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電還原CO₂制取CO是一種很有前途的溫室氣體資源利用途徑，但它仍然存在電流密度不切實(shí)際和耐久性差的問(wèn)題。

基于此，中科院上海高等研究院魏偉研究員和陳為研究員等人報(bào)道了電化學(xué)表面重構(gòu)在銀中空纖維（Ag HF）表面形成的納米片殼（NS）（即NS@Ag HF）。制備的NS@Ag HF作為氣體穿透電極，在2.0 A cm^?2的超高電流密度下，CO的法拉第效率（FE）高達(dá)97%，可以連續(xù)工作200 h。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了參與CO₂還原的關(guān)鍵中間體的能量變化。作者在Ag(111)平面上構(gòu)建具有正常和收縮Ag-Ag鍵的模型電極表面，分別代表光滑表面和納米片立表面電極。利用離散傅立葉變換（DFT）計(jì)算確定了納米片立表面模型的本征電子特性，包括帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度。

裸納米片立表面模型和含*COOH的納米片立表面模型的PDOS相對(duì)于費(fèi)米能級(jí)的位置都比光滑表面模型高，表明反鍵態(tài)移動(dòng)高，占用率低，導(dǎo)致催化劑與中間體之間的相互作用更強(qiáng)。

在光滑表面模型上，通過(guò)第一次質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移形成*COOH中間體，通過(guò)第二次質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移進(jìn)一步形成吸附產(chǎn)物*CO，計(jì)算得到的反應(yīng)吉布斯自由能（ΔG）分別為1.79和0.84 eV。對(duì)比納米片立表面模型，形成*COOH和*CO的ΔG值顯著降低，分別為1.61和0.67 eV。

結(jié)果表明，納米薄片表面顯著降低了CO₂還原為CO的能壘，并且納米薄片表面的CO₂RR比光滑表面更有利于CO的能壘。DFT結(jié)果證明了納米片立表面通過(guò)增強(qiáng)CO₂RR到CO的反應(yīng)，同時(shí)加速H₂O的活化，促進(jìn)了NS@Ag HF GPE的電催化活性。

Highly Efficient CO₂ Reduction at Steady 2 A cm^?2 by Surface Reconstruction of Silver Penetration Electrode. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202301338.

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?高研院Small：NS@Ag HF在2 A cm?2下高效還原CO2

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