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丁夢(mèng)寧/李彥光Nature子刊：電輸運(yùn)測(cè)量技術(shù)探究氫吸附動(dòng)力學(xué)在電催化CO2還原中的關(guān)鍵作用

在operando條件下準(zhǔn)確探究界面金屬-氫的相互作用，對(duì)于推進(jìn)金屬催化劑在清潔能源技術(shù)中的應(yīng)用至關(guān)重要。目前為止，雖然鈀基催化劑被廣泛應(yīng)用于電化學(xué)制氫和加氫反應(yīng)，但不同于大多數(shù)其他金屬的是，在電化學(xué)過程中鈀與氫的相互作用是復(fù)雜的，并且沒有相關(guān)的報(bào)道對(duì)其進(jìn)行探究和解釋。

基于此，南京大學(xué)丁夢(mèng)寧和蘇州大學(xué)李彥光等利用微電化學(xué)平臺(tái)上電輸運(yùn)測(cè)量技術(shù)，對(duì)Pd及其合金納米催化劑在operando電催化條件下的氫表面吸附和亞表面吸附(相變)特性進(jìn)行了表征和定量，并研究了電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)與氫吸附動(dòng)力學(xué)之間的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。

首先在0.1 M HClO₄中進(jìn)行了表面氫吸附和亞表面氫化物形成研究。Pt、Pd和Pd₄Ag經(jīng)過幾個(gè)循環(huán)的電化學(xué)活化后，獲得了穩(wěn)定的CV和ETS曲線。Pt、Pd和Pd₄Ag的ETS曲線可以劃分為三個(gè)區(qū)域: H吸附和析出區(qū)(I區(qū))、雙層區(qū)(D.L.，II區(qū))和羥基可逆吸附區(qū)(M-OH和M-O，III區(qū))。隨著電位的逐漸降低，Pt的ETS電流(ISD)首先升高，然后達(dá)到平臺(tái)區(qū)，這是飽和單層表面氫吸附(Pt-H)穩(wěn)定狀態(tài)的典型指示；Pd的ETS電流先上升，然后在一個(gè)更低的水平上顯示出一個(gè)下降趨勢(shì)。當(dāng)電位從0.5 V_RHE(D.L.區(qū)域)降低到小于0 V_RHE(HER區(qū)域)時(shí)，Pt表面上的吸附質(zhì)從水變成活性氫(H_ads)。由于電荷載流子從Pt-H表面的擴(kuò)散散射比Pt-H₂O表面小，可以獲得更高的ISD。

因此，在負(fù)電位小于0.07 V_RHE時(shí)，Pd的ETS主要反映了H在表面的吸附。然而，當(dāng)電位繼續(xù)下降時(shí)，H擴(kuò)散到晶格中并導(dǎo)致形成Pd系統(tǒng)所特有的氫化物(相變)，導(dǎo)致額外的電子散射和費(fèi)米能級(jí)的態(tài)密度(DOS)降低，因此ISD的下降。所幸，表面氫吸附和隨后氫化物生成的相反電導(dǎo)趨勢(shì)為在Pd催化的電化學(xué)反應(yīng)中詳細(xì)原位研究氫參與過程的機(jī)理提供了一個(gè)清晰、方便和靈敏的途徑。

亞表面H/M水平的動(dòng)態(tài)、平衡和瞬態(tài)定量可以與各種特定條件下的CO₂RR性能相關(guān)聯(lián)。研究人員發(fā)現(xiàn)Pd和Pd₄Ag在不同的供氫電解質(zhì)中表現(xiàn)出不同的CO₂RR性能：K₂HPO₄/KH₂PO₄可以加速H吸附動(dòng)力學(xué)，相應(yīng)地在-0.4~-0.2 V_RHE下，Pd₄Ag上甲酸FE增加約8%，證明K₂HPO4/KH₂PO₄電解質(zhì)中強(qiáng)烈的質(zhì)子供應(yīng)和高度的operando相變(H摻雜)將有利于減少CO中毒和促進(jìn)甲酸鹽產(chǎn)生。

因此，CO₂RR和HER性能都可以通過從根本上決定H吸附平衡和動(dòng)力學(xué)的電解質(zhì)環(huán)境來調(diào)節(jié)，并且在不同的和連接的近表面，表面和亞表面反應(yīng)之間達(dá)到平衡也很重要。

Critical Role of Hydrogen Sorption Kinetics in Electrocatalytic CO₂ Reduction Revealed by On-chip In Situ Transport Investigations. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34685-9

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