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李國(guó)興團(tuán)隊(duì)ACS Energy Letters：有序鋰離子傳輸通道協(xié)同空間限域梯度去溶劑化作用實(shí)現(xiàn)高性能鋰金屬電池

快充鋰金屬電池因具有高能量密度和快速充放電能力被認(rèn)為是緩解電動(dòng)汽車?yán)锍探箲]和充電焦慮的新一代動(dòng)力電源。然而，當(dāng)前快充鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用通常受到不可控的鋰枝晶生長(zhǎng)和不穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI)膜的限制。作為鋰金屬電池充放電過(guò)程中的關(guān)鍵步驟，金屬鋰的沉積由鋰離子在負(fù)極表面的去溶劑化過(guò)程、在SEI膜中的擴(kuò)散過(guò)程和在鋰金屬表面還原沉積的過(guò)程組成。

其中，鋰離子的去溶劑化過(guò)程和在SEI膜中的擴(kuò)散過(guò)程是決定鋰離子傳輸動(dòng)力學(xué)和鋰金屬電池快充能力的關(guān)鍵步驟。因此，調(diào)控鋰離子在鋰金屬負(fù)極表面的去溶劑化過(guò)程和鋰離子在SEI膜中的擴(kuò)散過(guò)程是提升鋰金屬電池的快充能力的重要手段。

在此，山東大學(xué)李國(guó)興教授團(tuán)隊(duì)報(bào)告了快速充電金屬鋰電池中具有梯度去溶劑化效應(yīng)的有序鋰離子導(dǎo)電界面。該工作提出了一種具有有序Li⁺傳輸途徑的自組裝相（SAI），它能為快速充電Li電池提供高Li⁺傳導(dǎo)性和快速Li離子去溶劑化。分子間π-π堆積產(chǎn)生的自組裝結(jié)構(gòu)使 SAI 具有有序的Li⁺傳輸路徑。SAI規(guī)則的分子堆疊和官能團(tuán)的梯度分布有助于Li⁺的空間限制梯度去溶劑化。

圖1. 作用機(jī)制

總之，該工作巧妙地利用了分子間的π-π相互作用，在鋰金屬負(fù)極的表面通過(guò)自組裝的方式制備了具有有序結(jié)構(gòu)的鋰離子傳導(dǎo)層。該鋰離子傳導(dǎo)層為鋰離子的傳輸提供了直接有序的通道，通道兩側(cè)梯度分布的羥基官能團(tuán)加速了鋰離子的去溶劑化進(jìn)程。有序鋰離子傳輸通道協(xié)同空間限域的去溶劑化作用有效提升了鋰離子的傳輸速度，降低了金屬鋰的成核電位，促進(jìn)了鋰離子在鋰金屬表面的均勻沉積。

由修飾后的鋰金屬負(fù)極組裝的對(duì)稱電池和鋰金屬電池均表現(xiàn)出顯著提升的性能，尤其是在高倍率條件下，放電比容量和循環(huán)壽命都得到了有效提升。

圖2. 全電池性能

Ordered Lithium-Ion Conductive Interphase with Gradient Desolvation Effects for Fast-Charging Lithium Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00917

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