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張聯(lián)齊/宋大衛(wèi)/馬月AEM：室溫固態(tài)聚合物電解質(zhì)中的鋰離子轉(zhuǎn)移機(jī)理

固體聚合物電解質(zhì)(SPE)離子電導(dǎo)率低，使用壽命短，限制了常溫聚合物鋰金屬電池的應(yīng)用。

在此，天津理工大學(xué)張聯(lián)齊、宋大衛(wèi)、馬月等人開(kāi)發(fā)了一種常溫雙層固體聚合物電解質(zhì)，并創(chuàng)新性地研究了相關(guān)工作機(jī)制。

在該工作中，聚碳酸丙烯酯（PPC）/琥珀腈（SN）與正極接觸，而聚氧化乙烯（PEO）/Li₇La₃Zr₂O₁₂靠近負(fù)極側(cè)。此外，通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬，首次闡明了SN和鋰鹽之間的分子間相互作用，SN的N原子和鋰離子之間形成了配位（[SN···Li+]）。

更重要的是，利用密度泛函理論（DFT）進(jìn)一步闡明了SN和PPC/PEO聚合物之間的強(qiáng)相互作用，SN···PPC的結(jié)合能為-0.860 eV，SN···PEO的值為-0.744 eV，證明了[SN···Li+]溶解鞘結(jié)構(gòu)的形成。理想的結(jié)合能為[SN···Li+]結(jié)構(gòu)的生成提供了潛在動(dòng)力進(jìn)而允許鋰離子通過(guò)聚合物段快速傳輸。此外，SN···PPC呈現(xiàn)出比SN···PEO更強(qiáng)的結(jié)合能，這有利于隔離鋰負(fù)極和SN之間的直接接觸，從而防止寄生反應(yīng)的發(fā)生。

圖1. 分子動(dòng)力學(xué)模擬

研究表明，使用DSPE組裝的LFP/Li電池顯示出優(yōu)異的循環(huán)性能，在室溫下循環(huán)200次后容量保持率達(dá)到96%。而NCM622/Li電池的放電容量為188.6 mAh g^-1，100次循環(huán)后的容量保持率為86.3%。

值得注意的是，Li/Li對(duì)電池循環(huán)1000小時(shí)后具有55 mV的低過(guò)電位且25℃下高達(dá)1.3 mA cm^-2的臨界電流密度。因此，這項(xiàng)工作對(duì)室溫下SPE離子傳輸機(jī)制的有了深刻認(rèn)識(shí)將促進(jìn)具有環(huán)境可操作性和高安全性的先進(jìn)電解質(zhì)設(shè)計(jì)。

圖2. DSPE組裝全電池的電化學(xué)性能

Li-Ion Transfer Mechanism of Ambient-Temperature Solid Polymer Electrolyte toward Lithium Metal Battery, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202204036

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