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張乃慶/趙光宇/呂蓬勃AEM：梯度濃度N填充穩(wěn)定氧空位，增強Zn2+儲存性能

在水系鋅離子電池（ZIB）正極中引入氧空位可顯著改善Zn²⁺的擴散動力學(xué)，從而提高電化學(xué)性能。然而，氧空位在水系電解質(zhì)循環(huán)過程中的穩(wěn)定性一直被忽視。

圖1 材料表征

哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶、趙光宇、湘潭大學(xué)呂蓬勃等系統(tǒng)地研究了填充N對穩(wěn)定氧空位和提高Zn₃V₂O₇(OH)₂·2H₂O（ZVO）循環(huán)穩(wěn)定性的影響。

實驗結(jié)果表明，填充N后，N元素在材料內(nèi)部的分布呈現(xiàn)出由外向內(nèi)的梯度。換句話說，由于NH₃熱處理方法是由外向內(nèi)擴展的，因此材料表面的 N元素在向氧空位的填充更為徹底。

梯度N填充的獨特結(jié)構(gòu)導(dǎo)致氧空位從電極表面分離，在充放電過程中內(nèi)部氧空位濃度的變化極小，這就確保了正極的電化學(xué)性能可以在較長的循環(huán)壽命內(nèi)保持不變。

圖3 電化學(xué)性能研究

理論計算和實驗結(jié)果表明，N原子的重新填充（與P原子和S原子相比）可降低氧空位的形成能（4.77 eV vs. 5.69 eV和5.55 eV），從而使氧空位更加穩(wěn)定。此外，得益于N的梯度濃度填充，ZVO表現(xiàn)出更低的Zn²⁺遷移勢壘（0.19 eV）。

正如預(yù)期的那樣，所設(shè)計的N-VO-ZVO正極在100 A g^-1的條件下表現(xiàn)出186 mAh g^-1的超高倍率性能。更重要的是，由于N的梯度濃度填充，氧空位更加穩(wěn)定，因此在10000次循環(huán)后，容量保持率達(dá)到 84.9%。

圖3 動力學(xué)研究

Gradient Concentration Refilling of N Stabilizes Oxygen Vacancies for Enhanced Zn2+ Storage. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301730

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