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電池頂刊集錦：侴術(shù)雷、車仁超、溫兆銀、伽龍、武利民、陳立寶、舒杰、林常規(guī)、夏蘭等成果！

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1. 舒杰/章理遠(yuǎn)AEM：通過隔膜緩釋LiNO3，抑制鉀金屬負(fù)極枝晶生長
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具有低成本、優(yōu)異機(jī)械性能的隔膜，如納米纖維材料，被認(rèn)為是解決堿金屬電池中枝晶問題的可行選擇。消耗枝晶而不是阻擋它們是電池長壽命穩(wěn)定循環(huán)性能的基礎(chǔ)。
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圖1 LiNO3@PVDF@mask隔膜的設(shè)計(jì)及表征
寧波大學(xué)舒杰、章理遠(yuǎn)等通過將含有LiNO3的靜電紡絲層加入到掩模的內(nèi)襯中，制備了一種具有五層結(jié)構(gòu)的新型多功能隔膜（LiNO3@PVDF@mask），其中掩模被用作框架，加載了LiNO3的聚偏氟乙烯（PVDF）層可以通過與鉀枝晶反應(yīng)生成鈍化層。以鉀金屬電池為例，LiNO3@PVDF@mask隔膜具有優(yōu)良的機(jī)械性能，可以有效地應(yīng)對K枝晶帶來的危害。此外，持續(xù)釋放的LiNO3可以與穿透的K枝晶反應(yīng)，形成KNO3和K2O等非活性物質(zhì)，阻止枝晶進(jìn)一步生長。
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圖2 鉀金屬表面的XPS分析和枝晶抑制示意
因此，LiNO3@PVDF@mask隔膜將用裸鉀金屬組裝的對稱電池的循環(huán)壽命延長了近三倍，在更高的電流密度下完成了近3400次循環(huán)，并且所得軟包電池在彎曲狀態(tài)下也能正常工作。此外，重要的是，LiNO3@PVDF@mask隔膜采用了低成本的豐富掩膜，并且在減少液態(tài)電解液的情況下，擁有出色的電解液潤濕性，這使得能夠進(jìn)一步解決成本問題?？傮w而言，這項(xiàng)研究開辟了一個新的研究方向，有助于可充堿金屬電池的柔性器件的實(shí)際應(yīng)用。
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圖3 電化學(xué)性能研究
Mask-Based Separator with Sustained-Release LiNO3 as Dendrite Growth Barrier for Potassium Metal Battery. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300734
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2. 車仁超/林春富/武利民Adv. Sci.：一種快充、長壽命、低溫友好的儲鋰材料
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具有剪切ReO3晶體結(jié)構(gòu)的鈮酸鋰儲能負(fù)極材料因其固有的安全性和大容量而引起了廣泛的關(guān)注。然而，它們通常受到倍率性能、循環(huán)穩(wěn)定性和溫度適應(yīng)性的限制，其根源在于其層間間距不足。
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圖1 NaNb13O33的物理-化學(xué)特性
復(fù)旦大學(xué)車仁超、青島大學(xué)林春富、內(nèi)蒙古大學(xué)武利民等開發(fā)了一種微米級鈮酸鈉（NaNb13O33）顆粒作為新型負(fù)極材料，其在已知的剪切ReO3型鈮酸鹽中擁有最大的層間間距。研究發(fā)現(xiàn)，NaNb13O33的大層間間距使得Li+的擴(kuò)散速度加快快，顯著地促進(jìn)了其卓越的倍率性能，2500與125 mA g-1電流密度下的容量百分比為63.2%。
此外，其大的層間間距增加了鋰化過程中的體積容納能力，允許小的單位電池體積變化（最大6.02%），這有助于其出色的循環(huán)穩(wěn)定性，在2500 mA g-1的情況下經(jīng)過5000次循環(huán)，其容量保持率達(dá)到87.9%。這種循環(huán)穩(wěn)定性是鈮酸鹽微米級顆粒研究領(lǐng)域中最好的，可與”零應(yīng)變”的Li4Ti5O12相當(dāng)。
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圖2 與溫度有關(guān)的電化學(xué)特性
另外，即使在-10℃的低溫下，它仍表現(xiàn)出優(yōu)越的倍率性能，1250與125 mA g-1電流密度下的容量百分比為65.6%，甚至更好的循環(huán)穩(wěn)定性，在1250 mA g-1下經(jīng)過5000次循環(huán)后容量保持率為105.4%。毫無疑問，這些全面良好的電化學(xué)性能結(jié)果為NaNb13O33在高性能Li+存儲中的實(shí)際應(yīng)用鋪平了道路。
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圖3 氧化還原機(jī)制和電化學(xué)動力學(xué)研究
Sodium Niobate with a Large Interlayer Spacing: A Fast-Charging, Long-Life, and Low-Temperature Friendly Lithium-Storage Material. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202300583
