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1. 盧燦輝/張偉AFM：通過(guò)一步共電泳構(gòu)建無(wú)枝晶負(fù)極實(shí)現(xiàn)柔性鋅離子電池

電池頂刊集錦：戴黎明、何冠杰、盧燦輝、馬龍濤、盧文、鄭俊超、李成超、凌立成、王際童等成果！

具有良好柔性的水系鋅離子電池（ZIBs）吸引了便攜式和可穿戴電子產(chǎn)品的巨大關(guān)注。然而，由于Zn枝晶的失控生長(zhǎng)、低庫(kù)侖效率以及差循環(huán)性能，其實(shí)際應(yīng)用受到了限制。

圖1 Zn/rGO@CC復(fù)合負(fù)極的制備及表征

四川大學(xué)盧燦輝、張偉等通過(guò)共電泳技術(shù)制備了一種柔性無(wú)枝晶鋅復(fù)合負(fù)極。具體而言，Zn²⁺離子和氧化石墨烯（GO）分別被還原成Zn納米片和還原氧化石墨烯（rGO），兩者同時(shí)在碳布（CC）上組裝，形成了具有rGO互穿導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的Zn/rGO@CC復(fù)合負(fù)極。三維rGO網(wǎng)絡(luò)不僅提高了復(fù)合負(fù)極的導(dǎo)電性和潤(rùn)濕性，而且均勻了電場(chǎng)分布和Zn²⁺離子通量，從而有效抑制了枝晶的生長(zhǎng)。此外，rGO中豐富的親鋅位點(diǎn)也能促進(jìn)鋅的均勻沉積。

圖2 Zn/rGO@CC復(fù)合負(fù)極的電化學(xué)性能

因此，組裝的Zn/rGO@CC對(duì)稱電池具有低電壓滯后和長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性（在1 mA cm^-2下接近1000小時(shí)），并且相應(yīng)的水系Zn||MnO₂全電池也具有更高的倍率性能和驚人的長(zhǎng)期耐久性。

此外，作為概念驗(yàn)證應(yīng)用，這項(xiàng)工作還采用PVA/ZnCl₂-MnCl2-LiCl凝膠作為電解質(zhì)制備了一種準(zhǔn)固態(tài)（QSS）ZIB，其不僅具有出色的儲(chǔ)能特性，還具有優(yōu)異的柔韌性，展示了它在未來(lái)可穿戴和便攜式電子設(shè)備中的巨大應(yīng)用潛力。

圖3 扣式 ZIBs和柔性QSS ZIB的性能

Dendrite-Free Zn/rGO@CC Composite Anodes Constructed by One-Step Co-Electrodeposition for Flexible and High-Performance Zn-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202306346

2. 戴黎明/盧文/成方Nano Energy：用于鋰金屬電池的原位多功能化電解液

鋰金屬電池（LMB）是下一代高能可充電池，人們一直希望有一種理想的多功能電解液添加劑，既能穩(wěn)定電解液鹽，又能清除電解液中的有害雜質(zhì)，還能保護(hù)鋰的正負(fù)極。

圖1 電解液設(shè)計(jì)

新南威爾士大學(xué)戴黎明、云南大學(xué)盧文、成方等報(bào)告了一種將路易斯酸堿配位引入電解液的新概念，即原位合成路易斯酸堿復(fù)合物，作為L(zhǎng)MB的多功能電解液添加劑。作為范例，這項(xiàng)工作在傳統(tǒng)的碳酸酯電解液中引入氟代碳酸乙烯酯（FEC）作為路易斯酸，亞磷酸三（三甲基硅）酯（TMSP）作為路易斯堿，原位形成酸堿復(fù)合物（TMSP：FEC）作為電化學(xué)清潔環(huán)境，用于清潔和穩(wěn)定電解液，同時(shí)采用復(fù)合物中的多種成分強(qiáng)化電極表面涂層。

研究顯示，復(fù)合物的優(yōu)先還原和氧化作用產(chǎn)生了機(jī)械強(qiáng)度高且具有優(yōu)異鋰離子傳導(dǎo)性的表面涂層，可分別保護(hù)鋰負(fù)極和負(fù)極。

