1. Advanced Functional Materials：定制界面以增強(qiáng)高性能水系鋁離子電池

電解質(zhì)對(duì)于水系鋁離子電池(AAIBs)非常重要。然而，鋁金屬負(fù)極通常電鍍/剝離可逆性較差，導(dǎo)致使用傳統(tǒng)鋁離子電解液時(shí)庫侖效率(CE)較低且循環(huán)穩(wěn)定性較差。

電池頂刊集錦：許康、魯兵安、胡恩源、謝佳、楊勇、馮大衛(wèi)、白瑩、MatthewT.McDowell等成果！

在此，蘭州大學(xué)謝二慶教授&湖南大學(xué)魯兵安教授、Caitian Gao團(tuán)隊(duì)提出一種以聚乙二醇(PEG)為溶劑化鋁離子主骨架的新型水系鋁離子電解質(zhì)，命名為PEG-Al@H。值得注意的是，在恒電流充電過程中，通過PEG的聚合，在鋁金屬表面上產(chǎn)生了鋁電解質(zhì)界面(AEI)。事實(shí)證明，AEI作為保護(hù)層，有效減輕了水系電解液中快速動(dòng)力學(xué)引起的副反應(yīng)，防止鋁金屬負(fù)極深度腐蝕。此外，PEG破壞了電解質(zhì)中溶劑的氫鍵，延長(zhǎng)了AAIB的工作溫度。

圖1. KMF||PEG-Al@H||Al全電池的電化學(xué)性能及性能

總之，本文通過在水性酸性電解質(zhì)中添加PEG來設(shè)計(jì)半水凝膠電解質(zhì)(PEG-Al@H)。在充電過程中，PEG促進(jìn)了鋁負(fù)極上鋁電解液界面(AEI)的發(fā)展。首先，AEI作為保護(hù)層，有效減輕快速動(dòng)力學(xué)反應(yīng)引起的副反應(yīng)，防止鋁負(fù)極深度腐蝕。由于PEG會(huì)破壞溶劑的氫鍵，因此會(huì)影響電解質(zhì)的凝固點(diǎn)。結(jié)果顯示，KMF||PEG10-Al@H||Al全電池在500 mA g^-1下實(shí)現(xiàn)20000次超長(zhǎng)循環(huán)，平均庫侖效率超過95%。

此外，KMF||PEG10-Al@H||Al可以在零下溫度下運(yùn)行超過5500次循環(huán)，在1000 mA g^-1的電流密度下容量保持率為87.2%。低溫軟包電池還實(shí)現(xiàn)了16 mAh 的高容量，并在-5℃下運(yùn)行了30多個(gè)循環(huán)。本工作為水系鋁離子電池體系的未來應(yīng)用提供了新的思路。

圖2. 軟包電池的零下溫度測(cè)試

Tailoring Interface to Boost the High-Performance Aqueous Al Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202303072

**2. Journal of the American Chemical Society:固體電解質(zhì)界面的選擇性離子傳輸**

先進(jìn)充電電池中的固態(tài)電解質(zhì)界面層（SEIs）通過隔離電子，同時(shí)允許工作離子的傳輸，確保電極在超出電解質(zhì)熱力學(xué)穩(wěn)定極限的極端電位下發(fā)生可逆反應(yīng)。此外，電池膜還能根據(jù)外部刺激（如電、化學(xué)、機(jī)械和熱）選擇性地打開或關(guān)閉離子通道，從而產(chǎn)生有助于管理電池內(nèi)反應(yīng)的”門控”機(jī)制。那么，SEIs的化學(xué)和結(jié)構(gòu)能否模仿電池膜的化學(xué)和結(jié)構(gòu)，從而復(fù)制離子門控？

在此，弗吉尼亞理工林鋒教授，美國(guó)陸軍研究實(shí)驗(yàn)室許康教授，美國(guó)博伊西州立大學(xué)熊輝教授，華盛頓大學(xué)Peng Bai等團(tuán)隊(duì)通過固體電解質(zhì)界面中的選擇性離子傳輸實(shí)現(xiàn)電荷存儲(chǔ)中的可逆開關(guān)。具體而言，本工作證明SEI可以設(shè)計(jì)成具有選擇性、可切換的離子傳輸特性。

