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衛(wèi)敏/楊宇森ACS Catalysis：多相界面催化劑電子局部交換，增強(qiáng)生物基平臺(tái)化合物高選擇性氧化

將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為一系列高附加值的化學(xué)品、氫和液體燃料已引起人們的廣泛關(guān)注。通常，從生物質(zhì)衍生的呋喃類(lèi)物質(zhì)(例如5-羥甲基糠醛，HMF)的氧化過(guò)程中獲得的2,5-呋喃二甲酸(FDCA)被認(rèn)為是對(duì)苯二甲酸的替代物，并作為合成下一代聚酯的合適單體。對(duì)于控制FDCA的選擇性和生產(chǎn)速度，高性能多相催化劑在該反應(yīng)中具有關(guān)鍵作用。

傳統(tǒng)的貴金屬或過(guò)渡金屬氧化物(例如鉑、金、鈷氧化物及錳氧化物)基催化劑具有高活性，但由于在反應(yīng)過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生難以分解的腐植酸，這些催化劑的選擇性及穩(wěn)定性通常較差。因此，有必要設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)具有優(yōu)良催化性能和長(zhǎng)期耐久性的高效多相催化劑。

基于此，北京化工大學(xué)衛(wèi)敏和楊宇森等通過(guò)對(duì)層狀雙氫氧化物(LDHs)前體進(jìn)行煅燒處理(在400-700°C的空氣中)，成功制備出Co₃O₄/Co₂MnO₄金屬氧化物復(fù)合催化劑(CoMn-MOCs)，并且其具有不均勻的界面。

HR-TEM、XAFS、XPS和拉曼光譜證明，在Co₃O₄/Co₂MnO₄非均勻界面發(fā)生強(qiáng)電子局部交換作用，即電子從尖晶石中的Mn轉(zhuǎn)移到氧化物中的Co，其強(qiáng)度可通過(guò)調(diào)節(jié)前驅(qū)體的煅燒溫度來(lái)調(diào)節(jié)。因此，優(yōu)化的CoMn-MOCs-500催化劑對(duì)HMF氧化為FDCA反應(yīng)具有較好的催化性能(轉(zhuǎn)化率>99%，收率達(dá)98%)。

此外，原位實(shí)驗(yàn)研究和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，界面位點(diǎn)(Co²⁺?O?Mn⁴⁺)作為內(nèi)在活性中心：在Mn⁴⁺位點(diǎn)處，C═O基團(tuán)經(jīng)歷了吸附活化，隨后界面晶格氧發(fā)生遷移以實(shí)現(xiàn)醛氧化成羧酸；同時(shí)O₂分子在原位產(chǎn)生的氧空位處經(jīng)歷了解離。

此外，最優(yōu)的CoMn-MOCs-500催化劑實(shí)現(xiàn)了11種生物質(zhì)衍生的呋喃類(lèi)化合物高效轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的羧酸，表明了該催化劑上選擇性氧化反應(yīng)的普遍性?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作證明了電子局部交換作用觸發(fā)的晶格氧遷移率，這為用于生物質(zhì)平臺(tái)化合物氧化反應(yīng)的高性能催化劑設(shè)計(jì)提供了理論基礎(chǔ)。

Heterogeneous Interface Catalysts with Electron Local Exchange toward Highly Selective Oxidation of Biomass Platform Compounds. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05090

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/1fe7d1d3f7/

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