圖2 半電池性能

因此，通過(guò)協(xié)同作用，該復(fù)合電解液的這些多功能性可確保在超過(guò)16000小時(shí)的超低極化過(guò)電位（11 mV）條件下實(shí)現(xiàn)非凡的鋰沉積/剝離，從而實(shí)現(xiàn)基于高電壓 LiNi_0.5Mn_1.5O₄、高容量 LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂，或高安全性LiFePO₄正極的高性能 LMB?？傮w而言，這項(xiàng)工作為L(zhǎng)MB及其他產(chǎn)品的原位多功能化電解液開辟了一條新途徑。

圖3 全電池性能

Multifunctionalizing electrolytes in situ for lithium metal batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108825

3. 何冠杰Angew：仿生聚陰離子電解質(zhì)用于高穩(wěn)定鋅離子電池

對(duì)于鋅離子電池（ZIB）而言，不均勻的鋅沉積/剝離會(huì)導(dǎo)致高極化率和庫(kù)低侖效率（CE），從而阻礙鋅離子電池的大規(guī)模應(yīng)用。

圖1 原位形成的陰離子SEI層的制備和表征

倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰等受海帶陽(yáng)離子積累和抗老化性能的啟發(fā)，提出了一種表面改性策略，以幫助通過(guò)生物激發(fā)的陰離子層形成強(qiáng)大的原位SEI。具體而言，通過(guò)在鋅負(fù)極表面涂覆藻酸鈉（SA），可在沉積/剝離過(guò)程中引發(fā)原位SEI，其中兩個(gè)SA單鏈將通過(guò)將電解質(zhì)中的Zn²⁺離子互鎖而與Zn²⁺原位聚合，并構(gòu)建均勻的Zn²⁺擴(kuò)散層。這種形成實(shí)質(zhì)上是在Zn表面建立了一個(gè)基于水凝膠的保護(hù)層，從而增強(qiáng)了其穩(wěn)定性。

應(yīng)用于Zn負(fù)極的SA層具有陰離子層的功能，可調(diào)節(jié)Zn²⁺的脫溶劑化結(jié)構(gòu)，這有助于Zn (002)表面的優(yōu)先沉積，從而形成均勻致密的沉積層。與原始Zn負(fù)極相比，所得SEI層可以為均勻的Zn沉積構(gòu)建一個(gè)加速通道。同時(shí)，原位SEI具有更強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度，能與水合氫氧化硫酸鋅（ZHS）等無(wú)機(jī)成分一起應(yīng)對(duì)枝晶的形成。

圖2 原位SEI層的影響

因此，即使在高放電深度（DOD）條件下，SA涂層鋅負(fù)極仍能在低電位差（0.114 V）條件下保持穩(wěn)定的鋅剝離/沉積行為。根據(jù)經(jīng)典成核理論，SA涂層鋅的成核能量比裸鋅低97%，因此成核速度更快。此外，采用SA 涂層電極組裝的Zn||Cu電池在1400次循環(huán)中的平均CE值高達(dá)99.8%。該設(shè)計(jì)在軟包電池中也得到了成功驗(yàn)證，即使在高正極質(zhì)量負(fù)載（大于10 mg/cm^-2）的情況下，SA涂層鋅的容量保持率仍高達(dá)96.9%，而裸鋅負(fù)極的容量保持率僅為 59.1%。

圖3 采用SA涂層的Zn的電化學(xué)性能

Bio-inspired Polyanionic Electrolytes for Highly Stable Zinc-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202311268

4. 馬龍濤/黃海濤 EES：利用陰離子受體實(shí)現(xiàn)優(yōu)先平面晶體生長(zhǎng)和均勻的SEI

盡管鋅負(fù)極和水系電解質(zhì)具有內(nèi)在安全性、資源豐富且成本低廉，但可充水系鋅電池的實(shí)施仍受到循環(huán)性不足和眾所周知的寄生副反應(yīng)（如枝晶生長(zhǎng)、析氫反應(yīng)、腐蝕）的阻礙。構(gòu)建可靠的固體電解質(zhì)界面相（SEI）和/或控制晶體生長(zhǎng)可有效提高鋅負(fù)極的可逆性并減輕副反應(yīng)。

圖1 電解液設(shè)計(jì)

西北工業(yè)大學(xué)馬龍濤、香港理工大學(xué)黃海濤等提出了一種咪唑烷基脲（IU）陰離子受體，用于同時(shí)調(diào)控一系列水系電解液（即 2 m ZnSO₄、2 m Zn(OTf)₂和2 m Zn(BF₄)₂）中的電雙層（EDL）吸附、Zn²⁺體相溶劑化結(jié)構(gòu)和氫鍵網(wǎng)絡(luò)，以實(shí)現(xiàn)可靠的SEI和Zn (002)平面的優(yōu)先生長(zhǎng)。

