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二氧化碳（CO₂）的慢電荷動(dòng)力學(xué)和大活化能，嚴(yán)重阻礙了CO₂光還原的效率。缺陷工程是一種成熟的策略，而常見的0D空位缺陷的作用一直局限于促進(jìn)表面吸附。

基于此，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（北京）黃洪偉教授和陳芳博士、華中農(nóng)業(yè)大學(xué)汪圣堯教授等人報(bào)道了通過后蝕刻方法在Bi₂WO₆納米片上產(chǎn)生厚度為3-4 nm的梯度鎢（W）空位層。在不需要任何輔助催化劑和犧牲試劑的情況下，W-空位層Bi₂WO₆納米片具有出色的光催化CO₂還原性能，CO產(chǎn)率為30.62 μmol g^?1 h^?1，選擇性為99%，是同類反應(yīng)體系中最好的催化劑之一。

由于其不飽和配位環(huán)境，Vw-BWO具有更高的CO₂吸附能力。通過CO₂-TPD測(cè)試發(fā)現(xiàn)，根據(jù)解吸溫度的不同，可分為三個(gè)吸附部分，對(duì)應(yīng)三個(gè)不同的堿性位點(diǎn)。較低吸附溫度（＜200 ℃）可歸為弱堿性位點(diǎn)，第二吸附區(qū)（200-400 ℃）可歸為中等堿性位點(diǎn)，其它部分（＞400 ℃）可歸因于強(qiáng)堿性位點(diǎn)。具體而言，弱堿性位點(diǎn)的活性不足以使電子在CO₂和催化劑之間流動(dòng)，而強(qiáng)堿性位點(diǎn)表明CO₂與催化劑之間能夠形成穩(wěn)定的化學(xué)鍵，不利于CO₂參與后續(xù)還原反應(yīng)。

通過Gibbs自由能計(jì)算發(fā)現(xiàn)，CO₂通過以*COOH為中間體的加氫步驟還原為CO，*COOH的生成是兩個(gè)樣品的限速步驟。Vw-BWO上限速階躍（*CO₂ + + H⁺ → *COOH）過渡態(tài)形成的自由能壘為0.82 eV，低于BWO。對(duì)比BWO，Vw-BWO更容易形成*COOH，有利于CO的光催化生成。

結(jié)果表明，梯度W空位的引入導(dǎo)致W空位周圍形成低配位的W和Bi原子位，改變了CO₂在催化劑表面的吸附類型，最終降低了CO₂轉(zhuǎn)化為CO的勢(shì)壘。

Gradient Cationic Vacancies Enabling Inner-to-outer Tandem Homojunction: Strong local Internal Electric Field and Reformed basic sites Boosting CO₂ Photoreduction. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202302538.

https://doi.org/10.1002/adma.202302538.

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黃洪偉/陳芳/汪圣堯AM：梯度W空位層Bi2WO6納米片助力CO2光還原

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