當(dāng)門打開時(shí)，工作離子通過SEI進(jìn)行傳輸，以執(zhí)行插層電池化學(xué)反應(yīng)；當(dāng)門關(guān)閉時(shí)，同樣的離子主要吸附在SEI的外表面，顯示出電容行為。開/關(guān)門開關(guān)的操作取決于SEI幾納米厚無機(jī)亞層的化學(xué)和結(jié)構(gòu)特性，這些特性對(duì)溫度、電解質(zhì)添加劑、電化學(xué)歷史、水殘留以及負(fù)極特性都很敏感。開/關(guān)門開關(guān)能以較低的感覺閾值對(duì)這些刺激做出微妙的反應(yīng)，這可解釋在其他相同條件下形成的”好”或”壞”SEI的令人費(fèi)解和矛盾的結(jié)論。

圖1. 電池中的離子傳輸

總之，該工作發(fā)現(xiàn)了SEI的一個(gè)迄今未知的方面，它可以作為熱激活傳輸門，在插層電池（門打開）和雙層電容器（門關(guān)閉）之間切換工作離子的電化學(xué)行為。熱轉(zhuǎn)換過程中富含NaF的SEI層的動(dòng)態(tài)演化是實(shí)現(xiàn)這種離子門設(shè)計(jì)的關(guān)鍵。

此外，升高的溫度還能提供克服離子傳輸能壘的熱能。含氟添加劑和含氟鹽的還原電位決定了SEI無機(jī)內(nèi)層的化學(xué)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)，從而決定了離子門的形成和功能。工作條件下NaF的溶解和再生動(dòng)態(tài)決定了離子門開關(guān)的可操作性和可逆性。離子門具有很強(qiáng)的抗干擾能力，即使在損壞后也能愈合。因此，該工作提出的獨(dú)特見解將指導(dǎo)我們?yōu)槲磥淼碾姵鼗瘜W(xué)設(shè)計(jì)出更好的界面。

圖2. SEI 的溶解和再生

Reversible Switch in Charge Storage Enabled by Selective Ion Transport in Solid Electrolyte Interphase, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:10.1021/jacs.3c03429

**3. Nature Communications:全固態(tài)鋰離子電池多相微觀結(jié)構(gòu)鋁箔負(fù)極**

為了滿足遠(yuǎn)程電動(dòng)汽車和電動(dòng)飛行的需求，下一代電池必須具有更高的能量密度和更高的安全性。固態(tài)電池（SSB）可以使用新型高容量電極材料，同時(shí)避免使用易燃液態(tài)電解質(zhì)。鋰金屬負(fù)極因其低電極電勢(shì)和高理論容量（3861 mAh g^?1）而被廣泛研究用于SSB。然而，事實(shí)證明，與界面不穩(wěn)定性和鋰枝晶滲透導(dǎo)致短路相關(guān)的挑戰(zhàn)極難解決。

在此，美國(guó)佐治亞理工學(xué)院MatthewT.McDowell團(tuán)隊(duì)報(bào)告了在全固態(tài)鋰離子電池配置中使用具有微結(jié)構(gòu)的非預(yù)鋰化鋁箔負(fù)極。當(dāng)30μm厚的Al_94.5In_5.5負(fù)極與Li₆PS₅Cl固態(tài)電解質(zhì)和LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂基正極組裝的電池可提供數(shù)百個(gè)穩(wěn)定的循環(huán)。該工作還證明了，由于鋁基體中分布有LiIn網(wǎng)絡(luò)，多相Al-In微觀結(jié)構(gòu)能夠改善倍率性能并增強(qiáng)可逆性。這些性能的提高得益于分布式LiIn相以最小的過電位促進(jìn)了鋁的（脫）鋰化反應(yīng)，以及高鋰離子擴(kuò)散率的LiIn相減輕了鋰捕獲。

