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唐軍旺/郭正曉Nature子刊：近100%選擇性！Cux-def-WO3催化甲烷制甲醛

直接太陽能驅(qū)動甲烷（CH₄）重整是非常理想的，但具有挑戰(zhàn)性，特別是實(shí)現(xiàn)高選擇性的增值產(chǎn)品。

基于此，倫敦大學(xué)學(xué)院唐軍旺教授和香港大學(xué)郭正曉教授等人報道了一種原子分散的銅（Cu）和部分還原的鎢（W^δ+）穩(wěn)定在富氧空位（O_v）的WO₃上（Cu_x-def-WO₃），在可見光照射下光催化CH₄轉(zhuǎn)化為甲醛（HCHO）。

其中，Cu_0.029-def-WO₃實(shí)現(xiàn)了選擇性接近100%，2 h內(nèi)的收率高達(dá)4979.0 μmol·g^?1，室溫下HCHO的歸一化質(zhì)量活性為8.5×10⁶ μmol·g^?1_Cu·h^?1。

穩(wěn)態(tài)和時間衰減光致發(fā)光（PL）光譜發(fā)現(xiàn)，在不同的Cu基光催化劑中，Cu_0.029-def-WO₃的PL強(qiáng)度進(jìn)一步降低，是最低的，表明在摻入原子Cu后，電荷復(fù)合最受抑制。值得注意的是，Cu_0.029-def-WO₃中的O_v對電荷分離的貢獻(xiàn)很小，表明高度分散的Cu助催化劑在充當(dāng)光誘導(dǎo)電子受體方面比O_v更有效。

通過DFT模擬顯示了Cu-def-WO₃的導(dǎo)帶最小值的電荷密度分布和價帶最大值，發(fā)現(xiàn)電荷在導(dǎo)帶最小值的Cu和O_v區(qū)域周圍顯著積累。

根據(jù)Bader電荷分析，相關(guān)O原子的部分電荷從原始WO₃的0.58 e變化到def-WO₃的1.06 e，以及Cu-def-WO₃的0.98 e。結(jié)合原位EPR和XPS分析，以及DFT模擬，推斷出導(dǎo)帶中的光激發(fā)電子首先被O_v捕獲，然后轉(zhuǎn)移到Cu物種，以促進(jìn)Cu⁺（Cu²⁺ + e^– → Cu⁺），其中Cu⁺將作為電子供體來激活表面上吸附的O₂（Cu⁺ + O₂ → Cu²⁺ +?·OO^–）。在H₂O存在下，超氧化物自由基（·OO^–）傾向于與質(zhì)子反應(yīng)并形成·OOH自由基。同時，光誘導(dǎo)空穴位于雜化的O和W^δ+周圍。

Nearly 100% selective and visible-light-driven methane conversion to formaldehyde via. single-atom Cu and W^δ+. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38334-7.

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