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水系鋅離子電池（AZBs）因其固有的安全性和高理論容量（820 mAh g^-1）而備受關(guān)注。然而，遲緩的動力學、多發(fā)的副反應(yīng)、正極的結(jié)構(gòu)坍塌和溶解等問題嚴重影響了AZBs的實際應(yīng)用。

在各類應(yīng)對策略中，多離子工程策略在保持正極原始結(jié)構(gòu)和實現(xiàn)高能量密度等方面展現(xiàn)出極大的潛力。雖然多離子工程策略可以解決AZBs所遇到的大部分問題，助力實現(xiàn)AZBs的實用化，但目前對于發(fā)生一種及以上載流子電化學反應(yīng)的電池的全面總結(jié)仍然不足。

此外，多離子工程策略的命名并未標準化，”混合離子”、”雙離子”和”多離子”等術(shù)語均指多離子策略，對于具體電化學反應(yīng)機理及電池構(gòu)型并未進行詳細分析和總結(jié)。全面總結(jié)和評估不同多離子工程策略在AZBs中的應(yīng)用對于研究人員深入了解AZBs領(lǐng)域的最新進展，準確把握研究方向，促進AZBs的大規(guī)模應(yīng)用至關(guān)重要。

在此，北京理工大學白瑩教授、吳川教授、趙然等人全面探討了水系鋅電池多離子工程策略中的電池構(gòu)型和相應(yīng)反應(yīng)機理。與傳統(tǒng)的水系電池相比，水系多離子鋅基電池（AMZBs）具有獨特的電池構(gòu)型、高工作電壓、長壽命和高能量密度等特點。一種多離子工程策略可在正極側(cè)嵌入/脫嵌附加離子而不改變其價態(tài)，其中，附加離子可以是但不限于 Li⁺、Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Al³⁺、Cl^–、ClO₄^–、TFSI^–、OTF^–、FSI^–。這種策略有效地改善了反應(yīng)動力學，延長了電池循環(huán)壽命，并提高了工作電壓，顯示出一定的應(yīng)用前景。

此外，在另一種多離子工程策略中，附加離子在正極一側(cè)發(fā)生電化學反應(yīng)并伴隨著價態(tài)變化。這類策略因其簡化了電池制備過程，實現(xiàn)了電池高容量性能而受到廣泛關(guān)注。通過總結(jié)上述不同反應(yīng)機制的多離子工程策略，本綜述將AMZBs分為兩類：插層型水系多離子鋅基電池（IAMZBs）和氧化還原型水系多離子鋅基電池（RAMZBs）。

圖1. AMZBs發(fā)展路線圖

與其他多離子工程策略相比，本文認為zinc-cation hybrid-ion IAMZBs（包括 Zn-Li、Zn-Na、Zn-K、Zn-Mg 和 Zn-Al 構(gòu)型）作為一種安全環(huán)保的電池系統(tǒng)，是人口稠密地區(qū)電網(wǎng)級儲能或調(diào)峰設(shè)施最有前途的新型化學電池選擇。特別是Zn–Na IAMZBs，由于成本低、資源豐富，是最有希望實現(xiàn)商業(yè)化的水系電池系統(tǒng)。此外，對于zinc-anion dual-ion IAMZBs（包括 Zn-TFSI-、Zn-OTF-、Zn-Cl-、Zn-ClO4- IAMZBs 等），高電解質(zhì)濃度和高陰離子插入電位使系統(tǒng)具有長壽命和高能量密度。

然而，高成本限制了其大規(guī)模應(yīng)用，使其更適用于一些固定需求的儲能方案，包括Zn-Mn、Zn-Br 和 Zn-I 的無正極RAMZBs避免了正極制造過程，在電化學反應(yīng)過程中通過沉積/溶解反應(yīng)機制在原位生成活性材料，有效解決了傳統(tǒng)AZBs正極材料不穩(wěn)定的問題。然而，對于 Zn-Br 和 Zn-I RAMZBs而言，它們對環(huán)境的危害相對更大。未來，無論是將AMZBs用作低速電動車的動力電池，還是用作靜態(tài)儲能裝置，其前景都是不可限量的。此外，大力發(fā)展AMZBs對于調(diào)整能源產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，推動可持續(xù)、環(huán)保、可循環(huán)的新能源產(chǎn)業(yè)發(fā)展具有重要的戰(zhàn)略意義。

圖2. AZBs中多離子工程策略思維導(dǎo)圖

Multi-ion Engineering Strategies Towards High Performance Aqueous Zinc-based Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202304040

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趙然/吳川/白瑩AM：多離子工程策略助力高性能水系鋅電池

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