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AFM：集成Cu單原子和N空位雙中心，同時(shí)活化CO2和H2O以增強(qiáng)光生產(chǎn)CO

光催化CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品和燃料，在同時(shí)解決氣候變化問題和實(shí)現(xiàn)碳中和方面具有巨大潛力。具有可調(diào)局部原子構(gòu)型和獨(dú)特電子性質(zhì)的單原子光催化劑在過去的十年中表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。然而，考慮到它們的單位點(diǎn)特征，它們通常只適合于單分子的活化，對于需要復(fù)雜的活化和解離過程的CO₂光還原，在光催化劑上設(shè)計(jì)多個(gè)同時(shí)進(jìn)行CO₂還原和H₂O解離的活性位點(diǎn)仍然是一個(gè)艱巨的挑戰(zhàn)。

基于此，重慶大學(xué)周小元、陶曉萍和甘立勇等設(shè)計(jì)了錨定有銅單原子和N_2C空位的CN光催化劑(Cu₁/N_2CV-CN)，其能夠同時(shí)促進(jìn)CO₂活化和水解離，以實(shí)現(xiàn)CO₂轉(zhuǎn)化為CO。

通過電子和原子層面的實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，系統(tǒng)地驗(yàn)證了這些雙活性中心組裝光催化劑的結(jié)構(gòu)與功能性能之間的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在CN上構(gòu)建銅原子活性位點(diǎn)有利于材料光生電荷的分離和轉(zhuǎn)移，即通過改變表面的電子結(jié)構(gòu)來促進(jìn)CO₂的化學(xué)吸附；同時(shí)，在N_2CV位點(diǎn)發(fā)生解離的H₂O分子可以提供豐富的H*。此外，機(jī)理研究表明，雙位點(diǎn)吸附構(gòu)型有效地促進(jìn)了COO*向COOH*的轉(zhuǎn)化，這可能是CO₂高選擇性還原為CO的原因。

因此，所制備的Cu₁/N_2CV-CN光催化劑在光照下4個(gè)小時(shí)，CO產(chǎn)率高達(dá)11.12 μmol g^?1 h^?1，CO₂還原為CO的產(chǎn)物/電子選擇性分別為98.5%和94.27%，優(yōu)于目前報(bào)道的大多數(shù)銅基光催化劑。

此外，Cu₁/N_2CV-CN在經(jīng)過5次循環(huán)反應(yīng)后性能幾乎不發(fā)生衰減，并且反應(yīng)后樣品的組分和形貌未發(fā)生明顯變化；同時(shí)在實(shí)驗(yàn)室保存超300天的Cu₁/N_2CV-CN仍保持良好的CO₂光還原活性，證明了該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

綜上，該項(xiàng)工作中設(shè)計(jì)的具有雙活性中心的CN光還原CO₂為研究外源單原子與具有特定結(jié)構(gòu)的固有材料之間的相互作用提供了平臺，有助于人們認(rèn)知催化劑位點(diǎn)設(shè)計(jì)與進(jìn)一步復(fù)雜反應(yīng)過程之間的關(guān)系和相互作用。

Simultaneous CO₂ and H₂O Activation via Integrated Cu Single Atom and N Vacancy Dual-Site for Enhanced CO Photo-Production. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301729

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/e4d3e8e846/

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