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鈣鈦礦和空穴傳輸層（HTL）的底部界面缺陷限制了p-i-n結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽能電池的性能。

在此，美國北卡羅萊納大學(xué)教堂山分校的黃勁松教授等人報道在HTLs中加入鉛螯合分子可以與鉛(II)離子（Pb²⁺）強(qiáng)烈相互作用，使得HTLs附近的鈣鈦礦和鈍化鈣鈦礦底表面的非晶區(qū)域減少。

結(jié)果顯示，孔徑面積為26.9 cm²的微型組件的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）為21.8%（穩(wěn)定在21.1%），經(jīng)國家可再生能源實(shí)驗(yàn)室（NREL）認(rèn)證，相當(dāng)于整個組件區(qū)域的最小小型電池效率為24.6%（穩(wěn)定為24.1%）。

此外，在1日光照和開路電壓條件下，HTL中含有鉛螯合分子的小面積電池和大面積微型模塊的光浸泡穩(wěn)定性分別為3010和2130小時，其效率比初始值損失10%。

相關(guān)文章以“Lead-chelating hole-transport layers for efficient and stable perovskite minimodules”為題發(fā)表在Science。

值得注意的是，這也是一周內(nèi)太陽能電池領(lǐng)域發(fā)表的第四篇正刊，其余三篇為昨日發(fā)表的Nature，分別為中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所劉正新研究員團(tuán)隊(duì)的“Flexible solar cells based on foldable silicon wafers with blunted edges”、南方科技大學(xué)何祝兵教授團(tuán)隊(duì)的“Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants”和南京工業(yè)大學(xué)張輝副研究員團(tuán)隊(duì)的“Lead immobilization for environmentally sustainable perovskite solar cells”。

小面積n-i-p結(jié)構(gòu)單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）已達(dá)到單晶硅太陽能電池的同等水平（>25%），但經(jīng)過認(rèn)證的鈣鈦礦模塊PCE仍然要低得多，約為19%，其p-i-n結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽能電池的PCE較低，并且將小電池轉(zhuǎn)移到組件后損耗較大，這主要是由鈣鈦礦或電荷傳輸層的不均勻性引起的。

研究者采取了幾種策略，例如改進(jìn)結(jié)晶過程和鈍化表面缺陷，以進(jìn)一步提高p-i-n結(jié)構(gòu)器件的效率。

值得注意的是，與頂部表面相比，鈣鈦礦-空穴傳輸層（HTL）界面受到的關(guān)注要少得多。由埋入界面缺陷引起的界面載流子的非輻射復(fù)合可能會限制p-i-n結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽能電池的效率，在HTL附近觀察到鈣鈦礦的光致發(fā)光（PL）量子產(chǎn)率明顯較小。

不可否認(rèn)，與頂部表面相比，底部鈣鈦礦-HTL界面更難控制。鑒于許多鈍化分子在鈣鈦礦前驅(qū)體溶劑中的高溶解度，已經(jīng)嘗試將缺陷鈍化物質(zhì)與HTL混合，但另一個挑戰(zhàn)來自鈣鈦礦在溶液涂層過程中自上而下的結(jié)晶過程。

在成膜過程中，最初捕獲的DMSO的蒸發(fā)可能會在鈣鈦礦薄膜底部產(chǎn)生數(shù)十納米規(guī)模的無定形區(qū)域和空隙，沿晶界在底部界面形成的新空隙，即使在退火后，鈣鈦礦薄膜中也存在不可忽略的非晶態(tài)鈣鈦礦。

本文報告了一種通過將鉛螯合分子（LCM）（包括廣泛應(yīng)用的電子傳輸材料 bathocuproine （BCP））嵌入到HTL中來減少鈣鈦礦薄膜底部無定形區(qū)域的策略。

