預(yù)計(jì)30~40%的游離PDP被結(jié)合到典型樣本中的PS微疇中。然而，該分?jǐn)?shù)因每種納米復(fù)合材料成分而異，因?yàn)镻DP位移取決于NP尺寸和負(fù)載。因此，納米復(fù)合材料不能可靠地設(shè)計(jì)為特定的微疇形態(tài)。此外，對(duì)于任何給定的r_D，樣本都可表現(xiàn)出多種形態(tài)。為了解決這些瓶頸，作者轉(zhuǎn)向ML來研究輸入?yún)?shù)與生成的納米結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。

要點(diǎn)4：機(jī)器學(xué)習(xí)

為了識(shí)別高維參數(shù)空間中的有用關(guān)系，作者使用ML技術(shù)來擬合每個(gè)輸出值。盡管輸入和輸出具有連續(xù)性，但基于隨機(jī)森林回歸器（RFR）的模型在參數(shù)空間內(nèi)繪制了清晰的邊界，似乎產(chǎn)生了最好的預(yù)測(cè)。作者觀察到預(yù)測(cè)精度從根本上受實(shí)驗(yàn)精度的限制，并且不同輸出量的模型性能差異主要是由實(shí)驗(yàn)再現(xiàn)性差異驅(qū)動(dòng)的。為了理解實(shí)驗(yàn)不確定性對(duì)預(yù)測(cè)能力的影響，作者考慮引入了一個(gè)額外的χ²度量。

圖4. 隨機(jī)森林回歸器的預(yù)測(cè)質(zhì)量

此外，作者計(jì)算了每個(gè)預(yù)測(cè)輸出的基于雜質(zhì)的特征重要性：BCP分子量對(duì)于預(yù)測(cè)周期性很重要，而r_D和形態(tài)分?jǐn)?shù)更依賴于計(jì)算的成分變量。由于測(cè)得的r_D與每個(gè)形態(tài)分?jǐn)?shù)都有很強(qiáng)的相關(guān)性，作者還嘗試用較少的輸入變量預(yù)測(cè)樣本形態(tài)。r_D在很大程度上決定了納米復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)，但關(guān)鍵區(qū)別在于r_D值不能直接從納米復(fù)合材料的組成中計(jì)算，因此必須通過其他方式進(jìn)行估計(jì)。

圖5. 用于預(yù)測(cè)納米結(jié)構(gòu)的ML模型評(píng)估

一旦能夠?qū)⒍鄠€(gè)輸入?yún)?shù)展平為單個(gè)r_D預(yù)測(cè)值，就可將ML響應(yīng)函數(shù)繪制為預(yù)測(cè)相圖。作者選擇并測(cè)試了9種納米復(fù)合材料組合物，雖然不能用于定量預(yù)測(cè)且相圖也不完美，但最終在7種材料中準(zhǔn)確預(yù)測(cè)了多數(shù)相或相共存。這表明該ML模型除了以定性方式應(yīng)用于其特定訓(xùn)練集之外，還可用于將實(shí)驗(yàn)工作集中在更廣泛參數(shù)空間的有希望領(lǐng)域。

總結(jié)與展望

總之，這項(xiàng)研究代表了首個(gè)替代設(shè)計(jì)超分子納米復(fù)合器件的試錯(cuò)性試驗(yàn)的方案。作者證明了微疇比（r_D）是預(yù)測(cè)形態(tài)的關(guān)鍵參數(shù)，但不能基于每個(gè)微疇中組分的重量比來計(jì)算。RFR模型能夠基于實(shí)驗(yàn)輸入預(yù)測(cè)納米復(fù)合材料的微疇形貌，甚至可預(yù)測(cè)新的嵌段共聚物的樣本外形貌。使用預(yù)測(cè)的r_D作為輸入，最終成功預(yù)測(cè)出9個(gè)案例中出現(xiàn)的7個(gè)微疇特征類型。然而，微疇特征比率的定量預(yù)測(cè)仍然遙不可及，這可歸因于多組分混合物的固有復(fù)雜性。除了實(shí)驗(yàn)誤差之外，這種復(fù)雜性來自超分子納米復(fù)合材料的小分子再分布和動(dòng)力學(xué)依賴性。這些結(jié)果促使未來努力通過實(shí)驗(yàn)量化每個(gè)組件的空間分布及動(dòng)力學(xué)路徑，并在所有相關(guān)長(zhǎng)度尺度上表征組裝?？傊@項(xiàng)研究表明ML將成為未來納米復(fù)合材料設(shè)計(jì)的重要工具。

文獻(xiàn)信息

Using Machine Learning to Predict and Understand Complex Self-Assembly Behaviors of a Multicomponent Nanocomposite, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203168

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202203168

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徐婷教授AM: 機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)多組分納米復(fù)合材料的自組裝

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