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1. 于馨智ACS Nano：無氟反溶劑助力超穩(wěn)定鉀離子電池

電池頂刊集錦：陸俊、陳人杰、牛志強、熊勝林、王海輝、張其沖、田艷紅、侯豪情、于馨智等成果！

電極與電解質(zhì)之間的穩(wěn)固界面對于鉀離子電池（PIBs）的長期循環(huán)至關(guān)重要。實現(xiàn)這一目標(biāo)的有效策略是通過電解質(zhì)結(jié)構(gòu)工程促進形成陰離子衍生堅固而穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面（SEI）。

圖1 DX的作用示意

湖南大學(xué)于馨智等受重結(jié)晶中反溶劑應(yīng)用的啟發(fā)，提出了一種優(yōu)化電解液溶劑化結(jié)構(gòu)的無氟反溶劑策略。具體而言，這項工作報告了一種非氟化反溶劑1，4- 二氧六環(huán)（DX），用于優(yōu)化低濃度磷酸酯基電解液。這種電解液由1 M雙氟磺酰亞胺鉀（KFSI）與磷酸三甲酯（TMP）和DX抗溶劑（體積比為1:1）的混合物組成。

與傳統(tǒng)引入高氟醚溶劑的局部超高濃電解液相比，通過在磷酸酯基電解液中引入一定量的DX溶劑后，陰陽離子的相互作用得到了顯著增強，從而促進了薄而穩(wěn)定的SEI的形成，確保了PIB優(yōu)異的循環(huán)性能。

圖2 半電池性能

研究顯示，所設(shè)計的電解液與石墨負極的高度兼容，并顯示了在鉀負極循環(huán)過程中對鉀枝晶生長的有效抑制。此外，實驗結(jié)果表明，K||石墨電池在設(shè)計的電解液中循環(huán)1000次后，容量衰減可忽略不計，K||K對稱電池在超過2200小時的時間內(nèi)也表現(xiàn)出穩(wěn)定的沉積剝離性能。這項研究證明了使用無氟反溶劑優(yōu)化電解液工程的可行性，并為實現(xiàn)卓越的PIB電化學(xué)儲能系統(tǒng)提供了一種方法。

圖3 K||石墨電池性能

Nonfluorinated Antisolvents for Ultrastable Potassium-Ion Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05165

2. 王海輝/陸俊/王素清AEM：利用碘氧化還原化學(xué)實現(xiàn)高容量耐用的全固態(tài)鋰電

聚（環(huán)氧乙烷）（PEO）基電解質(zhì)因其安全性高和柔性好而被廣泛應(yīng)用于LiFePO₄/Li固態(tài)電池。然而，這種電池的能量密度不盡人意，使用壽命較短，這阻礙了其大規(guī)模應(yīng)用。

圖1 GCN-LiI-PEO的作用示意及表征

清華大學(xué)王海輝、浙江大學(xué)陸俊、華南理工大學(xué)王素清等提出將石墨氮化碳納米片（GCN）輔助堿金屬碘化物作為PEO基電解質(zhì)的多功能填料。研究發(fā)現(xiàn)，GCN的引入可通過吸附作用固定碘的位置，從而減少碘的遷移并促進碘氧化還原反應(yīng)的動力學(xué)。

除了降低PEO結(jié)晶度和提高電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率外，GCN輔助堿金屬碘化物的加入還能促進鋰的遷移，在鋰負極上構(gòu)建穩(wěn)定的界面相，并使鋰均勻沉積。此外，新穎的是，在2.0-4.0 V的電壓范圍內(nèi)，碘化物參與的可逆氧化還原反應(yīng)（包括I^–/I₃^–和I₃^–/I₂）可為LiFePO₄/Li電池提供額外的容量。

圖2 動力學(xué)研究

結(jié)果，使用GCN-LiI改性PEO電解質(zhì)（GCN-LiI-PEO）的全固態(tài)LiFePO₄/Li電池在0.1C時可實現(xiàn)228.4 mAh g^-1的高放電容量，在10C時可實現(xiàn)99.2 mAh g^-1的卓越倍率能力，在0.5C下循環(huán)900次后可實現(xiàn)87.3%的高容量保持率。此外，采用GCN-assisted-KI或NaI的LiFePO₄/Li電池也實現(xiàn)了高容量和較長的循環(huán)壽命。這項研究為開發(fā)高能量密度固態(tài)電池開辟了一條前景廣闊的道路。