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3. 華科伽龍AFM：耐超低溫還不燃，這種電解液助力鋅電池?78.5°C下運(yùn)行！
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由于水系電解液的高冰點(diǎn)（Tf）和過度締合（溶劑-溶劑和溶質(zhì)-溶劑相互作用）的嚴(yán)重腐蝕性，傳統(tǒng)的可充鋅電池?zé)o法在寒冷地區(qū)工作。
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圖1 電解液設(shè)計(jì)
華中科技大學(xué)伽龍等開發(fā)了一種由ZnCl2鹽和甲醇/二氯甲烷混合物作為溶劑組成的不可燃弱締合電解液（WASE），以在低溫下實(shí)現(xiàn)高可逆鋅沉積/脫鋅。由于抑制了自締合和對Zn2+的適度溶劑化能力， WASE表現(xiàn)出超低的Tf（?119.2°C）和增強(qiáng)的Zn兼容性。
因此，使用低鹽濃度的WASE，在不添加過量防凍成分的情況下，在Zn||Zn電池中證明了在?78.5°C下穩(wěn)定和可逆的鋅沉積鋅/脫鋅，其優(yōu)異的循環(huán)壽命＞2200小時（0.1，1 mAh cm?2），Zn||Cu電池中的平均庫侖效率（CE）高達(dá)99.6%。
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圖2 半電池性能
此外，無水WASE可以抑制ZnCl2的水解，從而抑制電解液和Zn電極之間的腐蝕。由于電解液的物理化學(xué)性質(zhì)增強(qiáng)，具有WASE的Zn||PANI全電池在?50°C（2.5C下4000次循環(huán)）、?60°C（2.5C下1300次循環(huán)）和?78.5°C（0.25C下200次循環(huán)）下幾乎沒有容量下降，表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)。這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了有針對性的締合態(tài)設(shè)計(jì)在電解液中的關(guān)鍵作用，為在寒冷地區(qū)工作的可充鋅電池（RZBs）開辟了新的發(fā)展方向。
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圖3 全電池性能
A Nonflammable Organic Electrolyte with a Weak Association State for Zinc Batteries Operated at ?78.5 °C. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302546
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4. 上硅所溫兆銀AFM：多功能復(fù)合夾層促成高性能固態(tài)鋰金屬電池
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促進(jìn)Li+的界面?zhèn)鬏敽鸵种朴泻Φ匿囍情_發(fā)實(shí)用固態(tài)鋰金屬電池的主要挑戰(zhàn)。在這方面，使界面合理化以協(xié)同增強(qiáng)離子傳輸和抑制鋰枝晶具有重要的意義。
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圖1 復(fù)合夾層的制備工藝和表征
中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所溫兆銀等展示了一種新的策略，即通過設(shè)計(jì)多功能復(fù)合夾層來解決這些問題。具體而言，該夾層由紫外線固化的聚乙二醇甲醚甲基丙烯酸酯（PEGMEMA）和聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）彈性骨架與全氟聚醚（PFPE）添加劑組成。
研究顯示，通過在可擴(kuò)展的彈性骨架中引入光交聯(lián)聚合物，增加了自由活化鏈段，從而促進(jìn)了Li+的遷移和擴(kuò)散。彈性和Li+傳導(dǎo)的夾層構(gòu)建了連續(xù)的Li+轉(zhuǎn)移路線，提高了抗變形能力，并作為鋰和石榴石界面之間的緩沖器。
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圖2 復(fù)合夾層的鋰枝晶抑制能力測試
此外，理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，PFPE的存在引導(dǎo)了薄而均勻的富鋰層的形成，防止了Li+通量的過度集中，從而提高了鋰枝晶的抑制能力。由于獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和成分整合，這種策略賦予了對稱電池3.6 mA cm-2的高臨界電流密度和出色的循環(huán)壽命（在1.0 mA cm-2的電流密度下可穩(wěn)定400小時以上）。
此外，高負(fù)載軟包電池在20次循環(huán)后顯示出超過3.25 mAh cm-2的放電容量。這一策略有望為固態(tài)鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用提供思路。
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圖3 安全增強(qiáng)型混合固態(tài)電池的電化學(xué)性能
