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在減少鋰離子電池中鈷等稀有元素的背景下，尖晶石結(jié)構(gòu)的有序 LiNi_0.5Mn_1.5O₄ (o-LNMO)重新引起了人們的興趣。o-LNMO以低倍率經(jīng)歷兩個兩相反應(yīng)。然而，尚不清楚這種現(xiàn)象是否也適用于高倍率。

在此，布魯克海文國家實驗室胡恩源教授、大阪市立大學(xué)Kingo Ariyoshi等人通過時間分辨 X 射線衍射研究了 o-LNMO 的速率依賴性相變行為。結(jié)果表明，對于慢速和快速充電和放電，都存在固溶反應(yīng)的狹窄區(qū)域。

體相變在快速充放電條件下是高度不對稱的。在快速充電過程中，它是由顆粒之間的異步反應(yīng)產(chǎn)生的逐顆粒機(jī)制。在快速放電過程中，粒子外層可能存在由Li_0+xNi_0.5Mn_1.5O₄向Li_1+xNi_0.5Mn_1.5O₄轉(zhuǎn)變的核殼機(jī)制。同時Li_0.5Ni_0.5Mn_1.5O₄相受到抑制，并且僅通過弛豫時Li的重新分布而出現(xiàn)。

圖1. o-LNMO在平衡循環(huán)條件下的相變行為

總之，該工作表明了充放電快慢在o-LNMO相變行為中的關(guān)鍵作用。o-LNMO在高倍率、大過電位下的相變路徑與平衡循環(huán)過程不同。在快速充電過程中，由于不同粒子之間的不同步反應(yīng)，相變遵循粒子間的模式。在快速充電開始時，Li₁相輕微脫氫形成Li_1-x相，隨后發(fā)生固溶型反應(yīng)。在快速放電過程中，相變可能遵循核-殼型模式。

在快速放電開始時，Li₀相發(fā)生輕微的鋰化，形成Li_0+x相，也發(fā)生固溶型反應(yīng)。粒子的外層繞開中間的Li_0.5直接從Li_0+x轉(zhuǎn)變?yōu)長i₁相。在弛豫過程中，鋰在粒子內(nèi)重新分布導(dǎo)致Li_1+x向Li₁和Li_0.5+x向Li_0.5相轉(zhuǎn)變。這些結(jié)果表明，Li_0+x到Li_1+x躍遷的能量勢壘可能相當(dāng)小，從而允許大多數(shù)粒子在局部交換電流變化的情況下經(jīng)歷這樣的躍遷。

圖2. o-LNMO的速率相關(guān)相變路徑綜述

Asymmetric Lithium Extraction and Insertion in High Voltage Spinel at Fast Rate, Nano Letters 2023 DOI:10.1021/acs.nanolett.3c02042

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?Nano Letters：高壓尖晶石中快速不對稱脫嵌鋰

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