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南京大學(xué)金鐘/鐵祚庥AFM：鉍納米花的原位結(jié)構(gòu)重構(gòu)，實(shí)現(xiàn)高選擇性電化學(xué)CO2還原制甲酸

電催化二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)一直被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)碳中和和可再生能量轉(zhuǎn)換的一條有前途的途徑。目前，大多數(shù)鉍基電催化劑被用來還原CO₂制甲酸鹽(HCOOH)，然而不同Bi納米結(jié)構(gòu)對電催化性能的影響機(jī)理還缺乏更詳細(xì)的闡述。為了解決這些問題，需要進(jìn)一步探索電還原過程中的反應(yīng)步驟和反應(yīng)機(jī)理。

基于此，南京大學(xué)金鐘和鐵祚庥等采用化學(xué)置換和電化學(xué)還原相結(jié)合的方法，實(shí)現(xiàn)了Bi@Bi₂O₃納米枝晶(Bi@Bi₂O₃-NDs)向Bi納米花(Bi-NFs)的原位形貌重構(gòu)。

具體而言，通過簡便快速的化學(xué)置換反應(yīng)，在銅箔上生長出Bi@Bi₂O₃-NDs；然后以Bi₂O₂CO₃為中間體，在KHCO₃溶液中進(jìn)行原位電還原。經(jīng)過兩步轉(zhuǎn)化，最終形成由三維自組裝超薄Bi納米片組成的活化Bi-NDs。

其中，Bi@Bi₂O₃-NDs的廣泛表面重建使暴露的活性中心和Bi⁰物種的數(shù)量最大化，因此Bi-NFs在?0.9 V_RHE時對甲酸鹽的生成表現(xiàn)出92.3%的高法拉第效率(FE)，并在?1.05 V時表現(xiàn)出28.5 mA cm^?2的高HCOOH部分電流密度。此外，Bi-NFs還具有優(yōu)異的催化穩(wěn)定性，其在連續(xù)4小時電催化CO₂還原為HCOOH后的FE_HCOOH仍保持約92%，并且其形貌結(jié)構(gòu)沒發(fā)生明顯變化。

研究人員還采用原位拉曼光譜研究了電催化劑表面CO₂RR過程中中間體的變化。結(jié)果顯示，CO₂在Bi-NF上的轉(zhuǎn)化途徑為：1.CO₂→*OCHO→*HCOOH；2.CO₂→*COOH→*CO；同時，由于Bi-NF對*OCHO中間體的優(yōu)先選擇性吸附和穩(wěn)定性，有利于CO₂RR向HCOOH產(chǎn)物的轉(zhuǎn)移。

總的來說，*OCHO是形成HCOOH的關(guān)鍵中間體，Bi-NFs上活性位點(diǎn)的表面重建和活化過程對實(shí)現(xiàn)主要產(chǎn)物HCOOH的超高選擇性至關(guān)重要。

In Situ Structure Refactoring of Bismuth Nanoflowers for Highly Selective Electrochemical Reduction of CO₂ to Formate. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301984

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2023/10/06/433cd84825/

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