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?柳偉/金永成AM：Fe@Fe3O4(v)@Fe3C@C納米顆粒助力非對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器

鐵（Fe）基電池型負(fù)極材料具有比碳基雙層材料更高的負(fù)極容量，可用于研制高能量密度的水性超級(jí)電容器。然而，由于非活性轉(zhuǎn)變導(dǎo)致的嚴(yán)重的容量衰減和較差的可循環(huán)性是其在非對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器（ASCs）中的商業(yè)應(yīng)用難以克服的瓶頸。

基于此，中國(guó)海洋大學(xué)柳偉教授和金永成教授等人報(bào)道了一種富含氧空位的Fe@Fe₃O₄^(v)@Fe₃C@C納米顆粒，其由獨(dú)特的“果核”結(jié)構(gòu)組成，具有增強(qiáng)的比容量和快速充/放電能力。在Fe@Fe₃O₄^(v)@Fe₃C@C負(fù)極中，極大減輕了傳統(tǒng)Fe基負(fù)極的容量衰減，提高了循環(huán)穩(wěn)定性（24000次循環(huán)后容量保留率為93.5%）。使用這種Fe基負(fù)極制備的ASCs具有優(yōu)異的耐久性，在38000次循環(huán)后達(dá)到96.4%的容量保持率，并且在功率密度為981 W kg^-1時(shí)具有127.6 Wh kg^-1的高能量密度。

根據(jù)C原子的可能位置，作者構(gòu)建了FeOOH、FeOOH帶氧空位和FeOOH帶C原子占據(jù)氧空位三個(gè)模型，并標(biāo)記為FeOOH、FeOOH^(v)和帶Fe-C鍵的FeOOH^(v)。由于不同原子能級(jí)的FeOOH結(jié)構(gòu)在γ-Fe₂O₃相中產(chǎn)生不同的躍遷能力，作者對(duì)每個(gè)躍遷步驟的能壘進(jìn)行了計(jì)算。

FeOOH到γ-Fe₂O₃的相變涉及兩個(gè)主要中間體：首先，F(xiàn)eOOH需要能量吸附來(lái)打破其原有的鍵價(jià)結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致無(wú)序結(jié)構(gòu)；隨后，系統(tǒng)將利用原子的遷移和重排來(lái)釋放能量，形成有序的γ-Fe₂O₃·H₂O；最后，伴隨著結(jié)晶水的流失，完成了FeOOH向γ-Fe₂O₃的轉(zhuǎn)變。

計(jì)算結(jié)果表明，F(xiàn)eOOH和FeOOH^(v)向無(wú)序態(tài)的能壘比帶Fe-C鍵的FeOOH^(v)具有更低的Fe-C鍵，而且Gibbs自由能的負(fù)值表明，從無(wú)序態(tài)向有序態(tài)γ-Fe₂O₃·H₂O和γ-Fe₂O₃的轉(zhuǎn)變是自發(fā)的，與循環(huán)Fe@Fe₃O₄^(v)@C和Fe₃O₄@C樣品中生成γ-Fe₂O₃晶體的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。

對(duì)于帶Fe-C鍵的FeOOH^(v)，F(xiàn)eOOH向無(wú)序態(tài)的能壘明顯增加。此外，F(xiàn)e@Fe₃O₄^(v)@Fe₃C@C中較高的能壘和正的吉布斯自由能阻礙了FeOOH向γ-Fe₂O₃晶體的轉(zhuǎn)變，很好地解釋循環(huán)后其中沒(méi)有γ-Fe₂O₃的原因。

Inhabiting Inactive Transition by Coupling Function of Oxygen Vacancies and Fe-C Bonds Achieving Long Cycle Life of Iron-Based Anode. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202303360.

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