圖1. 鋁基電極在各種電池配置中的電化學(xué)性能

總之，該研究結(jié)果表明，固態(tài)結(jié)構(gòu)以及負(fù)極微結(jié)構(gòu)對(duì)于實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的全固態(tài)二次鋰電池具有明顯的優(yōu)勢(shì)。致密的鋁基負(fù)極在固態(tài)電池的鋰化和脫鋰過程中保持緊湊，避免了在使用非水電解質(zhì)溶液的電池形成大量的SEI，從而限制了電池的性能。由于分布式高擴(kuò)散性LiIn相能夠使Li與Al在較大的界面面積上發(fā)生反應(yīng)，從而提高速率性能，同時(shí)還能最大限度地減少脫鋰過程中的鋰捕獲。因此，SSB循環(huán)性能可通過添加少量合金元素得到改善。

此外，鋁箔合金電極還提供了將一種結(jié)構(gòu)同時(shí)用作離子存儲(chǔ)電極和電流收集器的可能性。預(yù)計(jì)未來在優(yōu)化合金成分和微觀結(jié)構(gòu)、確定銦以外的其他元素添加效果以及了解材料演變方面的努力將進(jìn)一步提高性能。

圖2. SSBs中Al_94.5In_5.5和鋁箔在不同循環(huán)階段的非原位低溫FIB-SEM測(cè)量

Aluminum foil negative electrodes with multiphase microstructure for all-solid-state Li-ion batteries, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-39685-x

**4. Nano Letters:高壓尖晶石中快速不對(duì)稱脫嵌鋰**

在減少鋰離子電池中鈷等稀有元素的背景下，尖晶石結(jié)構(gòu)的有序 LiNi_0.5Mn_1.5O₄ (o-LNMO)重新引起了人們的興趣。o-LNMO以低倍率經(jīng)歷兩個(gè)兩相反應(yīng)。然而，尚不清楚這種現(xiàn)象是否也適用于高倍率。

在此，布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室胡恩源教授、大阪市立大學(xué)Kingo Ariyoshi等人通過時(shí)間分辨 X 射線衍射研究了 o-LNMO 的速率依賴性相變行為。結(jié)果表明，對(duì)于慢速和快速充電和放電，都存在固溶反應(yīng)的狹窄區(qū)域。體相變?cè)诳焖俪浞烹姉l件下是高度不對(duì)稱的。在快速充電過程中，它是由顆粒之間的異步反應(yīng)產(chǎn)生的逐顆粒機(jī)制。在快速放電過程中，粒子外層可能存在由Li_0+xNi_0.5Mn_1.5O₄向Li_1+xNi_0.5Mn_1.5O₄轉(zhuǎn)變的核殼機(jī)制。同時(shí)Li_0.5Ni_0.5Mn_1.5O₄相受到抑制，并且僅通過弛豫時(shí)Li的重新分布而出現(xiàn)。

圖1. o-LNMO在平衡循環(huán)條件下的相變行為

總之，該工作表明了充放電快慢在o-LNMO相變行為中的關(guān)鍵作用。o-LNMO在高倍率、大過電位下的相變路徑與平衡循環(huán)過程不同。在快速充電過程中，由于不同粒子之間的不同步反應(yīng)，相變遵循粒子間的模式。在快速充電開始時(shí)，Li₁相輕微脫氫形成Li_1-x相，隨后發(fā)生固溶型反應(yīng)。在快速放電過程中，相變可能遵循核-殼型模式。

在快速放電開始時(shí)，Li₀相發(fā)生輕微的鋰化，形成Li_0+x相，也發(fā)生固溶型反應(yīng)。粒子的外層繞開中間的Li_0.5直接從Li_0+x轉(zhuǎn)變?yōu)長(zhǎng)i₁相。在弛豫過程中，鋰在粒子內(nèi)重新分布導(dǎo)致Li_1+x向Li₁和Li_0.5+x向Li_0.5相轉(zhuǎn)變。這些結(jié)果表明，Li_0+x到Li_1+x躍遷的能量勢(shì)壘可能相當(dāng)小，從而允許大多數(shù)粒子在局部交換電流變化的情況下經(jīng)歷這樣的躍遷。

