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?呂世源Nano Energy：金屬有機骨架穩(wěn)定Mo和W二元單原子催化劑實現(xiàn)高效全解水

2021年全球碳排放創(chuàng)歷史新高，為實現(xiàn)2050年的凈零排放目標(biāo)，開發(fā)綠色能源以大量替代傳統(tǒng)化石燃料已成為人類的共識。電解水技術(shù)可將風(fēng)能、太陽能等間歇性可再生能源轉(zhuǎn)化為可儲存、可分布的氫能，被認(rèn)為是促進(jìn)未來可再生能源發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)之一。然而，由于電解水的熱力學(xué)能壘高、反應(yīng)動力學(xué)緩慢，嚴(yán)重制約了電解水的能量轉(zhuǎn)換效率，這也導(dǎo)致氫能的制備成本高、難以大規(guī)模生產(chǎn)。

對于用于全解水的商業(yè)電催化劑，例如用于析氧反應(yīng)(OER)的RuO₂和IrO₂以及用于析氫反應(yīng)(HER)的Pt/C，由于其在酸性和堿性介質(zhì)中都具有較高的催化活性，被認(rèn)為是最高效的電解水電催化劑，然而貴金屬的高成本卻限制了它們的實際應(yīng)用。在這方面，研究人員大量的研究致力于開發(fā)高效、穩(wěn)定、低成本的電催化劑。

基于單原子催化劑(SAC)優(yōu)異的催化性能，臺灣清華大學(xué)呂世源等人提出了一種新的SAC設(shè)計策略，即將SAC錨定在具有催化活性的多孔載體上。在本文中，研究人員就將NiFe基金屬有機骨架(MOF)穩(wěn)定的Mo和W二元SAC(MOF-Mo_SAW_SA)作為高效、穩(wěn)定的雙功能電催化劑，實現(xiàn)了高效全解水。

本文在1.0 M KOH中測試了制備的MOF催化劑、Pt/C、RuO₂以及泡沫鎳(NF)的HER和OER性能。根據(jù)催化劑的OER極化曲線和Tafel斜率曲線可以發(fā)現(xiàn)，相比于NF，F(xiàn)N-MOF的過電位(10 mA cm^-2，η₁₀)由385 mV降至248 mV，這證實了FN-MOF本身具有優(yōu)異的活性，是一種很有前景的、具有催化活性SA載體。

對于MOF以及三種負(fù)載SA的MOFs催化劑，其OER性能依次為FN-MOF、MOF-W_SA、MOF-Mo_SA和MOF-Mo_SAW_SA，其η₁₀分別為248、220、215和199 mV，η₅₀₀分別為401、301、285和250 mV，而且Tafel斜率分別為70.4、44.5、37.6和30.2 mV dec^-1。

顯然，三種負(fù)載SA的MOFs顯示出比純MOF更好的OER效率，這表明在MOFs中引入SA對提升催化劑的OER性能具有正協(xié)同作用。根據(jù)以上的測試結(jié)果還可以發(fā)現(xiàn)，MOF-Mo_SAW_SA表現(xiàn)出最好的OER效率，具有最低的過電位和Tafel斜率，優(yōu)于MOF-Mo_SA和MOF-W_SA，這表明Mo_SA和W_SA之間同樣存在正協(xié)同作用。

之后，本文還測試了催化劑的HER性能，根據(jù)HER極化曲線和Tafel斜率曲線同樣可以發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)N-MOF具有優(yōu)異的HER性能，其過電位低至216 mV，這表明FN-MOF不僅具有OER活性，而且具有HER活性。因此，F(xiàn)N-MOF的確可以作為雙功能SA載體。更重要的是，三種負(fù)載SA的MOFs表現(xiàn)出比純MOF更好的HER效率，這表明通過在MOFs中引入SA來提升催化劑的HER性能是一個可行的策略。

值得注意的是，MOF-Mo_SA和MOF-W_SA在低電流密度(η₁₀)和高電流密度(η₅₀₀)時的過電位表現(xiàn)出不同的趨勢，這可以歸因于MOF-W_SA(47.2 mV dec^-1)較MOF-Mo_SA(64.5 mV dec^-1)具有更低的Tafel斜率和更快的HER動力學(xué)。

不出所料的是，MOF-Mo_SAW_SA展現(xiàn)出最優(yōu)的HER性能，其在在57和297 mV的過電位下達(dá)到了10和500 mA cm^-2的電流密度。對于全解水測試，MOF-Mo_SAW_SA||MOF-Mo_SAW_SA在1.501和1.780 V的超低電壓下就達(dá)到了10和500 mA cm^-2的電流密度，并且在515 mA cm^-2的超高初始電流密度下運行56小時后，電流密度僅衰減2%，表現(xiàn)出極佳的穩(wěn)定性。以上測試結(jié)果表明，本研究為制備高效的SA基催化劑提供了一條新的途徑。

綜上所述，本文提出了一種新的單原子基催化劑的設(shè)計策略，即將單原子錨定在催化活性載體上，而文中催化劑的具體制備方法就是通過低溫濕化學(xué)工藝，將分離但協(xié)同作用的Mo_SA和W_SA成功地固定在雙金屬NiFe基MOF上，利用本文提出的策略制備出的催化劑表現(xiàn)出出色的催化效率和全解水穩(wěn)定性。

值得注意的是，二元SA催化劑MOF-Mo_SAW_SA在很大程度上優(yōu)于單一SA催化劑MOF-Mo_SA和MOF-W_SA，這是由于兩種SA之間以及SA與MOF之間的正協(xié)同作用。在催化效率和穩(wěn)定性方面，MOF-Mo_SAW_SA的性能與報道的雙功能SAC，非貴金屬基和貴金屬基催化劑的性能相比也十分具有競爭性。

最終，本文將MOF-Mo_SAW_SA優(yōu)異的性能歸因于：1)采用高度多孔和催化活性的FN-MOF作為SA載體，不僅為SA提供了豐富的錨定位點，而且在反應(yīng)過程提供助催化作用；2)原子分散的Mo_SA和W_SAs具有高活性，與FN-MOF相比，顯著降低了OER和HER的過電位；3)SAs與FN-MOF載體之間的強相互作用，以及M_SA和W_SAs之間的長程相互作用，協(xié)同調(diào)節(jié)了FN-MOF的SAs和Fe離子的局域結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，提高了催化劑對OER和HER的催化效率?？傊?，本文提出的催化劑設(shè)計策略為設(shè)計先進(jìn)的催化劑開辟了新的途徑，并可應(yīng)用于廣泛的催化過程。

Metal-Organic Frameworks Stabilized Mo and W Binary Single-Atom Catalysts as High Performance Bifunctional Electrocatalysts for Water Electrolysis, Nano Energy, 2023, DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108450.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108450.

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