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歐陽明高/王莉/馮旭寧Joule: 減少電池?zé)崾Э?，控制還原性氣體是關(guān)鍵！

由于有機(jī)液體電解質(zhì)的揮發(fā)性和易燃性，鋰離子電池（LIB）被認(rèn)為是不安全的。然而，其替代品（固體、無機(jī)等）的研究在商業(yè)化方面仍面臨嚴(yán)峻障礙。

在此，清華大學(xué)歐陽明高院士、王莉副研究員及馮旭寧等人提供了針對LIBs災(zāi)難發(fā)生前較早的熱積累（HA）階段的新安全設(shè)計路線以提前防止熱失控（TR），并發(fā)現(xiàn)特定的還原性氣體在這個早期階段占主導(dǎo)地位。先前的研究表明，HA反應(yīng)僅發(fā)生在負(fù)極-電解質(zhì)界面（AEI）且僅有助于持續(xù)的熱量積累，與TR沒有化學(xué)關(guān)聯(lián)。

因此，避免熱量積累的唯一方法是尋找最終穩(wěn)定的負(fù)極和電解質(zhì)。然而，作者對LIB熱失效途徑的新見解表明，在低于80 °C的溫度下存在的與所有主要電池組件（正極、負(fù)極和電解質(zhì)）相關(guān)的有害化學(xué)串?dāng)_，即“還原性氣體侵蝕”主導(dǎo)著HA 階段并化學(xué)促進(jìn)TR。只要切斷這種“還原性攻擊”反應(yīng)途徑，就可以輕松控制熱失效并有效防止TR。

圖1. 還原性攻擊熱失效路徑示意圖及相應(yīng)的抑制方法和對策

具體而言，還原性氣體，特別是那些鍵解離能（BDEs）較低的氣體（C₃H₆, C₃H₄, C₂H₄, C₂H₂等）首先在AEI產(chǎn)生，然后遷移到電池內(nèi)部并侵蝕正極晶體，在遠(yuǎn)低于原始晶體變化的溫度下誘導(dǎo)氧氣釋放且產(chǎn)生大量的熱量和氣體。

熱量和氣體的積累及電池中有害的還原性和氧化產(chǎn)物都促進(jìn)了電池的熱失效過程，從而最終導(dǎo)致TR。因此，電池?zé)崾Э赡芡ㄟ^操縱特定的有害化學(xué)物質(zhì)而不是替換整個化學(xué)物質(zhì)來控制。

基于此，作者設(shè)計了四種策略（界面電子剝奪、溫度響應(yīng)毒性層、強(qiáng)制排氣、冷卻功能隔膜）來控制還原性氣體的生成、遷移和侵蝕，并使用容量高達(dá)60 Ah、能量密度為280 Wh kg^-1的高能NCM811/SiC軟包電池進(jìn)行了驗證。

總之，這項工作對早期熱失效的新見解及相關(guān)的安全設(shè)計路線將克服有機(jī)電解液的局限性，并重新點燃傳統(tǒng)液體化學(xué)物質(zhì)安全應(yīng)用的曙光。

圖2. 有效抑制TR的四大安全對策

Reductive gas manipulation at early self-heating stage enables controllable battery thermal failure, Joule 2022. DOI: 10.1016/j.joule.2022.10.010

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