High-Performance Garnet-Type Solid-State Lithium Metal Batteries Enabled by Scalable Elastic and Li+-Conducting Interlayer. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302729
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5. 寧波大學(xué)林常規(guī)AEM：揭示鋰金屬和固態(tài)電解質(zhì)間界面的生長機(jī)制
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具有高離子電導(dǎo)率和適當(dāng)機(jī)械性能的鈣鈦礦是有前景的固態(tài)電解質(zhì)（SSEs），可以替代目前鋰離子電池中的液態(tài)電解質(zhì)。然而，它們在全固態(tài)電池中的實(shí)際應(yīng)用仍然由于低臨界電流密度和對電極的差界面穩(wěn)定性而受到阻礙。
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圖1 Li2S-P2S5-B2S3電解質(zhì)的制備示意
寧波大學(xué)林常規(guī)、奧爾堡大學(xué)Yuanzheng Yue等通過球磨和熔融淬火策略，開發(fā)了一系列優(yōu)越的SSE，即Li2S-P2S5-B2S3電解質(zhì)。與室溫下的二元Li2S-P2S5 SSE相比，所制備的SSE顯示出更高的離子電導(dǎo)率（0.83 mS cm-1）、更大的臨界電流密度（1.65 mA cm-2）和更長的無短路循環(huán)壽命。在電荷轉(zhuǎn)移的界面電阻逐漸增加的情況下，其獲得了300小時的長鋰剝離/沉積循環(huán)壽命。
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圖2 循環(huán)性能研究
此外，作者通過現(xiàn)場電化學(xué)阻抗光譜、深度探測XPS和原位拉曼光譜，揭示了SSE和鋰金屬之間的演變機(jī)制。研究顯示，結(jié)構(gòu)和化學(xué)異質(zhì)性被發(fā)現(xiàn)是界面持續(xù)演變的主要來源。由此產(chǎn)生的”類似多層馬賽克”的夾層有利于抑制鋰枝晶的生長，從而延長了全固態(tài)鋰離子電池的壽命。此外，該工作中開發(fā)的SSE的制備技術(shù)對于擴(kuò)大生產(chǎn)規(guī)模是可行的。
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圖3 界面演化分析
Unveiling the Growth Mechanism of the Interphase between Lithium Metal and Li2S-P2S5-B2S3 Solid-State Electrolytes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204386
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6. 寧大夏蘭AEM：具有非揮發(fā)性、熱可逆性的自我保護(hù)凝膠電解質(zhì)
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安全問題是阻礙高能量鋰電池大規(guī)模應(yīng)用的一個長期障礙。在不同的原因中，熱失控是最突出的一個。迄今為止，已經(jīng)提出了各種抑制熱失控的方法；然而，它們均存在一些內(nèi)在的缺點(diǎn)。
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圖1 凝膠電解質(zhì)的表征
寧波大學(xué)夏蘭、波多黎各大學(xué)Xianyong Wu等利用非揮發(fā)性、非易燃性和熱可逆的聚合物/離子液體凝膠電解質(zhì)作為內(nèi)置安全開關(guān)，為鋰電池提供高度精確和可逆的熱保護(hù)。
研究顯示，在高溫下，凝膠電解質(zhì)經(jīng)歷相分離，并在電極表面/隔膜上沉積聚合物，這阻止了Li+插入反應(yīng)，從而防止熱失控。當(dāng)溫度降低時，凝膠電解質(zhì)會恢復(fù)其原有的特性，電池性能也會恢復(fù)。值得注意的是，最佳的保護(hù)效果是在110℃時實(shí)現(xiàn)的，這是熱失控前的關(guān)鍵溫度。
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圖2 凝膠電解質(zhì)的電化學(xué)特性
更令人印象深刻的是，這種熱保護(hù)過程可以重復(fù)多次，并具有很高的容量保持率（95%），表明了其非凡的熱可逆性和出色的性能保持性。據(jù)作者所知，目前在任何電解質(zhì)中從未報(bào)道過如此精確和可逆的熱保護(hù)效應(yīng)?？傮w而言，這項(xiàng)工作在設(shè)計(jì)用于高安全性鋰電池的不揮發(fā)、不可燃和熱可逆凝膠電解質(zhì)方面取得了實(shí)質(zhì)性進(jìn)展。
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圖3 采用凝膠電解質(zhì)的鈷酸鋰?Li電池隨溫度變化的電壓曲線和相應(yīng)的dQ/dv曲線
A Non-Volatile, Thermo-Reversible, and Self-Protective Gel Electrolyte Providing Highly Precise and Reversible Thermal Protection for Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300143