其中，BCP與DMSO相互競爭，通過強(qiáng)螯合與鉛離子相互作用，從而減少DMSO殘留，最終減少HTL附近鈣鈦礦中的無定形區(qū)域。同時，BCP還鈍化了鈣鈦礦，并提高了鈣鈦礦電池和微型模塊的PCE、再現(xiàn)性和穩(wěn)定性。

圖1.?通過BCP螯合鉛離子

通過將鈍化物質(zhì)混合到HTL中來鈍化底部鈣鈦礦-HTL界面，其中LCM能夠用于水凈化或作為治療鉛中毒的藥物，在鈣鈦礦與HTL的界面處與Pb²⁺具有強(qiáng)烈相互作用（圖1A）。

當(dāng)BCP與碘化甲脒鉛（FAPbI₃）溶液，即使在非常低的BCP濃度時也出現(xiàn)淡黃色沉淀物，表明反應(yīng)產(chǎn)物的溶解度甚至低于BCP。為了驗(yàn)證BCP的鈍化功能，作者在鈣鈦礦上紡制了BCP層，以排除鈣鈦礦結(jié)晶度的影響。

基于從空氣側(cè)入射的光的PL光譜和PL壽命變化，BCP將PL強(qiáng)度提高了1.2倍，PL壽命提高到1.43 μs（圖2E和F），證實(shí)了BCP對鈣鈦礦的鈍化作用，表明BCP的添加也改變了靠近該界面的鈣鈦礦的形貌。

圖2.?BCP在減少鈣鈦礦缺陷方面的功能

圖3.?BCP對鈣鈦礦結(jié)晶的影響

圖4.?小面積鈣鈦礦器件性能

圖5.?鈣鈦礦微型模塊性能

總之，本文在PTAA HTL中引入LCMs提高了p-i-n結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽能電池的效率、穩(wěn)定性和重現(xiàn)性。由于BCP中的苯菲羅啉基團(tuán)與Pb²⁺之間的強(qiáng)相互作用，以及BCP·PbI₂在2-ME中的低溶解度，在溶液包覆過程中，BCP停留在鈣鈦礦層的底部，隨著鈣鈦礦層底部陷阱密度的降低和PTAA-鈣鈦礦界面處的電荷復(fù)合，具有BCP的器件的平均PCE增加到24.1%。

同時，隨著PTAA層BCP的加入，鈣鈦礦層中的非晶層和DMSO殘留物減少，使得光浸泡時晶界周圍的空穴形成減少。結(jié)果顯示，PTAA中的BCP也將T90的壽命從1890增加到3010小時，且孔徑面積為26.9 cm²的微型模塊的認(rèn)證PCE也提升到21.8%（穩(wěn)定在21.1%）。

人物介紹

黃勁松，美國北卡羅來納大學(xué)教堂山分校應(yīng)用物理系教授，2000年本科畢業(yè)于湘潭大學(xué)，2003年碩士畢業(yè)于中科院半導(dǎo)體所，2007博士畢業(yè)于美國UCLA楊陽教授課題組。黃勁松教授作為鈣鈦礦材料研究領(lǐng)軍人物，在鈣鈦礦太陽能電池、光探測器、射線探測器及X射線成像等領(lǐng)域取得突出成就。

近年來在Science, Nature Energy, Nature Photonic, Nature Materials, Nature Nanotechnology, JACS等國際頂級期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文近300篇，研究被媒體廣泛報道，連續(xù)三年被Clarivate Analytics 和Thomson Reuters評為世界高引用科學(xué)家，總被引已達(dá)75000+。

文獻(xiàn)信息

Chengbin Fei, Nengxu Li, Mengru Wang, Xiaoming Wang, Hangyu Gu, Bo Chen, Zhao Zhang,

Zhenyi Ni, Haoyang Jiao, Wenzhan Xu, Zhifang Shi, Yanfa Yan, Jinsong Huang*,?Lead-chelating hole-transport layers for efficient and stable perovskite minimodules, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade9463

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