研究發(fā)現(xiàn)，2 m ZnSO₄(IU)_0.25水系電解液有助于形成內(nèi)含無(wú)機(jī)ZnCO₃/ZnS_x和外含有機(jī)C-H/C-C成分的層狀結(jié)構(gòu)和堅(jiān)韌的SEI。同時(shí)，它迫使Zn²⁺離子沉積在(002)平面上，形成平面和緊湊的沉積層。

圖2 半電池性能

由于具有抑制枝晶生長(zhǎng)和抑制界面寄生反應(yīng)的固有特性，采用該電解液的Zn??Zn對(duì)稱電池和Zn??Br₂全電池均表現(xiàn)出卓越的電化學(xué)性能。Zn??Zn電池在1mA·cm^-1和0.5 mAh·cm^-2的條件下可持續(xù)運(yùn)行1500小時(shí)。Zn??Br₂電池在0.5 A·g^-1的電流密度下可提供264.1 mAh·g^-1的高容量，并具有1000次循環(huán)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

更重要的是，在鋅利用率為84.03%的苛刻條件下，高鋁容量（約5.7 mA·cm^-2）的鋅??Br₂軟包電池可運(yùn)行300次循環(huán)。該工作為同時(shí)引導(dǎo)晶體生長(zhǎng)和設(shè)計(jì)可靠的SEI以實(shí)現(xiàn)高可逆的鋅金屬電極提供了新的見解。

圖3 全電池性能

Preferred Planar Crystal Growth and Uniform Solid Electrolyte Interface Enabled by Anion Receptor for Stable Aqueous Zn Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01580g

5. 鄭俊超/張霞輝Nano Enegy：通過(guò)超聲波涂層法構(gòu)建無(wú)缺陷親鋅有機(jī)層，實(shí)現(xiàn)防腐和無(wú)枝晶鋅負(fù)極

由于具有出色的安全性和成本效益，因此作為一種前景廣闊的儲(chǔ)能系統(tǒng)，水系鋅離子電池受到了廣泛關(guān)注。然而，枝晶和界面副反應(yīng)等問(wèn)題限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。構(gòu)建防腐界面是實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定鋅負(fù)極的有效策略之一。然而，在鋅負(fù)極上構(gòu)建均勻的界面仍是一項(xiàng)挑戰(zhàn)。

圖1 Tar-Zn負(fù)極的示意圖和特性

中南大學(xué)鄭俊超、張霞輝等提出了一種超聲波涂層方法，在鋅負(fù)極上構(gòu)建無(wú)缺陷的酒石酸鋅薄層（表示為Tar-Zn）。研究顯示，這種方法不僅能加快沉積反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，還能及時(shí)去除鋅表面吸附的H₂。而H₂會(huì)抑制固液界面的置換反應(yīng)，由于H₂的去除，鋅箔可以與酒石酸鹽溶液充分發(fā)生置換反應(yīng)，從而形成無(wú)缺陷的功能性保護(hù)層。此外，在超聲波的作用下，弱附著層可以從鋅負(fù)極表面剝離，從而提高涂層的機(jī)械性能。與裸鋅相比，Tar-Zn層具有更高的耐腐蝕性和更高的析氫電位。

圖2 半電池性能

此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，Tar-Zn層增強(qiáng)了鋅原子的親和力，有利于鋅的快速沉積，這進(jìn)一步促進(jìn)了鋅的快速成核和均勻沉積，最終抑制了枝晶生長(zhǎng)。得益于Tar-Zn層，界面副反應(yīng)和枝晶生長(zhǎng)得到了緩解，具體來(lái)說(shuō)，在1 mA cm^-2和2 mA cm^-2條件下，采用了Tar-Zn的Zn//Zn電池的循環(huán)穩(wěn)定性分別超過(guò)1600小時(shí)和1300小時(shí)。此外，采用Tar-Zn組裝的Zn//Cu電池和Zn//MnO₂電池均表現(xiàn)出很高的庫(kù)倫效率（CE）和循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3 全電池性能

Constructing defect-free zincophilic organic layer via ultrasonic coating for anticorrosive and dendrite-free zinc anode. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108810

