鋰負極的使用對于固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）的能量密度超過鋰離子電池至關(guān)重要。然而，由于界面電阻大、固態(tài)界面物理接觸差，以及鋰負極的枝晶問題和體積變化，阻礙了實際應(yīng)用。

重慶大學(xué)徐朝和、王榮華、楊祖光等制備了具有連續(xù)電子/離子傳導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)的復(fù)合鋰負極，其對石榴石型Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂電解質(zhì)的潤濕性顯著提高。

圖1. 材料制備示意

具體而言，與工程化的親鋰人工層不同，作者采用市售Li箔、AlF₃和AlN作為原料，通過在石榴石型Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂（LLZTO）SSE表面的原位轉(zhuǎn)化和合金化反應(yīng)，探索了具有連續(xù)電子/離子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的高性能復(fù)合鋰負極。

由Li、Li-Al合金、LiF和/或Li₃N構(gòu)成的電子/離子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)在Li負極和SSEs之間具有良好的界面相容性，并具有優(yōu)異的親鋰性能、高離子電導(dǎo)率和Li⁺擴散系數(shù)，以及良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，從而賦予LLZTO SSE與復(fù)合鋰負極緊密的界面接觸、高電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)和低界面電阻，以及有利的鋰離子通量調(diào)節(jié)和枝晶鋰限制能力。

圖2. 半電池性能

結(jié)果，復(fù)合鋰負極的緊密界面及其高電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)賦予對稱電池在0.3 mA cm^-2下的小過電位 (45 mV)、超低界面電阻(~2.0 Ω cm²)、高臨界電流密度(1.1 mA cm^-2)，以及在25 °C下出色的循環(huán)性能（在0.1 mA cm^-2下>3000小時）。與LiFePO₄配對的SSLMB在0.1 C時提供了161.7 mAh g^-1的高放電比容量、100次循環(huán)的良好循環(huán)性能和80%的容量保持率。

此外，基于NMC811的SSLMB還可以實現(xiàn)219.5 mAh g^-1的高容量、優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。因此，這項工作為開發(fā)用于高性能SSLMB實際應(yīng)用的復(fù)合鋰負極奠定了基礎(chǔ)。

圖3. 全電池性能

Enabling an Electron/Ion Conductive Composite Lithium Anode for Solid-State Lithium-Metal Batteries with Garnet Electrolyte. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.08.041