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電極/液體電解質(zhì)界面處的分子和離子組件，即雙電層（EDL），通過引導穩(wěn)定界面的形成來定義電池性能。不穩(wěn)定的界面會阻礙金屬陽離子的擴散，導致持續(xù)的電解質(zhì)消耗以及鋰枝晶不可控生長。電解質(zhì)化學和初始循環(huán)條件的共同選擇通常被考慮用于設計所需的界面。同時，電極材料的介電性質(zhì)在很大程度上被忽略。

在此，澳大利亞迪肯大學Maria Forsyth院士，陳芳芳研究員等人研究了電極電導率對電解液界面結構的影響及其對Na^0/+電化學性能的影響。該工作證明了基于離子液體（ILs）和碳酸酯溶劑的鈉電解質(zhì)界面的電位驅(qū)動結構變化在很大程度上受到電極材料介電性質(zhì)的影響。

這種結構差異主要是由于電極和電解質(zhì)之間的范德華力不同造成的，對于金屬電極來說，這種范德華力足夠大，會根據(jù)所施加的電勢在帶負電荷的金屬表面附近促進陰離子溶解的鈉簇。與此形成鮮明對比的是，有機物（即溶劑分子）偏愛半導體電極。因此，這些差異導致了不同的界面化學性質(zhì)（陰離子衍生或溶劑衍生）。

圖1. 通過CCM MD模擬對不同應用電勢下Au(111)和石墨（平面）電極上離子液體電解質(zhì)的界面分析

總之，本工作表明電池電極上形成界面產(chǎn)物的機理取決于電極材料的介電性質(zhì)，尤其是在使用IL電解質(zhì)時。所展示的電極效應源于電極/電解質(zhì)界面結構的差異及其外加電荷的變化。為了實現(xiàn)穩(wěn)定和低電阻的電荷轉(zhuǎn)移，主要由陰離子分解產(chǎn)物（不溶的、電子絕緣的和離子導電的）形成的界面似乎是有利的。

此外，電極/電解質(zhì)界面的組成取決于不同電解質(zhì)種類的吸附能，并取決于界面范德華和庫侖相互作用；帶電的半導體電極不太可能在其表面附近保留相同電荷的高極性分子或離子，因為它們的電子極化性低，分散力弱。

這一點在 IL 電解質(zhì)中尤為重要，因為有機 IL 陽離子和陰離子配位的 Li⁺/Na⁺ 復合物會在帶負電的表面附近發(fā)生競爭。在半導電電極上，IL 電解質(zhì)可在低電流密度下形成陰離子衍生相，因為界面上仍富含陰離子配位的 Li⁺/Na⁺ 復合物。

相反，較高的電流密度會導致形成富含有機物的厚界面，并產(chǎn)生高電阻，這是因為半導電電極表面附近的離子陽離子成分增加了。由于高電子極化性和強大的分散力，帶高負電荷的金屬電極可將吸附的高極性分子或帶相同電荷的離子保留在其表面附近。這反過來又允許使用高電流密度，從 IL 電解質(zhì)中類似熔鹽的豐富界面中產(chǎn)生陰離子衍生相。

對于只有堿金屬陽離子的碳酸酯基電解質(zhì)，對金屬電極和半導體電極施加高電流密度在兩種情況下都會產(chǎn)生類似的效果，并使被吸引到電極界面的 Nax(PF₆)y 團簇形成陰離子衍生相；不過，電極性質(zhì)會根據(jù)極性影響特定溶劑的界面濃度。

因此，電池的合理設計不僅需要考慮新的電解質(zhì)化學成分、優(yōu)化其傳輸特性和界面形成協(xié)議，還需要考慮電極材料的介電性質(zhì)的作用。

圖2. 不同電極和預處理條件下1.0 M NaPF₆in EC:DMC (1:1 vol.)系統(tǒng)的電化學和MD模擬數(shù)據(jù)

Impact of the electrode conductivity on the electrolyte interfacial structuring and its implications to the Na^0/+ electrochemical performance, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee00864a

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EES：?電極電導率對電解質(zhì)界面結構及對Na0/+電化學性能的影響

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