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Angew.:首次報道!有序介孔金屬間Ga-Pt的相控合成并用于催化ORR

Angew.:首次報道!有序介孔金屬間Ga-Pt的相控合成并用于催化ORR
調(diào)控固體無機(jī)金屬材料的原子排列和相結(jié)構(gòu)對于調(diào)整其化學(xué)、物理和(光)電子性質(zhì),從而提高其在各種應(yīng)用中的性能,特別是在(電)催化方面具有重要意義。
金屬間化合物具有原子有序排列,是調(diào)制原子結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)相應(yīng)性能精確調(diào)控的理想候選物。例如,金屬間Pd-Sn(iPd-Sn)具有獨(dú)特的單斜的i-Pd3Sn2和正交的i-Pd1Sn1原子結(jié)構(gòu)。有序的i-Pd3Sn2能高效催化CO氧化反應(yīng),而i-Pd1Sn1在α、β-不飽和醛的選擇性加氫反應(yīng)中具有較高的活性。
因此,精確控制有序金屬間化合物的相結(jié)構(gòu)(原子排列)對于合理設(shè)計(jì)新型功能催化劑材料具有巨大的潛力。
Angew.:首次報道!有序介孔金屬間Ga-Pt的相控合成并用于催化ORR
Angew.:首次報道!有序介孔金屬間Ga-Pt的相控合成并用于催化ORR
基于此,吉林大學(xué)喬振安四川大學(xué)劉犇等成功制備了兩種有序介孔金屬間Ga-Pt(mesoi-Ga-P)納米粒子(其包括具有正交空間群的mesoi-Ga3Pt5和具有非對稱手性立方空間群的mesoi-Ga1Pt1),并研究了它們的催化性質(zhì)。
具體而言,研究人員通過對不同陰離子的誘導(dǎo)Ga鹽進(jìn)行調(diào)整,優(yōu)化了合成過程中的自由能,實(shí)現(xiàn)了有序Ga-Pt納米粒子的金屬間相控制。
Angew.:首次報道!有序介孔金屬間Ga-Pt的相控合成并用于催化ORR
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mesoi-Ga3Pt5mesoi-Ga1Pt1的不同原子排列和暴露的Pt位點(diǎn)顯著改變了它們的表面電子和吸附/解吸性質(zhì),從而優(yōu)化了ORR反應(yīng)趨勢,保持完全相反的催化性能。此外,與meso-Pt和商業(yè)Pt/C相比,mesoi-Ga3Pt5顯示的ORR活性也略低;具有手性原子排列和典型暴露Pt位點(diǎn)的mesoi-Ga1Pt1表現(xiàn)出高的ORR活性,分別比mesoi-Ga3Pt5、meso-Pt和Pt/C高5.9、2.4和3.2倍。
總之,這項(xiàng)工作首次報道了金屬間相控制合成和有序mesoi-Ga-Pt納米粒子的應(yīng)用,為未來探索一系列新的功能介孔金屬間化合物在各種催化和電催化反應(yīng)中的靶向應(yīng)用提供了范例。
Ordered Mesoporous Intermetallic Ga-Pt Nanoparticles: Phase-Controlled Synthesis and Performance in Oxygen Reduction Electrocatalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304420

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