圖3 全固態(tài)LiFePO₄/Li電池的性能

Exploiting Iodine Redox Chemistry for Achieving High-Capacity and Durable PEO-Based All-Solid-State LiFePO4/Li Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301462

3. 三單位AM：用于高容量和長壽命水系鋅離子電池的鈣摻雜VO2正極

非晶態(tài)過渡金屬氧化物因其豐富的不飽和懸鍵而具有潛在的理想電化學(xué)特性，因此在儲能設(shè)備中備受關(guān)注。然而，非晶化進一步擴大了金屬氧化物內(nèi)在電子導(dǎo)電性差的缺點，這導(dǎo)致其倍率能力和功率密度不能令人滿意。

圖1 材料制備及表征

中科院蘇州納米所張其沖、李清文、東南大學(xué)王春雷、新加坡南洋理工大學(xué)Lei Wei等通過對鈣摻雜的VO₂納米陣列進行原位電化學(xué)氧化，成功制備出自支撐的非晶態(tài)鈣摻雜V₂O₅（a-Ca-V₂O₅）正極，并用于可穿式水系鋅離子電池（WAZIBs）。研究顯示，鈣的摻入和自支撐結(jié)構(gòu)的構(gòu)建有效地發(fā)掘了非晶態(tài)V₂O₅的潛力，使其能夠充分利用豐富的活性位點實現(xiàn)高容積容量，同時實現(xiàn)快速反應(yīng)動力學(xué)以獲得優(yōu)異的倍率性能。

圖2 不同電極的電化學(xué)性能對比

更重要的是，理論計算顯示，Ca的引入可顯著降低VO₂的形成能，并在充放電過程中實現(xiàn)非晶到晶體的可逆轉(zhuǎn)換化學(xué)反應(yīng)，從而促進了a-Ca-V₂O₅的可逆容量。得益于上述優(yōu)勢，組裝的柔性水系鋅離子電池在電流密度為0.1 A cm^-3的情況下實現(xiàn)了597.22 mAh cm^-3的超高容量和408.37 mWh cm^-3的驚人能量密度。

總體而言，這項工作為設(shè)計具有良好反應(yīng)動力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的柔性非晶態(tài)氧化釩正極開辟了一條有效途徑，可用于下一代可穿戴式水系鋅離子電池。

圖3 柔性水系鋅離子電池的性能

Emerging Amorphous to Crystalline Conversion Chemistry in Ca-Doped VO2 Cathodes for High-Capacity and Long-term Wearable Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303906

4. 兩單位AM：用于水系鋅離子電池的層狀Bi2Te3@PPy正極

低成本、安全、環(huán)保的可充水系鋅離子電池（ZIBs）有望成為可穿戴電子設(shè)備等應(yīng)用領(lǐng)域的下一代儲能設(shè)備。然而，離子傳輸動力學(xué)遲緩以及離子嵌入脫出過程中電極結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定阻礙了其應(yīng)用。

圖1 Bi₂Te₃@PPy的合成過程示意

西班牙加泰羅尼亞研究所Andreu Cabot、哈爾濱工業(yè)大學(xué)田艷紅、王尚、Qing Sun等提出了一種基于層狀金屬硫族化物（LMC）、碲化鉍（Bi₂Te₃）和聚吡咯（PPy）涂層的新型正極材料。

研究發(fā)現(xiàn)，利用PPy涂層的優(yōu)勢，Bi₂Te₃@PPy復(fù)合材料具有很強的離子吸收親和力、高抗氧化性和高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。因此，基于 Bi₂Te₃@PPy正極的ZIB具有高容量和超過5000次循環(huán)的超長壽命。即使在彎曲條件下，它們也具有出色的穩(wěn)定性。

圖2 電化學(xué)機制研究

此外，作者還利用原位X射線衍射、X射線光電子能譜和和密度泛函理論（DFT）計算分析了其反應(yīng)機理，并證明在水體系中，Zn²⁺并不像以前假設(shè)的那樣嵌入正極，相反，質(zhì)子電荷儲存在這一過程中占主導(dǎo)地位?？傊?，這項工作不僅展示了LMC作為ZIB正極材料的巨大潛力和PPy涂層的優(yōu)勢，還闡明了基于LMC的可充電ZIB的充放電機制。

