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?Carbon Energy：MoOx@N/S摻雜石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)在酸性介質(zhì)中實現(xiàn)高效析氫

不斷增加對煤炭產(chǎn)生的能源的需求是導(dǎo)致全球變暖的主要因素，預(yù)計在2020-2030年將導(dǎo)致全球38%的二氧化碳排放，這一環(huán)境問題引發(fā)了對可再生和可持續(xù)能源的研究。其中，由電化學(xué)反應(yīng)生成的氫氣(H₂)目前最有希望作為能量載體和燃料，因為其具有較高的理論能量密度(120 MJ kg^-1)并且燃燒產(chǎn)物無污染。

迄今為止，鉑(Pt)一直被認為是電化學(xué)析氫反應(yīng)(HER)中最高效的催化劑，然而其高成本以及在電化學(xué)環(huán)境中較差的穩(wěn)定性，限制了其實際應(yīng)用。Pt的這些缺點也促進了替代催化劑的研究，如摻雜單原子或多原子的石墨烯、金屬磷化物、過渡金屬氧化物(TMO)及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)等。

基于目前的研究，韓國工業(yè)技術(shù)研究院Chisung Ahn、成均館大學(xué)Byungkwon Lim和Taesung Kim(等人)等人通過將具有優(yōu)異催化性能的鉬氧化物(MoO_x)層與碳基薄膜進行結(jié)合，有效的提升了催化劑的產(chǎn)氫性能和穩(wěn)定性。

本文以0.5 M H₂SO₄作為電解質(zhì)，并通過三電極體系評估了NSGr@MoO_x的電化學(xué)活性。測試結(jié)果表明，在電流密度為-10 mA cm^-2時，NSGr@MoOx的初始過電位(η)為359 mV，比NSGr低70 mV。

極化曲線還清楚地表明，盡管施加了-0.5 V的高電壓，石墨烯和MoO_x在相同條件下并沒有表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性，這歸因于MoO_x在酸性電解質(zhì)介質(zhì)中的快速氧化，催化劑活性的差異恰恰表明了表面NSGr是活性位點的主要來源。之后，本文還采用公式計算了催化劑的Tafel斜率，以確定催化劑HER的電化學(xué)反應(yīng)速率與施加的電勢之間的關(guān)系。

計算結(jié)果表明，NSGr@MoO_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)的反應(yīng)動力學(xué)得到了顯著的改善，NSGr@MoO_x的Tafel斜率相對較低(106.8 mV dec^-1)，低于NSGr(140.2 mV dec^-1)、石墨烯(185.5 mV dec^-1)和MoO_x(186.9 mV dec^-1)，這些結(jié)果與前面的測試結(jié)果保持一致。

更重要的，電化學(xué)阻抗測試表明，與MoO_x、NSGr和石墨烯相比，NSGr@MoO_x的電荷轉(zhuǎn)移電阻更低，這再次證明了NSGr@MoO_x具有更優(yōu)異的HER催化性能。結(jié)合測試結(jié)果可以認為，NSGr@MoO_x優(yōu)異的催化性能歸因于上、下兩種材料界面上共摻雜原子的協(xié)同作用，使得催化劑具有更多的活性位點，進而顯著提高了催化劑的催化性能。

之后，基于拉曼光譜以及X射線光電子能譜，本文得出了發(fā)生在NSGr@MoO_x上的HER機理：純石墨烯結(jié)構(gòu)中的缺陷阻止了H⁺離子的吸附，因此未被吸附的H⁺離子僅與石墨烯表面的電子耦合產(chǎn)生H₂。在這種情況下，MoO_x材料除了把它從玻碳電極接收到的電子轉(zhuǎn)移到石墨烯之外沒有其他作用。

然而，對于NSGr@MoO_x，由于這些N原子和S原子的存在，石墨烯表面出現(xiàn)了缺陷。由于這些缺陷，H⁺離子吸附在石墨烯表面(根據(jù)拉曼光譜的高I_D’/I_G比值)，并轉(zhuǎn)移到MoO_x。同時，吸附的H⁺離子與MoO_x上的電子耦合并促進產(chǎn)氫。因此，NSGr@MoO_x異質(zhì)結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用導(dǎo)致了比NSGr和MoO_x更優(yōu)異的HER性能。

此外，石墨烯/MoO_x結(jié)構(gòu)中較多的活性位點，提高了石墨烯表面保護層的穩(wěn)定性和異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電化學(xué)活性表面積，從而提高了催化劑的HER活性。總之，本文的方法為制備用于HER和其他催化應(yīng)用的協(xié)同異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑提供了一個重要的途徑。

A study of highly activated hydrogen evolution reaction performance in acidic media by 2D heterostructure of N and S doped graphene on MoO_x, Carbon Energy, 2023, DOI: 10.1002/cey2.340.

https://doi.org/10.1002/cey2.340.

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