圖2. o-LNMO的速率相關(guān)相變路徑綜述

Asymmetric Lithium Extraction and Insertion in High Voltage Spinel at Fast Rate, Nano Letters 2023 DOI:10.1021/acs.nanolett.3c02042

**5. ACS Energy Letters:定制電解質(zhì)和主體結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)高能量密度無負(fù)極鉀金屬電池**

鉀金屬負(fù)極的高理論容量（687 mA h g^?1）和低標(biāo)準(zhǔn)電極電位（-2.97 V vs SHE）則能進(jìn)一步提升鉀電池的競(jìng)爭(zhēng)力。然而鉀金屬的直接使用仍面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，包括不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)膜（SEI）、不規(guī)則的鉀離子沉積、不可控的巨大體積變化等。

在此，華中科技大學(xué)謝佳教授團(tuán)隊(duì)提出定制化的電解液和集流體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)思路，系統(tǒng)研究了稀釋高濃電解液（DHCE）相比于常規(guī)電解液、高濃電解液在提升鉀金屬負(fù)極電化學(xué)性能方面的優(yōu)勢(shì)及構(gòu)效關(guān)系。此外，該工作還引入了介孔的碳基三維集流體，降低了集流體比表面積的同時(shí)保留了較好的離子擴(kuò)散及沉積性能，并通過電化學(xué)測(cè)試驗(yàn)證了其在DHCE下較高的庫倫效率及可逆性。

最終，該工作借助電解液和集流體的雙重優(yōu)化，實(shí)現(xiàn)了高容量鉀金屬負(fù)極的高效沉積剝離，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高能量密度(362 Wh kg^?1)無負(fù)極鉀金屬電池的100圈長(zhǎng)循環(huán)。

圖1. 不同電解液中循環(huán)后集流體上SEI的結(jié)構(gòu)信息

總之，該工作從高能量密度鉀金屬電池的設(shè)計(jì)需求出發(fā)，提出電解液和集流體結(jié)構(gòu)的雙重優(yōu)化策略：通過引入TTE輔助的DHCE來提供陰離子參與的溶劑化結(jié)構(gòu)以提升SEI穩(wěn)定性以及電解液電化學(xué)穩(wěn)定性；同時(shí)制備了介孔為主的MCNF集流體以降低比表面積、提升庫倫效率，也為K沉積提供足夠的內(nèi)部空間保證高可逆容量。

兩者結(jié)合，該工作成功實(shí)現(xiàn)了鉀金屬的高面容量高效沉積（ICE為95.9%，條件3 mA cm^?2-3 mAh cm^?2），并組裝了低N/P比K||SPAN電池和無負(fù)極MCNF||PB電池，其能量密度分別達(dá)到了256 Wh kg^?1和362 Wh kg^?1。因此，該工作為高能量密度鉀金屬電池及其他無負(fù)極堿金屬電池的開發(fā)提供了有益指導(dǎo)。

圖2. 鉀金屬全電池的電化學(xué)性能

Customized Electrolyte and Host Structures Enabling High-Energy-Density Anode-Free Potassium–Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01067

**6. ACS Energy Letters：電解質(zhì)界面修飾實(shí)現(xiàn)高電壓高載量及長(zhǎng)循環(huán)的硫化物全固態(tài)鋰電池**

基于硫化物固體電解質(zhì)的全固態(tài)鋰電池由于其兼具高安全性以及高能量密度而受到了廣泛的關(guān)注。眾所周知，拓展電池正極工作電壓區(qū)間有望進(jìn)一步提高固態(tài)電池能量密度，然而硫化物電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定窗口較窄，在高電壓條件下工作時(shí)正極-電解質(zhì)界面穩(wěn)定性較差，導(dǎo)致界面副反應(yīng)持續(xù)發(fā)生。另外高電壓下低嵌鋰態(tài)的正極內(nèi)局部應(yīng)力大從而電極材料本身及其正極-電解質(zhì)界面的力學(xué)（機(jī)械）失效等一系列問題。因此如何構(gòu)建高電壓條件下穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面，實(shí)現(xiàn)電池穩(wěn)定的電化學(xué)循環(huán)性能已成為制約基于硫化基固態(tài)電解質(zhì)全固態(tài)鋰電池發(fā)展的障礙。