圖3 柔性電池應(yīng)用展示

A Layered Bi2Te3@PPy Cathode for Aqueous Zinc Ion Batteries: Mechanism and Application in Printed Flexible Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202305128

5. 侯豪情/蔣少華AEM：PEO-LiFSI-PVDF復(fù)合涂層硫正極循環(huán)1000次！

硫是一種安全、無毒、廉價且天然儲量豐富的材料，與其他材料相比，它能夠以較低的成本儲存能量，因此在鋰硫電池中發(fā)揮著重要作用。盡管鋰硫電池的這些突出特點很有吸引力，但要使其實際容量與其理論值相匹配，以進一步實現(xiàn)商業(yè)化，仍然是一項挑戰(zhàn)。

圖1 材料制備及作用示意

韓國科學(xué)技術(shù)研究院Il-Doo Kim、江西師范大學(xué)侯豪情、南京林業(yè)大學(xué)蔣少華等首次提出了基于PEO（聚環(huán)氧乙烷）/LiFSI（雙氟磺酰亞胺鋰）/PVDF（聚偏氟乙烯）（PLP）的凝膠聚合物電解質(zhì)涂層在碳納米管（CNTs）基硫正極上的應(yīng)用，以提升鋰硫電池的性能。研究顯示，PL涂層與鋰鹽形成絡(luò)合物，有效抑制了Li₂S_x（x > 4）在高DN（古特曼供體數(shù)）PEO中的溶解，并豐富了反應(yīng)位點。

此外，在PLP凝膠中使用低DN PVDF可促進元素硫轉(zhuǎn)化為固體Li₂S₂/Li₂S，而不會形成中間產(chǎn)物，從而進一步增強了穿梭效應(yīng)的抑制。另外，通過在優(yōu)化溫度下進行退火處理，PEO的無定形結(jié)構(gòu)得以保留，從而促進了鋰離子的遷移。

圖2 電化學(xué)性能研究

得益于上述特性，涂覆了PLP的S/CNT在長期運行（1000次循環(huán)）后仍能保持較高的放電容量（0.5 C時為573.6 mAh g^-1），甚至在6 C的高倍率工作條件下也實現(xiàn)了318.1 mAh g^-1的高放電容量。值得注意的是，簡單地涂覆PLP就能使鋰硫電池穩(wěn)定運行達1000次，并具有較高的比容量，這有助于縮小鋰硫電池實驗室規(guī)模研究與工業(yè)化之間的差距。

圖3 CV和EIS研究

Sulfur–Carbon Electrode with PEO-LiFSI-PVDF Composite Coating for High-Rate and Long-Life Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302139

6. 陳人杰/錢驥AM：具有高韌性和高離子電導(dǎo)率的自誘導(dǎo)雙層SEI

鋰金屬被認為是高比能電池最有前景的負極材料之一，而鋰表面總是發(fā)生不可逆的化學(xué)反應(yīng)，不斷消耗活性鋰和電解液。固體電解質(zhì)界面層（SEI）通常被認為是保護鋰金屬負極的關(guān)鍵部件。

圖1 自誘導(dǎo)雙層SEI的構(gòu)建

北京理工大學(xué)陳人杰、錢驥等展示了一種具有高韌性和高離子導(dǎo)電性的自誘導(dǎo)雙層SEI，以用于超穩(wěn)定鋰金屬電池。具體而言，作者通過射頻磁控濺射法在鋰金屬表面直接預(yù)沉積了一層超薄的LiAlO₂（LAO）薄膜，作為堅固的鋰離子導(dǎo)電無機層。

此外，在最初的電化學(xué)循環(huán)中，電子隧穿LAO會導(dǎo)致電解液還原和外層有機層的形成。因此，在鋰金屬負極上可以形成獨特的自誘導(dǎo)雙層SEI。

圖2 對稱電池性能

研究顯示，由于具有良好的機械強度和離子導(dǎo)電性，堅固的LAO層能有效抑制鋰枝晶的生長，從而實現(xiàn)均勻的鋰沉積。同時，外層有機層還能進一步提高鋰金屬負極與電解液之間相間的穩(wěn)定性。