6. 廣工大AEM：高性能水系鋅離子電池的軟固態(tài)粘彈性鋅粉負(fù)極設(shè)計(jì)

鋅粉被認(rèn)為是水系鋅離子電池的潛在鋅金屬負(fù)極。然而，在采用傳統(tǒng)聚合物粘結(jié)劑的復(fù)合鋅粉負(fù)極中，離子/電子轉(zhuǎn)移和體積效應(yīng)的限制會(huì)導(dǎo)致電接觸失效，從而降低其電化學(xué)性能。

圖1 ss-ZnP的作用示意

廣東工業(yè)大學(xué)李成超、杜文城等開發(fā)了一種環(huán)氧低聚物粘結(jié)策略來(lái)構(gòu)建軟固態(tài)狀粘彈性鋅粉復(fù)合負(fù)極。具體而言，通過(guò)簡(jiǎn)單地將Zn粉末和2D碳（原始石墨烯納米片，PG）填充到液態(tài)環(huán)氧樹脂（E-44）基體中，形成類似可折疊橡皮擦的軟固態(tài)結(jié)構(gòu)，可以容易地獲得軟固態(tài)Zn粉末復(fù)合材料（ss-ZnP）。一系列的物理和電化學(xué)特性表明，ss-ZnP具有良好的流變性能和增強(qiáng)的電化學(xué)性能。

一方面，與固態(tài)Zn粉（s-ZnP，離子轉(zhuǎn)移數(shù)：0.25）相比，流變性ss-ZnP顯著改善了鋅離子的擴(kuò)散（離子轉(zhuǎn)移數(shù)：0.44），這使界面電場(chǎng)均勻化，減輕了體積效應(yīng)，從而確保了持久的電接觸。同時(shí)，高儲(chǔ)能模量和剪切減薄行為使ss-ZnP具有優(yōu)異的自支撐性和延展性。另一方面，由于環(huán)氧樹脂基體中導(dǎo)電材料（鋅粉和PG）含量高，ss-ZnP表現(xiàn)出高的電子導(dǎo)電性（188 mS m^?1），這比其他報(bào)道的流變鋅粉負(fù)極要好。

圖2 半電池性能

因此，ss-ZnP能夠顯著增強(qiáng)沉積/剝離動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶沉積，并顯示出更低的電壓滯后，循環(huán)壽命是s-ZnP的十幾倍。此外，組裝的NH₄V₄O₁₀?ss-ZnP全電池可提供近兩倍的高容量和更長(zhǎng)的循環(huán)穩(wěn)定性，最高可達(dá)500次循環(huán)。

此外，通過(guò)對(duì)ss-ZnP進(jìn)行加工和成型，可以容易地構(gòu)建各種ZIB器件，如軟包電池和圖案化微電池，并顯示出良好的電化學(xué)性能。ss-ZnP的這種獨(dú)特的粘彈性將極大地促進(jìn)其電極加工技術(shù)和電化學(xué)性能的調(diào)節(jié)。因此，這項(xiàng)工作將有助于開發(fā)多功能鋅粉負(fù)極，并在實(shí)踐中進(jìn)一步提高鋅負(fù)極的性能，積極促進(jìn)鋅粉基電極材料的實(shí)際應(yīng)用。

圖3 全電池性能

Designing Soft Solid-like Viscoelastic Zinc Powder Anode toward High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301835

7. Angew：用于全固態(tài)電池的普魯士藍(lán)型鈉離子導(dǎo)電固態(tài)電解質(zhì)

傳統(tǒng)的固態(tài)電解質(zhì)框架通常由硫、氧、氯等陰離子組成，這導(dǎo)致了其固有特性的局限性。盡管出現(xiàn)了硫化物、氧化物和鹵化物基固態(tài)電解質(zhì)用于全固態(tài)電池，但它們的使用受到各種問(wèn)題的阻礙，包括H₂S氣體的產(chǎn)生、對(duì)昂貴元素的需求以及接觸不良等。

圖1 不同N-配位過(guò)渡金屬離子的作用演示

蔚山科學(xué)技術(shù)院Hyun-Wook Lee等比較了五種不同的N-配位過(guò)渡金屬離子（特別是Mn、Co、Fe、Ni和Cu-PBA，統(tǒng)稱為5-PBA）的作用，以分析這些離子對(duì)普魯士藍(lán)類似物（PBA）的Na⁺電導(dǎo)率的影響，目的是找出適合在室溫（RT）下工作的全固態(tài)鈉離子電池（ASNB）的電化學(xué)特性。