在此，廈門大學(xué)楊勇教授團(tuán)隊(duì)采用二氟草酸硼酸鋰 (LiDFOB) 作為硫化物電解質(zhì)Li₆PS₅Cl (LPSCl) 包覆層材料制備包覆型電解質(zhì)。將LiDFOB@LPSCl與未包覆的LiCoO₂ (LCO) 正極材料匹配制備得到復(fù)合正極。在2.8-4.5 V (vs Li+/Li) 電壓工作電壓區(qū)間進(jìn)行電化學(xué)循環(huán)性能測(cè)試，具有電解質(zhì)包覆層的復(fù)合正極可以在4.5 V 1C (1C = 150 mA g^-1) 條件下循環(huán)1500圈實(shí)現(xiàn)89.3%容量保持率；0.1C條件下放電比容量可達(dá)183 mAh g^-1，在2C條件下具有138 mAh g^-1放電比容量；在高面負(fù)載量 (>6 mAh cm^-2) 條件下，0.3C倍率200圈充放電循環(huán)后保持85%初始放電容量，同時(shí)LiDFOB@LPSCl和未包覆單晶LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM811) 正極材料也展現(xiàn)出良好的兼容性。

LiDFOB@LPSCl電解質(zhì)可以有效地抑制正極-電解質(zhì)界面在高電壓下副反應(yīng)的發(fā)生，保護(hù)電解質(zhì)結(jié)構(gòu)不被破壞；同時(shí)包覆型電解質(zhì)具有更低的楊氏模量，可以更好地緩沖正極材料在充放電過程中的體積變化，緩解界面應(yīng)力堆積問題，避免機(jī)械失效。因此電化學(xué)失效抑制和機(jī)械失效抑制二者相協(xié)同保證了硫化物全固態(tài)鋰電池優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖1. 電化學(xué)性能測(cè)試

總之，該工作通過設(shè)計(jì)制備一種包覆型硫化物固態(tài)電解質(zhì)材料LiDFOB@LPSCl，改善了硫化物全固態(tài)電池在4.5 V高工作電壓條件下的電化學(xué)性能。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明未包覆的LCO正極材料匹配LiDFOB@LPSCl可以實(shí)現(xiàn)在高電壓、高倍率、高載量下穩(wěn)定的長(zhǎng)循環(huán)性能。表征測(cè)試結(jié)果證明包覆型硫化物電解質(zhì)可以通過電化學(xué)界面副反應(yīng)抑制作用和機(jī)械失效抑制作用相協(xié)同，二者共同實(shí)現(xiàn)高電壓硫化物全固態(tài)電池優(yōu)異的電化學(xué)性能。

最后對(duì)傳統(tǒng)正極包覆策略和電解質(zhì)包覆策略進(jìn)行了對(duì)比分析，并論證了電解質(zhì)包覆策略是一種更為有效的界面修飾手段。因此，該工作提出了一種從電解質(zhì)角度出發(fā)的界面修飾策略設(shè)計(jì)方案，為構(gòu)建高能量密度硫化物全固態(tài)電池提供了新的思路。

圖2. 機(jī)理探究

Surface Engineering Strategy Enables 4.5 V Sulfide-Based All-Solid-State Batteries with High Cathode Loading and Long Cycle Life, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01047