此外，具有自誘導(dǎo)雙層SEI的改性鋰金屬負極的制備具有很高的可擴展性。得益于雙層SEI的顯著效果，基于改性鋰金屬負極的鋰對稱電池以及各種全電池的電化學(xué)性能和循環(huán)壽命都得到了大幅提高。

圖3 全電池性能

Self-Induced Dual-Layered Solid Electrolyte Interphase with High Toughness and High Ionic Conductivity for Ultra-Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303710

7. 牛志強AM：構(gòu)建二元電解液界面，實現(xiàn)高穩(wěn)定性鋅負極

鋅金屬具有理論容量高、成本低和安全性高等優(yōu)點，是一種很有前景的水系鋅離子電池負極候選材料。然而，它經(jīng)常會發(fā)生析氫反應(yīng)（HER）、鋅枝晶生長和副產(chǎn)物的形成。

圖1 BPE界面的構(gòu)建和作用示意

南開大學(xué)牛志強等通過在鋅負極表面引入基于磷酸三乙酯（TEP）的電解液潤濕疏水性聚丙烯（PP）隔膜，開發(fā)了磷酸三乙酯（TEP）/H₂O雙相電解液（BPE）界面。疏水性聚丙烯隔膜表面的H₂O基電解液和TEP基電解液的表面張力相當(dāng)，這確保了BPE平衡和BPE界面的構(gòu)建。

研究顯示，BPE界面將誘導(dǎo)Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)從[Zn(H₂O)_x]²⁺ 轉(zhuǎn)換為[Zn(TEP)_n(H₂O)_y]²⁺，其中大部分溶劑化的H₂O分子被去除。在[Zn(TEP)_n(H₂O)_y]²⁺中，TEP和H₂O分子之間形成的氫鍵可進一步限制殘留的H₂O分子。

圖2 半電池性能

因此，在BPE的情況下，HER和副產(chǎn)物能夠在鋅負極表面得到有效抑制。結(jié)果，采用BPE的鋅負極獲得了高庫侖效率、高利用率和卓越的循環(huán)性能，庫侖效率高達99.12%，循環(huán)可達6000小時，遠高于單相水電解液。為了說明BPE在全電池中的可行性，作者也基于BPE組裝了Zn/Al_xV₂O₅電池，即使在低正負比（N/P）條件下也能表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能。

圖3 全電池性能

The Construction of Binary Phase Electrolyte Interface for Highly Stable Zinc Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202304426

8. 熊勝林/周國偉AEM：通過溶劑化結(jié)構(gòu)和界面化學(xué)調(diào)控實現(xiàn)高可逆鋅金屬負極

水系鋅離子電池（AZIBs）具有安全、經(jīng)濟和高體積能量密度等吸引人的優(yōu)點。然而，猖獗的寄生反應(yīng)和枝晶生長導(dǎo)致鋅的可逆性不足。

圖1 通過添加Asp改變Zn²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)

山東大學(xué)熊勝林、齊魯工業(yè)大學(xué)周國偉等在低成本水系電解液中引入了一種生物相容性添加劑–L-天冬酰胺（Asp），以解決上述問題。研究顯示，加入Asp后，由于界面附近自發(fā)形成了高濃度電解液區(qū)，在Zn金屬表面形成了陽離子-陰離子和陽離子-分子復(fù)合物共生的有機-無機 SEI。這種獨特的界面層能極大地排斥周圍的活性水分子，防止水引起的副反應(yīng)，從而實現(xiàn)了顯著抑制的枝晶生長和均勻的鋅沉積。

圖2 半電池性能

實驗結(jié)果表明，在含Asp的電解液中，非對稱電池在1600次循環(huán)中的平均CE值高達99.6%，而對稱電池則能在240小時內(nèi)存活，鋅的利用率高達85.5%。

此外，Zn//PEDOT-V₂O₅全電池在超薄Zn負極（20 μm）和低正負容量比（≈2.4）的實際條件下，可在200次循環(huán)中提供4.62 mAh cm^-2的高平均容量，并保持84.4%的容量保持率。這項工作為開發(fā)高性能AZIB提供了陽離子-陰離子-分子共衍生SEI的深入見解。

圖3 全電池性能

Highly Reversible Zinc Metal Anodes Enabled by Solvation Structure and Interface Chemistry Modulation. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301670

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