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CEJ：ReBaCo2O5+δ鈣鈦礦催化劑實(shí)現(xiàn)高效氧還原反應(yīng)和析氧反應(yīng)

在過(guò)去的幾十年里，全固態(tài)電化學(xué)器件因其獨(dú)特的固體結(jié)構(gòu)和特性而備受關(guān)注，包括固體氧化物燃料電池(SOFCs)和固體氧化物電解電池(SOECs)。由于具有高轉(zhuǎn)換效率、低噪聲/污染排放和靈活的燃料選擇等優(yōu)點(diǎn)，SOFCs被認(rèn)為是最有前景的能源轉(zhuǎn)換裝置之一。通常，SOFC和SOECs需要較高的工作溫度(800-1000℃)才能產(chǎn)生相當(dāng)大的轉(zhuǎn)換效率，這導(dǎo)致了嚴(yán)重的技術(shù)問(wèn)題，如昂貴的制造成本、氣體密封、性能退化和碳沉積等。

因此，許多人致力于研究在中等溫度(500-800℃)下應(yīng)用于氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)的高性能電催化劑。目前，鈣鈦礦氧化物被用作SOCs和SOECs的正負(fù)極材料。然而，其中一些候選催化劑在低溫條件下的催化活性不足，也使得目前迫切需要設(shè)計(jì)一種理想的ORR和OER雙功能電催化劑。

基于此，黑龍江大學(xué)夏天等人制備了一系列雙功能ReBaCo₂O_5+δ(Re=La，Pr，Nd，Sm，Eu和Gd，ReBCO)鈣鈦礦催化劑，設(shè)計(jì)的催化劑展現(xiàn)出了優(yōu)異的ORR和OER活性。

本文首先利用對(duì)稱(chēng)半電池對(duì)ReBCO電極的電化學(xué)性能進(jìn)行了測(cè)試。根據(jù)催化劑的電化學(xué)阻抗譜可以發(fā)現(xiàn)，LBCO的性能優(yōu)于其他的ReBCO電極。GBCO、EBCO、SBCO、NBCO、PBCO和LBCO電極在700 ℃下的面積比電阻(ASR)分別為0.096、0.089、0.079、0.069、0.054和0.048 Ω cm²。要強(qiáng)調(diào)的是，LBCO陰極的ORR性能(ASR)優(yōu)于某些高活性鈣鈦礦陰極。

為了評(píng)估催化劑的雙功能催化性能，本文利用三電極體系對(duì)催化劑進(jìn)行了性能測(cè)試。根據(jù)700 ℃下ReBCO電極的ORR和OER極化曲線(xiàn)，可以發(fā)現(xiàn)LBCO電極的性能在兩種情況下均優(yōu)于其他電極，在過(guò)電位(η)為50 mV時(shí)，LBCO電極的ORR和OER電流密度分別達(dá)到約206和193 mA cm^-2。

此外，交換電流密度(i₀)是評(píng)價(jià)催化劑電催化活性的有效參數(shù)。對(duì)于ORR和OER，LBCO電極表現(xiàn)出最大的i₀值(92.6和79.4 mA cm^-2)。結(jié)合電化學(xué)測(cè)試得到的電導(dǎo)率、阻抗譜和極化結(jié)果可以預(yù)測(cè)，LBCO有潛力成為一種高性能的雙功能催化劑。

更重要的是，利用LBCO電極制備的燃料電池和電解電池也表現(xiàn)出最高的峰值功率密度(在750℃下為1212 mW cm^-2)和電解性能，以及良好的工作穩(wěn)定性。

之后，本文通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算揭示了催化劑催化活性的來(lái)源。根據(jù)ReBaCo₂O₆的O 2p和Co 3d軌道的投影態(tài)密度(PDOS)圖可以發(fā)現(xiàn)，O p和Co d軌道的連續(xù)重疊從價(jià)帶延伸到導(dǎo)帶，這表明所有鈣鈦礦都具有類(lèi)似金屬的導(dǎo)電性。

此外，本文還闡明了O 2p帶中心與電化學(xué)性能的關(guān)系。結(jié)合X射線(xiàn)發(fā)射光譜和XPS價(jià)帶測(cè)試，確定了PBCO、SBCO和GBCO的O 2p帶中心分別約為-2.5、2.85和2.75 eV。這些O 2p帶中心接近本文的計(jì)算結(jié)果(-2.74，-2.93和-2.81 eV)。

根據(jù)文獻(xiàn)可以得知，更正的能級(jí)，氧表面交換和氧離子擴(kuò)散速率越快，ASR越低。對(duì)于ReBCO鈣鈦礦，得到了一致的結(jié)果。當(dāng)O 2p帶中心從-2.81(GdBaCo₂O₆)負(fù)移到-2.65(LaBaCo₂O₆)時(shí)，催化劑的催化性能逐漸提升，并隨O 2p帶中心呈線(xiàn)性變化?？傊?，結(jié)合DFT計(jì)算結(jié)果可以得知，O 2p帶中心的位置被認(rèn)為與催化活性密切相關(guān)，性能參數(shù)與O 2p帶中心的關(guān)系呈現(xiàn)相似的變化趨勢(shì)。

綜上所述，ReBCO可作為SOCs和SOECs的電極催化劑，本文的研究結(jié)果還為開(kāi)發(fā)用于下一代電化學(xué)器件的高性能雙功能電催化劑提供了契機(jī)。

A Series of Bifunctional ReBaCo₂O_5+δ Perovskite Catalysts towards Intermediate-Temperature Oxygen Reduction Reaction and Oxygen Evolution Reaction, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.143762.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143762.

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