研究顯示，Na⁺電導(dǎo)率主要受通道尺寸的影響，而通道尺寸通常與晶格參數(shù)相關(guān)。由于π背鍵作用，C-配位的鐵離子傾向于低自旋態(tài)，而N-配位的過(guò)渡金屬離子則根據(jù)超交換規(guī)則始終采用高自旋態(tài)。N-配位過(guò)渡金屬離子 Mn^II（97 pm）、Fe^II（92 pm）、Co^II（88.5 pm）、Ni^II（83 pm）和Cu^II（87 pm）的高自旋態(tài)分別為 5/2、4/2、3/2、2/2 和 1/2。Mn^II的高自旋態(tài)沿著CN配體對(duì)C-配位的Fe^II表現(xiàn)出最大的排斥能，這表明它應(yīng)該具有最大的晶格參數(shù)。

圖2 電化學(xué)特性研究

因此，Mn-PBA的Na⁺通道擴(kuò)張性最強(qiáng)，從而具有較高的Na⁺傳導(dǎo)性，達(dá)到 9.1×10^-2 mS cm^-1，相反，Cu-PBA預(yù)計(jì)具有最小的Na⁺通道，從而導(dǎo)致Na⁺傳導(dǎo)性降低?？尚行詼y(cè)試表明，Mn-PBA在30℃和0.2C的條件下循環(huán)80次后，循環(huán)保持率達(dá)到 95.1%?？傮w而言，這項(xiàng)研究深入探討了在影響這些材料的電導(dǎo)率和動(dòng)力學(xué)方面發(fā)揮重要作用的潛在機(jī)制，為固態(tài)電解質(zhì)的設(shè)計(jì)提供了寶貴的見解。

圖3 電池性能研究

Prussian Blue-Type Sodium-ion Conducting Solid Electrolytes for All Solid-State Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202309852

8. 華理ACS Nano：釩作為鋰硫電池中Fe-V雙原子電催化劑的助劑

不理想的穿梭行為、緩慢的液固轉(zhuǎn)化氧化還原動(dòng)力學(xué)以及硫化鋰分解的巨大能量障礙一直是阻礙鋰硫電池實(shí)際應(yīng)用的公認(rèn)問(wèn)題。

圖1 集成電催化劑設(shè)計(jì)

華東理工大學(xué)凌立成、王際童、張亞運(yùn)等受生物酶固氮/固硫過(guò)程中Fe/V中心催化活性的啟發(fā)，設(shè)計(jì)了一種集成電催化劑，該催化劑由N橋接的Fe-V雙原子活性位點(diǎn)（Fe/V-N₇）組成，分散在巧妙的”3D in 2D”碳納米片（簡(jiǎn)稱DAC）上，其中釩誘導(dǎo)層狀結(jié)構(gòu)并同時(shí)調(diào)節(jié)活性中心的配位構(gòu)型，實(shí)現(xiàn)了鐵中心3d軌道電子的重新分配。研究顯示，F(xiàn)e/V 3d電子和S 2p電子之間的高度耦合/結(jié)合顯示出DAC-Li₂S_n（1≤n≤8）體系的強(qiáng)親和力和更強(qiáng)的反應(yīng)活性。

圖2 對(duì)多硫化物的吸附和催化

因此，DAC對(duì)多硫化物具有更強(qiáng)的化學(xué)吸附能力，并顯著提高了雙向硫氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，這些在理論和實(shí)驗(yàn)中得到證實(shí)。此外，DAC精心設(shè)計(jì)的”3D in 2D”形態(tài)可實(shí)現(xiàn)均勻的硫分布，促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移，并使大量活性位點(diǎn)暴露出來(lái)。因此，在高硫含量（70 wt %）條件下，組裝的Li-S電池具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性（1 C條件下循環(huán)1000次后為637.3 mAh g^-1）和高倍率性能（4 C條件下為711 mAh g^-1）。

圖3 鋰硫電池的電化學(xué)性能

Vanadium as Auxiliary for Fe–V Dual-Atom Electrocatalyst in Lithium–Sulfur Batteries: “3D in 2D” Morphology Inducer and Coordination Structure Regulator. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05483

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