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固態(tài)鋰金屬電池因其具有高能量密度和潛在的特性安全性而被確定為電動汽車行業(yè)的戰(zhàn)略研究方向。然而，固體材料固有的機(jī)械性能導(dǎo)致電極和電解質(zhì)在充電和放電過程中不可避免地出現(xiàn)電化學(xué)機(jī)械故障；這些失效機(jī)制包括鋰枝晶滲透以及裂紋和空隙的形成，這對固態(tài)鋰金屬電池的長循環(huán)壽命構(gòu)成了嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員概述了最新進(jìn)展。首先，電化學(xué)機(jī)械效應(yīng)在固態(tài)鋰電池（SSLMB）中起著至關(guān)重要的作用。固體電解質(zhì)在兩個電極的應(yīng)力作用下容易變形和開裂，導(dǎo)致內(nèi)阻和短路顯著增加。

在正極電極中，界面副反應(yīng)通常會增加界面電阻。脫鋰時活性材料的收縮會導(dǎo)致二次顆粒以及固體電解質(zhì)和活性材料顆粒之間的接觸損失，進(jìn)一步增加界面電阻和正極顆粒失活。

在鋰金屬負(fù)極中，空隙形成、界面演化和鋰枝晶生長之間的相關(guān)性是造成容量衰減和短路的原因。其次，電化學(xué)機(jī)械串?dāng)_是大量固態(tài)電池中的一個普遍問題。Li⁺通量是通過固態(tài)電解質(zhì)在正負(fù)極之間傳遞電化學(xué)機(jī)械失效效應(yīng)的介質(zhì)。

因此，在整個電池中，特別的在由含鋰正極材料組成的SSLMB中，由于鋰離子在充電過程中被提取出來，整個電池中不均勻的Li⁺通量會引起正負(fù)極之間的電化學(xué)機(jī)械失效。正極在串?dāng)_中占主導(dǎo)地位，因為它首先觸發(fā)了不均勻的Li⁺通量。在隨后的循環(huán)中，串?dāng)_行為不斷累積，加劇了SSLMB的電化學(xué)機(jī)械失效。

圖1. 非均勻Li⁺通量誘導(dǎo)鋰氧化物正極和鋰負(fù)極之間的電化學(xué)-機(jī)械串?dāng)_示意圖

通過以上討論，該工作得出結(jié)論：同時協(xié)同優(yōu)化正極、負(fù)極和電解質(zhì)比單獨(dú)改進(jìn)它們更有利于制造出優(yōu)質(zhì)的固態(tài)電池。必須考慮一種材料的電化學(xué)機(jī)械行為對其他材料的影響，即使在空間上是孤立的。正極改性（正極晶體學(xué)和形態(tài)學(xué)、填料結(jié)構(gòu)、涂覆層、成分等）是解決鋰枝晶滲透問題的一種新穎而有效的策略，特別的在使用高電容正極和超薄電解質(zhì)的固態(tài)鋰電池中。設(shè)計在Li⁺插入/脫出過程中具有內(nèi)在穩(wěn)定性的低應(yīng)變或零應(yīng)變正極可有效解決固態(tài)鋰電池中正極的電化學(xué)失效問題。

例如，具有無序巖鹽結(jié)構(gòu)的鋰過釩氧化物L(fēng)i_8/7Ti_2/7V_4/7O₂已被證明具有近尺寸不變的特性，這對于在固態(tài)鋰電池的厚電極中保持正極材料和固體電解質(zhì)之間的界面連接非常有用。除了改進(jìn)的機(jī)械性能和高離子傳導(dǎo)性，離子傳導(dǎo)的均勻性也是對固體電解質(zhì)的重要要求。因此，低成本的無鋰電正極材料和無負(fù)極全電池是下一代高能量密度鋰電池的發(fā)展方向。

Interelectrode Talk in Solid-State Lithium-Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202301892

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崔光磊團(tuán)隊AM：固態(tài)鋰金屬電池中的電極間討論

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