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姜銀珠/盧星宇A(yù)FM：激活Na2FePOF中的惰性Na1位點(diǎn)以實(shí)現(xiàn)高性能鈉存儲

Na₂FePO₄F具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、易于Na⁺實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)移的二維離子通道和較高的工作電壓，在高性能儲鈉方面表現(xiàn)出巨大的潛力。盡管前景廣闊，但是其低本征電子電導(dǎo)率和有限的活性Na位點(diǎn)導(dǎo)致其倍率性能與可逆容量不甚理想，這將阻礙Na₂FePO₄F的實(shí)際應(yīng)用前景。因此，提高Na₂FePO₄F的本征電子電導(dǎo)并進(jìn)一步激活非活性Na位點(diǎn)以實(shí)現(xiàn)優(yōu)異電化學(xué)性能至關(guān)重要。

在此，浙江大學(xué)姜銀珠教授和西湖大學(xué)盧星宇研究員等人通過Cu摻雜減弱Na1-O/F結(jié)合力，降低了Na1周圍欠配位的O₂對其的影響，降低了Na位點(diǎn)的脫插電位，激活了Na₂FePO₄F中部分惰性Na1位點(diǎn)，導(dǎo)致惰性Na1活化到Na3位點(diǎn)。此外，帶隙大大減小，從而提高了本征電子導(dǎo)電性。

圖1. Na₂FePO₄F和FeCu-x的結(jié)構(gòu)表征

具體而言，該工作通過晶格摻雜實(shí)現(xiàn)了氟磷酸鹽中Na位點(diǎn)和電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控。Cu²⁺的取代，誘導(dǎo)了Na1-O/F的鍵長拉長，減弱了Na1周圍欠配位的O₂對其的影響，從而降低了Na位點(diǎn)的脫出電位，使部分惰性Na1位點(diǎn)被激活。此外，帶隙大大減小，從而提高了本征電子電導(dǎo)率。由此得到的FeCu-0.05在0.1C具有119 mAh g^-1，并且具有優(yōu)異的倍率性能。

特別地，該工作在20 C的超高倍率下達(dá)到了74.3 mAh g^?1。該結(jié)果為深入了解氟磷酸鹽的儲鈉行為提供了新的見解，并為開發(fā)先進(jìn)的嵌入型鈉離子電池正極材料提供了新的設(shè)計(jì)策略。

圖2. Na₂FePO₄F和FeCu-0.05的電化學(xué)性能

Activating the Inert Na1 Sites in Na2FePO4F Toward High Performance Sodium Storage, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202305109

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