**7. Advanced Energy Materials：紫精水熱合成和結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系用于優(yōu)化氧化還原液流電池**

水性有機(jī)氧化還原液流電池（AORFB）是一種新興技術(shù)，用于采用可持續(xù)材料原料的防火安全電網(wǎng)儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，設(shè)計(jì)具有所需溶解度、粘度、滲透性、形式電位、動(dòng)力學(xué)和穩(wěn)定性的有機(jī)氧化還原分子，同時(shí)保持合成可擴(kuò)展性是一項(xiàng)挑戰(zhàn)。

在此，威斯康星大學(xué)麥迪遜分校（UW-Madison）馮大衛(wèi)教授、Li Wenjie團(tuán)隊(duì)展示了一種簡(jiǎn)單的一步法水熱法合成對(duì)稱和不對(duì)稱紫精類化合物，并闡明了基本的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系，以指導(dǎo)有機(jī)電解液的合理設(shè)計(jì)。具體而言，該工作通過水熱法成功合成了67種紫精化合物。每種物質(zhì)都經(jīng)過實(shí)驗(yàn)表征，以揭示由結(jié)構(gòu)變化引起的物理和電化學(xué)性質(zhì)擾動(dòng)。

最終，該工作展示了新型紫精負(fù)極酸酯Dex-DiOH-Vi的循環(huán)性能且具有創(chuàng)紀(jì)錄的體積容量（67 Ah L^?1）。這種具有 2.5 m Dex-DiOH-Vi 的負(fù)極電解液限制AORFB 在使用 2.5 m TEMPO 正極電解液連續(xù)循環(huán) 14 天后沒有表現(xiàn)出明顯的衰減。

圖1. 對(duì)稱（藍(lán)色）和不對(duì)稱（紅色）紫精的理化性質(zhì)

總之，該項(xiàng)工作成功引入一種新的水熱合成方法，該方法對(duì)水溶性紫精類化合物具有普遍適用性，在一步反應(yīng)中直接生產(chǎn)出對(duì)稱和不對(duì)稱結(jié)構(gòu)的紫精類化合物。該工作研究設(shè)計(jì)的Dex-DiOH-Vi負(fù)極電解液，在AORFB循環(huán)中使用14 d時(shí)沒有明顯的容量衰減，負(fù)極電解液理論體積容量為67 Ah L^?1。因此，該工作對(duì)理想的AORFB電解質(zhì)進(jìn)行分子工程設(shè)計(jì)以實(shí)現(xiàn)安全，可持續(xù)和可靠的長(zhǎng)期電網(wǎng)儲(chǔ)能開辟了新的道路。

圖2. 室溫下純水中 5 mL 2.5 m Dex-DiOH-Vi 負(fù)極電解液和 5.5 mL 2.5 m MMA-TEMPO 正極電解液的 AORFB 循環(huán)數(shù)據(jù)

Viologen Hydrothermal Synthesis and Structure-Property Relationships for Redox Flow Battery Optimization, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202203919

**8. Advanced Materials：多離子工程策略助力高性能水系鋅電池**

水系鋅離子電池（AZBs）因其固有的安全性和高理論容量（820 mAh g^-1）而備受關(guān)注。然而，遲緩的動(dòng)力學(xué)、多發(fā)的副反應(yīng)、正極的結(jié)構(gòu)坍塌和溶解等問題嚴(yán)重影響了AZBs的實(shí)際應(yīng)用。在各類應(yīng)對(duì)策略中，多離子工程策略在保持正極原始結(jié)構(gòu)和實(shí)現(xiàn)高能量密度等方面展現(xiàn)出極大的潛力。雖然多離子工程策略可以解決AZBs所遇到的大部分問題，助力實(shí)現(xiàn)AZBs的實(shí)用化，但目前對(duì)于發(fā)生一種及以上載流子電化學(xué)反應(yīng)的電池的全面總結(jié)仍然不足。此外，多離子工程策略的命名并未標(biāo)準(zhǔn)化，”混合離子”、”雙離子”和”多離子”等術(shù)語均指多離子策略，對(duì)于具體電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理及電池構(gòu)型并未進(jìn)行詳細(xì)分析和總結(jié)。全面總結(jié)和評(píng)估不同多離子工程策略在AZBs中的應(yīng)用對(duì)于研究人員深入了解AZBs領(lǐng)域的最新進(jìn)展，準(zhǔn)確把握研究方向，促進(jìn)AZBs的大規(guī)模應(yīng)用至關(guān)重要。

