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雖然異質(zhì)水源消毒可以避免均勻系統(tǒng)的二次污染，但其消毒能力低嚴重阻礙了它的發(fā)展。

在此，美國斯坦福大學崔屹教授開發(fā)出了一種(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu/Fe₃O₄的離散納米薄膜，成功地解決了上述異質(zhì)水源消毒的問題。究其原因，這種新穎的結(jié)構(gòu)中集成了三個令人興奮的特性：

1）雙面垂直排列的納米MoS₂生長在光透明的Al₂O₃納米片的兩側(cè)，可以大量吸收陽光，兩側(cè)可以同時工作；

2）Cu-MoS₂能夠增強電荷分離，有效產(chǎn)生活性氧；

3）同時，磁性Fe₃O₄納米顆粒具有磁分離能力，消毒后方便再生；

實驗結(jié)果表明，本文報道的(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu/Fe₃O₄納米結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出出色的水消毒能力，在真實陽光下，1分鐘內(nèi)超過5.7 log10 CFU ml^-1大腸桿菌被徹底滅活（系統(tǒng)熱效應(yīng)對消毒性能影響不大），以及易于分離和穩(wěn)定的長循環(huán)再利用，其具有廣闊的應(yīng)用前景。

該研究以題為“Solar-driven efficient heterogeneous subminute water disinfection nanosystem assembled with fingerprint MoS₂”發(fā)表在Nature Water上。

研究背景

研究顯示，世界上大約30%的人口仍然無法獲得安全的飲用水，60%的人無法獲得安全管理的衛(wèi)生服務(wù)。因此，消毒對生活用水的安全是非常重要和不可缺少的。

目前，主要消毒技術(shù)可分為三大類：生物（例如噬菌體）、物理（例如過濾、微波、高溫、等離子體、紫外線（UV）光照射和電穿孔技術(shù)和化學（例如高錳酸鉀、鹵化物劑、臭氧、納米銀顆粒和氧化鈦）策略。

除基于紫外線的技術(shù)外的物理/生物方法由于其能源消耗高或消毒時間長，沒有廣泛用于大規(guī)模水處理策略。其中，均勻系統(tǒng)主要利用分子/離子尺度上的有效碰撞作為實現(xiàn)高速消毒的優(yōu)勢。

然而，它們不可避免地存在產(chǎn)生有毒殘留物和消毒副產(chǎn)品的二次污染風險。異質(zhì)性系統(tǒng)相對容易分離，并避免了毒性的風險。但異質(zhì)消毒還遠未達到堪比均質(zhì)消毒的效率，更不用說從消毒到去除和回收的技術(shù)集成了。

為徹底解決上述問題，本水消毒系統(tǒng)的設(shè)計和制備必須同時滿足以下幾點：(1)高濃度活性氧（ROS）（化學要求），(2)可見光吸收面積大，與細菌密切接觸大（物理要求），(3)出色的去除和回收能力（工藝要求）。

圖文導讀

異質(zhì)性消毒系統(tǒng)的設(shè)計

圖1a顯示了(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu/Fe₃O₄多特征顆粒的合成過程示意圖。具體來說，作者基于MoO_x的高溫硫化作用，在氧化鋁納米片表面生長了一種具有垂直排列層狀結(jié)構(gòu)的指紋狀MoS₂薄膜。MoS₂的厚度由MoO_x的厚度來決定。

然后，通過歧化反應(yīng)將金屬銅均勻地涂在MoS₂層上，磁性納米顆粒組裝在MoS₂的表面。結(jié)果表明，垂直的MoS₂（v-MoS₂）材料具有很容易被激發(fā)的電子，電子空穴對被分離，沿垂直MoS₂運輸?shù)竭吘?，參與水和溶解氧生成ROS。

圖1. (Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu/Fe₃O₄的合成及消毒操作原理圖

(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu/Cu的制備和表征

作者對這些材料進行了SEM和TEM表征，以研究其獨特的材料結(jié)構(gòu)。如圖2a所示，單個結(jié)構(gòu)為餅干狀，直徑為5-10μm，厚度為100-150nm。邊緣（iii）和中心（iv）的TEM圖像顯示，MoS₂薄膜具有緊湊的多層結(jié)構(gòu)，具有垂直排列的形態(tài)，層間距為0.72-0.75nm，層數(shù)為12-18層。

圖2. Al₂O₃@v-MoS₂和(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu的性質(zhì)分析

光催化消毒性能

首先研究了MoS₂納米薄片在可見光下是否能有效地作為光催化劑工作。圖3a比較了Al₂O₃@v-MoS₂在黑暗和光照下以及空白水的失活效率。在濾光照射下，與空白樣品消毒效果相比，Al₂O₃@v-MoS₂的消毒效果較強，2h內(nèi)被成功滅活，未檢測到活菌。

為了加快這一過程，在MoS₂薄膜上引入了銅金屬顆粒，形成了(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu復(fù)合材料。涂覆銅納米顆粒后，消毒時間縮短了40倍。如圖3b所示，采用(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu實現(xiàn)了3 min消毒成功，目前還沒有報道過光催化劑達到如此顯著的失活速度。

圖3. (Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu系統(tǒng)的消毒性能和工作原理

圖4. (Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu/Fe₃O₄可回收的光催化消毒

總結(jié)展望

總的來看，作者制備了基于Al₂O₃@v-MoS₂的磁性光響應(yīng)納米防腐劑，可以在真實的陽光下充分獲取紫外線和可見光，用于水循環(huán)消毒。使用二維垂直排列的MoS₂薄膜可以縮小帶隙，并將其吸收截止時間延長到800 nm，從而在光催化消毒過程中充分利用太陽能。

在此過程中，可以檢測到四種能強烈破壞細菌細胞外肽聚糖層的活性糖層。鍍銅粒子降低電子逃逸的能壘，加速電子的傳遞。輻照3 min后，(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu的細菌濃度失活率為5.7 log。同時，利用電荷吸引反應(yīng)，磁性粒子可以很容易地在(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu表面上進行改性，從而使通過磁體收集催化劑成為可能。

這種最終材料(Al₂O₃@v-MoS₂)/Cu/Fe₃O₄不僅在真實的陽光照射下，在60秒內(nèi)實現(xiàn)了超過5.7 log10 CFU ml^-1大腸桿菌的徹底滅活，而且在重復(fù)使用后也顯示出了特殊的穩(wěn)定性。因此，本文的催化劑設(shè)計代表了最先進的光消毒，并將在這個令人興奮的跨學科領(lǐng)域激發(fā)更多的創(chuàng)新。

文獻信息

Tong Wu, Bofei Liu, Chong Liu, Jiayu Wan, Ankun Yang, Kai Liu, Feifei Shi, Jie Zhao, Zhiyi Lu, Guangxu Chen, Allen Pei, Harold Y. Hwang, Yi Cui*, Solar-driven efficient heterogeneous subminute water disinfection nanosystem assembled with fingerprint MoS₂, 2023, Nature Water, https://doi.org/10.1038/s44221-023-00079-4

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