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AFM：用于高能量密度鋰離子電池的硼化鎢穩(wěn)定單晶 LiNi0.83Co0.07Mn0.1O2 正極

LiNixCoyMn1-x-yO₂（x≥0.8，表示為NCM），具有更高的工作電壓和能量密度，并且比LiCoO₂ 成本低。目前，大多數(shù)商用NCM正極都是由納米顆粒團聚而成的多晶粉末制成。盡管多晶NCM粉末允許液體電解質(zhì)滲透到其內(nèi)部結(jié)構(gòu)中，從而增加了反應(yīng)位點的數(shù)量，但它們在長期循環(huán)過程中容易出現(xiàn)明顯的容量衰減和安全問題。與多晶NCM相比，具有單晶一次粒子的單晶NCM（SNCM）已被證明是解決多晶NCM所面臨問題的潛在方案。

然而，SNCM的一個缺點是Li+ 擴散途徑延長，造成Li+ 的不均勻分布、在高電壓或高電流密度下長期循環(huán)后，最終導(dǎo)致μm級初級粒子內(nèi)部出現(xiàn)裂縫。更重要的是，在高脫鋰狀態(tài)下循環(huán)時，NCM經(jīng)歷了從第二六方結(jié)構(gòu)（H₂）到第三六方結(jié)構(gòu)（H₃）的不可逆相變，導(dǎo)致晶格突然收縮，產(chǎn)生納米裂紋。

在此，華南理工大學(xué)楊成浩、南卡羅來納州哥倫比亞大學(xué)Kevin Huang等團隊報告了一種摻有硼化鎢（WB）的單晶LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂ （SNCM）正極，有效地解決了這些缺點。

原位/非原位顯微鏡和光譜學(xué)證據(jù)表明，B³⁺ 進入SNCM的主體，擴大了層間間距，從而促進了Li⁺的擴散，而W³⁺ 形成了由LixWyOz （LWO）和LixByOz （LBO）組成的無定形表面層，這有助于構(gòu)建堅固的正極-電解質(zhì)界面（CEI）薄膜。

圖1. 原位XRD表征及相應(yīng)的充放電曲線

總之，通過簡單的球磨和固態(tài)反應(yīng)方法合成了WB摻雜的單晶LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂ （SNCM）正極。實驗和理論數(shù)據(jù)都表明B進入體層，擴大了層間間距，而W聚集在表面形成LWO/LBO層來保護正極。

在所有研究的WB含量中，0.6wt.%的WB摻雜的SNCM表現(xiàn)出最好的速率容量、循環(huán)保持和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。它在5C條件下的放電容量為164 mAh g^?1 ，同時在1C條件下，在2.7-4.3 V的電壓范圍內(nèi)的200次循環(huán)中保持了92.3%的卓越容量保持率。

優(yōu)異的性能歸因于以下原因：i) B摻雜擴大了層間間距，并創(chuàng)造了更強的B-O鍵，以達到更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，這些都將抑制體積變化的H₂到H₃相變，減少氧空位，降低Li+/Ni2+ 陽離子混合，并改善Li+ 的擴散系數(shù)。ii) 非晶態(tài)混合LWO-LBO表面層有利于形成更薄的CEI層，從而形成堅固的電極和電解質(zhì)界面，抑制寄生反應(yīng)和裂縫的產(chǎn)生。

圖2. Bare SNCM和WB0.6-SNCM在1C下100次循環(huán)后的形態(tài)和結(jié)構(gòu)演變

Tungsten Boride Stabilized Single-Crystal LiNi0.83Co0.07Mn0.1O2 Cathode for High Energy Density Lithium-Ion Batteries: Performance and Mechanisms, Advanced Functional Materials 2023 DOI:?10.1002/adfm.202301336

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