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7. 侴術(shù)雷Angew：基于普魯士藍(lán)類似物的450 Wh/kg鈉離子電池！
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普魯士藍(lán)類似物（PBAs）由于其高理論能量密度和低成本而被認(rèn)為是有前景的鈉離子電池（SIBs）的正極材料。然而，PBAs的高水和空位含量降低了它們的能量密度并帶來了安全問題，進(jìn)而阻礙了它們在SIBs中的大規(guī)模應(yīng)用。
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圖1 材料表征
溫州大學(xué)侴術(shù)雷等通過調(diào)控晶體結(jié)構(gòu)和控制晶相取向，制備了一系列缺陷少、含水量低的鉀輔助鐵基PBA。在引入含鉀原料后，最終產(chǎn)品（表示為NKPB-3）顯示出框架中（220）平面的優(yōu)先取向的變化，以及更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，并具有較少的[Fe(CN)6]4-空位，這對鈉離子的儲存和遷移是可取的。此外，NKPB-3的初始水含量大幅下降（從21.0 wt%降至7.5 wt%），提高了實(shí)際應(yīng)用的內(nèi)在安全性。
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圖2 電化學(xué)性能研究
受益于優(yōu)化的晶體結(jié)構(gòu)和鉀的引入，NKPB-3表現(xiàn)出更高的氧化還原電位和更高的初始比容量（147.9 mAh g-1），從而產(chǎn)生了高能量密度（約450 Wh kg-1），這與鋰離子電池的商用磷酸鐵鋰正極材料相當(dāng)。
此外，由于NKPB-3框架中鉀離子的支柱效應(yīng)，NKPB-3在長時間循環(huán)后實(shí)現(xiàn)了較少的電壓衰減并提高了循環(huán)穩(wěn)定性（300次循環(huán)后具有83.5%的容量保持率）。這些結(jié)果表明，這些具有穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)和較少水含量的PBA有希望實(shí)現(xiàn)具有高能量密度的安全SIBs。
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圖3 動力學(xué)研究
Prussian Blue Analogues with Optimized Crystal Plane Orientation and Low Crystal Defects toward 450 Wh kg-1 Sodium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202303953
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8. 陳立寶Angew：反應(yīng)性聚合物作為人工SEI助力鋰金屬電池超900次循環(huán)！
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鋰金屬負(fù)極具有最高的理論容量和最低的電化學(xué)電勢，是鋰金屬電池（LMB）的理想選擇。然而，負(fù)極上鋰枝晶的形成阻礙了LMB的適當(dāng)放電容量和實(shí)際循環(huán)壽命，特別是在碳酸酯電解液中。
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圖1 APSEI的構(gòu)建及作用示意
中南大學(xué)陳立寶等開發(fā)了一種含有羧酸和環(huán)醚部分的反應(yīng)性替代聚合物P(St-MaI)，它可與鋰原位形成人工聚合物固體電解質(zhì)界面（APSEI）。首先，由于聚合物的柔性，P(St-MaI)@Li層可以適應(yīng)體積變化并保持良好的界面接觸。第二，具有反應(yīng)性羧酸和環(huán)醚基團(tuán)的聚合物可以與鋰金屬反應(yīng)，產(chǎn)生相應(yīng)的離子傳導(dǎo)聚合物，從而提供光滑的鋰沉積膜。此外，強(qiáng)機(jī)械聚合物鏈在抑制鋰枝晶生長方面也起著關(guān)鍵作用。
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圖2 電化學(xué)特性研究
因此，受益于上述優(yōu)勢，具有P(St-MaI)@Li層的對稱Li||Li電池可以在1mA cm-2下穩(wěn)定循環(huán)900h以上，而不會增加極化電壓，此外Li||LiFePO4全電池在碳酸酯電解液中以1C循環(huán)930次后保持了96%的高容量保持率?？傮w而言，這種人工SEI的創(chuàng)新策略可廣泛應(yīng)用于設(shè)計(jì)抑制鋰金屬負(fù)極上鋰枝晶生長的新材料。
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圖3 電化學(xué)性能研究
Reactive Polymer as Artificial Solid Electrolyte Interface for Stable Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305287

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/36347c46ec/

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