在此，北京理工大學(xué)白瑩教授、吳川教授、趙然等人全面探討了水系鋅電池多離子工程策略中的電池構(gòu)型和相應(yīng)反應(yīng)機(jī)理。與傳統(tǒng)的水系電池相比，水系多離子鋅基電池（AMZBs）具有獨(dú)特的電池構(gòu)型、高工作電壓、長(zhǎng)壽命和高能量密度等特點(diǎn)。一種多離子工程策略可在正極側(cè)嵌入/脫嵌附加離子而不改變其價(jià)態(tài)，其中，附加離子可以是但不限于 Li⁺、Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Al³⁺、Cl^–、ClO₄^–、TFSI^–、OTF^–、FSI^–。這種策略有效地改善了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，延長(zhǎng)了電池循環(huán)壽命，并提高了工作電壓，顯示出一定的應(yīng)用前景。

此外，在另一種多離子工程策略中，附加離子在正極一側(cè)發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)并伴隨著價(jià)態(tài)變化。這類策略因其簡(jiǎn)化了電池制備過程，實(shí)現(xiàn)了電池高容量性能而受到廣泛關(guān)注。通過總結(jié)上述不同反應(yīng)機(jī)制的多離子工程策略，本綜述將AMZBs分為兩類：插層型水系多離子鋅基電池（IAMZBs）和氧化還原型水系多離子鋅基電池（RAMZBs）。

圖1. AMZBs發(fā)展路線圖

與其他多離子工程策略相比，本文認(rèn)為zinc-cation hybrid-ion IAMZBs（包括 Zn-Li、Zn-Na、Zn-K、Zn-Mg 和 Zn-Al 構(gòu)型）作為一種安全環(huán)保的電池系統(tǒng)，是人口稠密地區(qū)電網(wǎng)級(jí)儲(chǔ)能或調(diào)峰設(shè)施最有前途的新型化學(xué)電池選擇。特別是Zn–Na IAMZBs，由于成本低、資源豐富，是最有希望實(shí)現(xiàn)商業(yè)化的水系電池系統(tǒng)。此外，對(duì)于zinc-anion dual-ion IAMZBs（包括 Zn-TFSI-、Zn-OTF-、Zn-Cl-、Zn-ClO4- IAMZBs 等），高電解質(zhì)濃度和高陰離子插入電位使系統(tǒng)具有長(zhǎng)壽命和高能量密度。

然而，高成本限制了其大規(guī)模應(yīng)用，使其更適用于一些固定需求的儲(chǔ)能方案，包括Zn-Mn、Zn-Br 和 Zn-I 的無正極RAMZBs避免了正極制造過程，在電化學(xué)反應(yīng)過程中通過沉積/溶解反應(yīng)機(jī)制在原位生成活性材料，有效解決了傳統(tǒng)AZBs正極材料不穩(wěn)定的問題。然而，對(duì)于 Zn-Br 和 Zn-I RAMZBs而言，它們對(duì)環(huán)境的危害相對(duì)更大。未來，無論是將AMZBs用作低速電動(dòng)車的動(dòng)力電池，還是用作靜態(tài)儲(chǔ)能裝置，其前景都是不可限量的。此外，大力發(fā)展AMZBs對(duì)于調(diào)整能源產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，推動(dòng)可持續(xù)、環(huán)保、可循環(huán)的新能源產(chǎn)業(yè)發(fā)展具有重要的戰(zhàn)略意義。

圖2. AZBs中多離子工程策略思維導(dǎo)圖

Multi-ion Engineering Strategies Towards High Performance Aqueous Zinc-based Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202304040

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