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Nano Letters：Mn摻雜誘導(dǎo)亞納米膠體納米片相變進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高效析氧

與傳統(tǒng)納米結(jié)構(gòu)相比，尺寸在亞納米的超薄納米結(jié)構(gòu)具有獨(dú)特的性質(zhì)，在各個(gè)領(lǐng)域，如電子和光電子器件、催化以及能量轉(zhuǎn)換和存儲等激發(fā)了極大的研究興趣。然而，直接制備這些亞納米結(jié)構(gòu)仍然比較困難，因?yàn)樵谶@樣的原子水平上控制生長越來越困難，特別是對于單層過渡金屬氫氧化物，由于各向同性的表面能使得超薄骨架難以維持，從而導(dǎo)致結(jié)構(gòu)的聚集。

此外，具有最佳結(jié)合強(qiáng)度和空間效應(yīng)的合適表面配體對亞納米結(jié)構(gòu)的形成也至關(guān)重要。然而，傳統(tǒng)的合成途徑無法介導(dǎo)微妙的化學(xué)反應(yīng)，亞納米結(jié)構(gòu)的組成和相位調(diào)節(jié)的實(shí)現(xiàn)更具挑戰(zhàn)性。

基于此，中科院Su Xiaozhi、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)顧超和合肥工業(yè)大學(xué)韓士奎(共同通訊)等人提出了一種通過二元軟模板介導(dǎo)合成納米膠體的方法，合成了具有相選擇性的Ni(OH)₂超薄納米片(UNSs)，通過Mn摻雜，納米片的厚度可降至0.9 nm，并誘導(dǎo)β-Ni(OH)₂向α-Mn摻雜或合金Ni(OH)₂(表示為α-NiMn LDH)UNS相變，重要的是該催化劑在催化測試中展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。

本文研究了催化劑在O₂飽和的1 M KOH中的OER性能，并與商業(yè)RuO₂進(jìn)行了比較。測試發(fā)現(xiàn)，與β-Ni(OH)₂相比，α-Ni_0.74Mn_0.26 LDH UNSs的氧化峰從1.4 V_RHE負(fù)移至1.35 V_RHE，這表明Mn合金化激活了Ni²⁺/Ni³⁺氧化還原對，提高了催化劑的電催化活性。此外，α-Ni_0.74Mn_0.26 LDH UNSs的起始電位為1.5 V_RHE，優(yōu)于β-Ni(OH)₂(1.55 V_RHE)和商用RuO₂(1.53 V_RHE)。

令人驚訝的是，α-Ni_0.74Mn_0.26 LDH UNSs在100 mA cm^-2時(shí)的過電位(η)為309 mV，遠(yuǎn)低于β-Ni(OH)₂(445 mV)和商用RuO₂(563 mV)，而且UNSs的催化性能也優(yōu)于或與之前報(bào)道的大多數(shù)基于過渡金屬的LDH催化劑相當(dāng)。此外，α-Ni_0.74Mn_0.26 LDH UNSs的Tafel斜率為～71 mV dec^-1，遠(yuǎn)小于β-Ni(OH)₂和商業(yè)RuO₂的Tafel斜率分別為～139和～124 mV dec^-1，這些結(jié)果共同揭示了獨(dú)特的UNSs優(yōu)越的本征OER活性和動力學(xué)。

之后，本文還研究了Mn摻雜量或合金化量對催化劑OER活性的影響。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)合金含量為26%時(shí)，催化劑的催化性能最佳，其過電位和Tafel斜率最低，這證實(shí)了Mn合金化有助于提高催化劑的催化性能。

最后，本文進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算，以更好的了解催化劑OER性能增強(qiáng)的機(jī)制。本文用Mn替代了部分Ni原子，構(gòu)建并優(yōu)化了α-NiMn LDH和β-Ni(OH)₂模型，然后進(jìn)一步計(jì)算了吉布斯自由能變化(ΔG)等內(nèi)容。計(jì)算后發(fā)現(xiàn)，對于β-Ni(OH)₂(1.5 eV)的Ni位點(diǎn)和α-NiMn LDH的Ni₂Mn₁(1.4 eV)和Ni₁Mn₂(1.43 eV)位點(diǎn)，*O(η)的生成為速率決定步驟(RDS)，而α-NiMn LDH的Ni₂Mn₁和Ni₁Mn₂的較小的η值表明，Ni₂Mn₁和Ni₁Mn₂位點(diǎn)具有更有利于驅(qū)動OER。

此外，本文還計(jì)算了α-NiMn LDH和β-Ni(OH)₂的電子密度，研究了Ni和Mn原子的電子分布。研究后發(fā)現(xiàn)，α-NiMn LDH中Ni₂Mn₁和Ni₁Mn₂位點(diǎn)周圍的Ni原子的電子密度(2.04 eV)小于β-Ni(OH)₂(2.1 eV)中的Ni位點(diǎn)，從而表現(xiàn)出更明顯的缺電子性質(zhì)，這同樣有利于OER催化。

總之，通過深入的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究，本文將UNSs催化劑的高性能歸因于超薄骨架和錳摻雜或合金化誘導(dǎo)的相變。本文的研究結(jié)果不僅豐富了納米材料在原子水平上的合成方法，而且為各種反應(yīng)的先進(jìn)催化劑的制備開辟了一條新途徑。

Mn-Incorporation-Induced Phase Transition in Bottom-Up Synthesized Colloidal Sub-1-nm Ni(OH)₂ Nanosheets for Enhanced Oxygen Evolution Catalysis, Nano Letters, 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00067.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00067.

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