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EES：Cu2O在超低電位下實(shí)現(xiàn)陰極硝酸還原與陽(yáng)極甲醛氧化

合成氨(NH₃)工業(yè)對(duì)于人類(lèi)農(nóng)業(yè)至關(guān)重要，通過(guò)Haber–Bosch工藝進(jìn)行的大規(guī)模NH₃合成促進(jìn)了糧食的生產(chǎn)，養(yǎng)活了越來(lái)越多的人口。然而，Haber–Bosch工藝消耗了全球約2%的能源，造成了全球1.6%的二氧化碳排放，導(dǎo)致了相當(dāng)大的能源損失和環(huán)境問(wèn)題。

近年來(lái)，直接電催化還原硝酸鹽(NO₃^–)生成NH₃因其反應(yīng)條件溫和、能量低而受到廣泛關(guān)注。低溫等離子體處理N₂和O₂形成NO_x(包括NO₃^–)是提供充足NO₃^–的突破點(diǎn)。因此，通過(guò)電催化將NO₃^–轉(zhuǎn)化為NH₃提供了一種解決能源和環(huán)境問(wèn)題的潛在技術(shù)，并有望在未來(lái)取代Haber-Bosch工藝。

然而，緩慢的陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)動(dòng)力學(xué)需要較大的過(guò)電位(>1.23 V vs. RHE)，嚴(yán)重限制了電催化陰極NO₃^–還原反應(yīng)(NO₃^–RR)的效率。

基于此，電子科技大學(xué)董帆等人研究了一種HCHO氧化反應(yīng)(FOR)，可以有效的替代OER。

研究發(fā)現(xiàn)，在較低的電位(起始電位低至-0.03 V_RHE)作用于Cu₂O電極時(shí)，在Cu₂O電極上可以實(shí)現(xiàn)超低電位的HCHO氧化反應(yīng)。在此過(guò)程中，HCHO通過(guò)電催化氧化脫氫途徑轉(zhuǎn)化為HCOOH和H₂。在>0.42 V_RHE時(shí)，催化劑發(fā)生串聯(lián)反應(yīng)，Cu₂O(Cu^I)在正電的作用下不斷轉(zhuǎn)化為Cu(OH)₂(Cu^II)，而HCHO則迅速將Cu(OH)₂還原為Cu₂O。

值得注意的是，Cu₂O電極保持穩(wěn)定，HCHO氧化反應(yīng)通過(guò)電催化氧化脫氫途徑進(jìn)行，由于串聯(lián)反應(yīng)的影響，陽(yáng)極FOR在0.81 V_RHE下達(dá)到300 mA cm^-2的電流密度。更加重要的是，Cu₂O具有出色的NO₃^–RR性能，在1.0 V的超低電壓下，催化劑能實(shí)現(xiàn)100%的轉(zhuǎn)化率(NO₃^–→NH₃，0.14 mmol cm^-2 h^-1)，其法拉第效率為99.77%。

令人驚喜的是，與OER相比，動(dòng)力學(xué)有利的FOR使FOR/Cu₂O耦合NO₃^–RR/Cu₂O體系只需要低至-0.19 V的電勢(shì)就能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，比OER/Pt耦合NO₃^–RR/Cu₂O體系低1.9 V，這表明本研究為轉(zhuǎn)化技術(shù)開(kāi)發(fā)提供了一種新的策略。

綜上所述，本文開(kāi)發(fā)了一種合理的策略，通過(guò)電催化氧化脫氫途徑使HCHO在超低起始電位下氧化。此外，本文通過(guò)構(gòu)建Cu₂O和HCHO之間的串聯(lián)反應(yīng)來(lái)穩(wěn)定電催化氧化脫氫途徑，克服了Cu基催化劑上醛氧化失活的挑戰(zhàn)，這種新策略還降低了串聯(lián)反應(yīng)的起始電位。除此以外，本文還利用非原位XRD、XPS和原位拉曼光譜，確定了該串聯(lián)反應(yīng)為立方Cu₂O電催化氧化為正交Cu(OH)₂，Cu(OH)₂在HCHO的作用下再自發(fā)還原為Cu₂O。

更重要的是，本文的各種表征和測(cè)試結(jié)果表明Cu₂O是電催化氧化脫氫途徑和串聯(lián)反應(yīng)的真正活性位點(diǎn)?？傊摷夹g(shù)對(duì)于推進(jìn)NO₃^–電催化還原工藝替代Haber-Bosch工藝以及可持續(xù)化學(xué)合成的發(fā)展具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

Coupling Electrocatalytic Cathodic Nitrate Reduction with Anodic Formaldehyde Oxidation at Ultra-Low Potential over Cu₂O, Energy & Environmental Science, 2023, DOI: 10.1039/d3ee00635b.

https://doi.org/10.1039/D3EE00635B.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/954aeb5f4e/

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