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北大郭少軍團(tuán)隊(duì)JACS：單原子Cr-N4中心與Pt原子簇結(jié)合，有效提升堿性HER活性

水電解可以在酸性或堿性介質(zhì)中進(jìn)行，鑒于大多數(shù)陽極析氧催化劑在酸性條件下易被腐蝕，因此堿性陰離子交換膜水電解(AEMWE)具有較強(qiáng)的競爭力，在規(guī)?；茪涔I(yè)中得到廣泛應(yīng)用。

目前，AEMWE中析氫反應(yīng)(HER)最有效的催化劑仍然是Pt，但其存在成本高、HER質(zhì)量活性低(尤其在堿性介質(zhì)中)和穩(wěn)定性不足等問題，這限制了Pt催化劑在AEMWE中的大規(guī)模使用。

在導(dǎo)電載體上分散Pt原子團(tuán)簇(AC)是一種減少HER中Pt用量的有效方法，但由于Pt原子團(tuán)簇的水解離性能不佳，且難以穩(wěn)定存在，導(dǎo)致其在堿性HER中的催化活性和穩(wěn)定性不理想。因此，目前迫切需要設(shè)計(jì)和開發(fā)具有增強(qiáng)的簇-載體相互作用和水解離能力的Pt AC催化劑，以同時(shí)提高催化劑的穩(wěn)定性和活性。

近日，北京大學(xué)郭少軍課題組設(shè)計(jì)并制備了一類新型的單原子Cr-N₄中心，它們與介孔碳上的Pt原子團(tuán)簇接觸(Pt-AC/Cr-N-C)，具有高活性和穩(wěn)定的堿性HER催化活性。

具體而言，碳載體上的單個(gè)Cr-N₄位點(diǎn)作為Pt原子團(tuán)簇的有效錨定位點(diǎn)，形成強(qiáng)烈的界面相互作用，可以限制Pt原子的遷移和聚集，從而在去除配體和操作過程中固定/穩(wěn)定Pt AC。在催化HER過程中，Pt-AC/Cr-N-C表現(xiàn)出優(yōu)異的質(zhì)量活性(7.9 mA mg_Pt^-1，過電位為50 mV)，并且具有良好的長期穩(wěn)定性和耐久性，優(yōu)于商業(yè)Pt/C和最先進(jìn)的Pt基單原子催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在Pt-ACs和Cr-N₄位點(diǎn)界面上，具有羥基吸附能力的親氧不飽和Cr-N₄位點(diǎn)與Pt原子團(tuán)簇通過3d-5d軌道雜化形成強(qiáng)烈的Pt-Cr準(zhǔn)共價(jià)鍵相互作用，從而顯著提高了HER的電催化活性和穩(wěn)定性；同時(shí)，Pt-Cr在團(tuán)簇-基底界面形成的準(zhǔn)共價(jià)鍵相互作用能夠有效抑制Pt ACs熱振動(dòng)，進(jìn)一步提高了催化劑的熱結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

所構(gòu)建的Pt-AC/Cr-N-C基AEMWE具有超低的Pt負(fù)載量(50 μg_Pt cm^-2)，可獲得優(yōu)異的工業(yè)級產(chǎn)氫活性和超過100 h的顯著耐久性，而電壓降解率僅為90 μV h^-1。

Single-Atom Cr–N₄ Sites with High Oxophilicity Interfaced with Pt Atomic Clusters for Practical Alkaline Hydrogen Evolution Catalysis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06863

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