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Angew.：具有電負(fù)性通道的烯烴連接COF作為鋰金屬電池的陽離子“高速公路”

盡管鋰金屬作為理想的負(fù)極材料極具吸引力，但不可控的鋰枝晶生長和不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面一直困擾著它的實際應(yīng)用。這些限制可歸因于Li⁺向鋰金屬表面緩慢且不均勻的遷移。

圖1 COF的設(shè)計

韓國延世大學(xué)Sang-Young Lee等報道了具有電負(fù)性通道的烯烴連接共價有機(jī)框架（COFs），以選擇性促進(jìn)Li⁺的傳輸。研究顯示，將三嗪環(huán)和氟化基團(tuán)摻入COFs骨架中，作為能夠與通道中浸漬的電解液發(fā)生靜電相互作用的富電子位點，可促進(jìn)鹽的解離以產(chǎn)生Li⁺和反陰離子，并引導(dǎo)通道內(nèi)均勻的Li⁺通量。

為從機(jī)理上理解COFs的影響，這項工作通過改變烯烴鍵中氟原子的數(shù)量來合成一系列COFs，從而控制通道的電負(fù)性。此后，將COFs與聚四氟乙烯（PTFE）粘結(jié)劑混合，以生產(chǎn)混合基質(zhì)膜，當(dāng)將其放置在電極之間時，該混合基質(zhì)膜可以用作隔膜。

圖2 COF膜的表征

結(jié)果，在最佳的電負(fù)性環(huán)境下，COF膜在室溫下表現(xiàn)出0.85的高Li⁺遷移數(shù)（t_Li+）和1.78 mS cm^?1的高離子電導(dǎo)率，證明了其作為加速Li⁺遷移的離子高速公路的作用。由于這種有益的效果，COF膜在Li/Li對稱電池中實現(xiàn)了超過700小時的可靠的鋰沉積/剝離循環(huán)能力。此外，COF膜使Li/LiFePO₄電池能夠?qū)崿F(xiàn)穩(wěn)定的容量保持，驗證了其作為鋰金屬電池的陽離子高速公路膜的潛力。

圖3 全電池性能

Olefin-Linked Covalent Organic Frameworks with Electronegative Channels as Cationic Highways for Sustainable Lithium Metal Battery Anodes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202307459

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