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?湖大魯兵安AEM: 低曲折度碳基底+單原子化學(xué)實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶鉀金屬負(fù)極

鉀金屬由于其低電極電位和高理論容量而成為鉀金屬電池的理想負(fù)極。然而，無(wú)限大的體積變化、不可控的K枝晶生長(zhǎng)和不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面嚴(yán)重限制了其實(shí)際可行性。

在此，湖南大學(xué)魯兵安教授等人受天然木材中垂直通道的啟發(fā)，提出了一種空間控制策略來(lái)解決上述挑戰(zhàn)。在天然木材中，其開(kāi)放且對(duì)齊的內(nèi)置通道確保了非凡的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，并允許高效地將水輸送到整棵樹(shù)。

因此，作者基于上述結(jié)構(gòu)報(bào)道了一種以前未探索的設(shè)計(jì)，即在N摻雜的低曲折度碳中空間限制原子分散的Co催化劑（表示為SA-Co@HC）作為均勻K成核和無(wú)枝晶生長(zhǎng)的穩(wěn)健主體。

作者通過(guò)一系列電化學(xué)測(cè)試、計(jì)算/模擬分析和表征表明，N 摻雜碳主體與單原子化學(xué)之間的耦合可提供以下優(yōu)點(diǎn)：

i）低曲折度和垂直排列的碳基底有利于均勻的K⁺通量和快速載流子傳輸，同時(shí)改變電場(chǎng)分布；

ii）良好的親鉀性調(diào)節(jié)了通道內(nèi)均勻的K沉積和無(wú)枝晶生長(zhǎng)行為；

iii）主體中有足夠的空間利用以適應(yīng)循環(huán)時(shí)的電極體積波動(dòng)。

圖1. SA-Co@HC/K的電鍍/剝離示意圖

受益于該主體的協(xié)同效應(yīng)，基于SA-Co@HC/K復(fù)合電極的對(duì)稱電池在碳酸酯基電解液中表現(xiàn)出無(wú)枝晶的鉀電鍍/剝離行為，并在0.5 mA cm^-2的電流密度下顯示出較低的初始過(guò)電勢(shì)（≈130 mV）和超過(guò)2500小時(shí)的超長(zhǎng)循環(huán)壽命。

然而，純K箔顯示出約為235 mV的較高初始過(guò)電位，隨后僅在28小時(shí)內(nèi)突然下降，這可歸因于枝晶導(dǎo)致的電池短路。

同時(shí)，使用SA-Co@HC/K負(fù)極的全電池也表現(xiàn)出優(yōu)于純K箔負(fù)極的電化學(xué)性能。苝-3,4,9,10-四羧酸二酐（PTCDA）//SA-Co@HC/K全電池在200 mA g^-1時(shí)的初始放電容量約為130 mAh g^-1，200次循環(huán)后容量保持率為84%。

即使在2000 mA g^-1的高電流密度下，也能保持122 mAh g^-1容量的高倍率性能?？傊?，這項(xiàng)工作提出的精心結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)為無(wú)枝晶鉀金屬負(fù)極的研究提供了參考。

圖2. PTCDA//SA-Co@HC/K全電池性能

Coupling Low-Tortuosity Carbon Matrix with Single-Atom Chemistry Enables Dendrite-Free Potassium-Metal Anode, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203277

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