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隨著化石能源需求的增加和全球環(huán)境的惡化，開發(fā)可替代的綠色可再生資源已成為最緊迫的任務(wù)之一，值得關(guān)注。氫/空氣質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)具有能量轉(zhuǎn)換效率高、輸出功率高、環(huán)境友好等特點(diǎn)，是一種很有前景的能源轉(zhuǎn)換裝置。對于PEMFC的商業(yè)應(yīng)用，一個(gè)關(guān)鍵的挑戰(zhàn)是用于氧還原反應(yīng)(ORR)的Pt催化劑成本高、穩(wěn)定性差、甲醇耐受性差。因此，對于燃料電池的大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用而言，探索高效且穩(wěn)定的非貴金屬ORR催化劑勢在必行。

基于此，復(fù)旦大學(xué)張黎明等人展示了一種超薄有機(jī)金屬骨架模板輔助熱解策略，可以合成具有獨(dú)特二維(2D)結(jié)構(gòu)的單原子位點(diǎn)催化劑(SASCs)。電化學(xué)測試表明，F(xiàn)e-SASCs在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，具有與商業(yè)Pt/C相當(dāng)?shù)陌氩娢缓蛿U(kuò)散限制電流密度。

復(fù)旦大學(xué)張黎明Nano Letters：二維共價(jià)骨架衍生的過渡金屬單原子位點(diǎn)催化劑實(shí)現(xiàn)高效氧還原

本文研究了Fe-N-C單位點(diǎn)催化劑在O₂飽和的0.1 M KOH中的ORR活性。首先本文在N₂和O₂飽和的電解質(zhì)中測試了催化劑的循環(huán)伏安(CV)曲線，在O₂飽和的環(huán)境中，在0.95 V vs RHE時(shí)可以觀察到催化劑的陰極電流增加，而在N₂飽和的情況下卻具有無特征的CV曲線，這表明Fe-N-C在堿性介質(zhì)中具有一定的ORR活性。

之后，本文還考察了熱解溫度對催化劑ORR性能的影響，研究結(jié)果表明700℃是使催化劑具有最佳ORR性能的退火條件。線性掃描伏安法(LSV)曲線表明，在700℃下熱解的Fe-N-C表現(xiàn)出良好的電催化活性，其半波電位(E_1/2)為0.85 V，擴(kuò)散限制電流密度(J)為5.6 mA cm^-2，可以與商業(yè)Pt/C(E_1/2=0.84 V vs RHE，J=5.5 mA cm^-2)相對比，且優(yōu)于相同條件下的Co-N-C(E_1/2=0.80 V vs RHE，J=5.0 mA cm^-2)和Ni-N-C(E_1/2=0.73 V vs RHE，J=3.9 mA cm^-2)。

值得注意的是，F(xiàn)e-N-C的Tafel斜率為55 mV dec^-1，這比商業(yè)Pt/C的斜率要小，Tafel斜率也表明Fe-N-C催化的第一個(gè)電子轉(zhuǎn)移是速率決定步驟(RDS)。更重要的是，F(xiàn)e-N-C的穩(wěn)定性和甲醇耐受性甚至優(yōu)于Pt/C，而且當(dāng)Fe-N-C作為鋅空氣電池陰極催化劑時(shí)，鋅空氣電池的最大功率密度為142 mW cm^-2，電流密度為235 mA cm^-2，具有很大的實(shí)際應(yīng)用潛力。

綜上所述，本研究通過以石墨烯為載體的超薄有機(jī)金屬骨架為模板，合成了用于ORR和鋅-空氣電池的二維原子分散過渡金屬電催化劑。值得注意的是，本文的制備策略是通用的，而不僅僅局限于Fe，Co和Ni核。

具體來說，F(xiàn)e-N-C在700℃熱解后，在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出最高的ORR性能，具有優(yōu)異的長期穩(wěn)定性和甲醇耐受性，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于商業(yè)化的Pt/C催化劑。Fe-N-C優(yōu)異的ORR性能歸因于高度分散和完全可及的金屬核，以及增強(qiáng)電子傳遞性能的二維載體。該催化劑在鋅-空氣電池中顯示出較高的峰值功率密度和電流密度，與目前最先進(jìn)的Pt/C商業(yè)催化劑相當(dāng)，具有良好的實(shí)際應(yīng)用前景。

Two-dimensional covalent framework derived nonprecious transition metal single-atomic-site electrocatalyst toward high-efficiency oxygen reduction, Nano Letters, 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00133.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00133.

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