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鉀金屬電池（KMBs）與層狀過(guò)渡金屬氧化物作為正極材料，由于成本低、容量大被視為一種有前景的儲(chǔ)能技術(shù)。然而，鉀金屬負(fù)極中不可控的枝晶生長(zhǎng)和層狀過(guò)渡金屬氧化物正極對(duì)電解液的高化學(xué)反應(yīng)性導(dǎo)致KMBs存在庫(kù)侖效率低、容量衰減快和低安全性等問(wèn)題。

在此，漢陽(yáng)大學(xué)Yang-Kook Sun教授、Jang-Yeon Hwang教授等人提出了一種電解質(zhì)工程策略，通過(guò)引入己二睛(ADN)作為分子結(jié)構(gòu)中含有富電子睛基(C=N)的雙功能電解質(zhì)添加劑。研究表明，添加1 wt.%ADN可以改變電解質(zhì)溶液的化學(xué)性質(zhì)，從而提高負(fù)極-電解質(zhì)和正極-電解質(zhì)的界面穩(wěn)定性。

在固體電解質(zhì)界面層中形成C=N的親鉀化合物，可以促進(jìn)鉀的均勻沉積，抑制鉀金屬電池中枝晶生長(zhǎng)。計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，通過(guò)減輕副反應(yīng)和改善的層狀過(guò)渡金屬氧化物正極的熱穩(wěn)定性可顯著提高KMB的電化學(xué)性能。

圖1. SEI成分分析

總之，該工作證明ADN在KMB中的雙重功能，可以同時(shí)穩(wěn)定電解質(zhì)-正極和電解質(zhì)-負(fù)極界面。研究表明能夠穩(wěn)定KMBs的是ADN分子結(jié)構(gòu)中的C ≡ N基團(tuán)。其中ADN有助于K?PF的解離，從而提高K離子的電導(dǎo)率。在K金屬負(fù)極，SEI層中的C≡N基團(tuán)促進(jìn)了K的均勻傳輸和沉積，導(dǎo)致K?金屬形成致密而均勻SEI。在O₃?NCCTO正極，C ≡ N和Cr⁴⁺之間的強(qiáng)配位可抑制副反應(yīng)，從而提高了可逆Cr^3+/4+氧化還原。

增強(qiáng)的電解質(zhì)-正極界面減輕了正極材料的結(jié)構(gòu)劣化，并提高了熱穩(wěn)定性。因此，ADN的加入可在電解液中發(fā)揮雙重添加劑的作用，顯著增強(qiáng)KMBs的電化學(xué)性能。

圖2. 全電池性能

A Dual-Functional Electrolyte Additive for High-Performance Potassium Metal Batteries， Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202304069

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?AFM：用于高性能鉀金屬電池的雙功能電解液添加劑

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