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催化頂刊集錦：EES、ACS Catalysis、AEM、AFM、ACS Nano、Small、Nano Lett.等

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1. EES: 調(diào)節(jié)納米鎳晶界缺陷上吸附活性氫，促進(jìn)硝酸鹽電合成氨
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電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng)(NitRR)是在環(huán)境條件下合成氨的一種替代途徑。同時，工業(yè)廢水中普遍存在的污染范圍在0.8 mM~2 M的硝酸鹽污染物，其可作為NitRR資源，因此NitRR反應(yīng)也被認(rèn)為是緩解水中硝酸鹽污染的有效途徑。
然而，由于析氫反應(yīng)(HER)是其主要的競爭反應(yīng)，許多研究者應(yīng)用在水裂解中具有惰性的材料(如銅基材料)以提高硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨的效率。然而，NitRR強(qiáng)烈依賴于水分裂產(chǎn)生的H*，而HER活性金屬，如Ni可以產(chǎn)生大量的H*用于消耗中間體。因此，如果H*的路徑可以得到很好的調(diào)控，HER活性金屬可能成為很有前途的NitRR候選金屬催化劑。
基于此，同濟(jì)大學(xué)溫鳴課題組提出了一種通過可控電沉積工藝在碳布上構(gòu)建晶界(GB)缺陷工程鎳納米顆粒(GB Ni-NPs)的策略，以提高硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨的效率。
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實驗結(jié)果和理論計算表明，由于Ni優(yōu)異的HER活性，在其表面可以產(chǎn)生大量的H*。然而，GB區(qū)域具有較高的H*保留能力，因此H*不能輕易釋放形成H2，而是轉(zhuǎn)移到NitRR途徑中臨近的吸附的中間體中，這有利于中間體獲得足夠的H*，并且顯著抑制了競爭性HER反應(yīng)。此外，GB缺陷工程N(yùn)i-NPs的結(jié)構(gòu)有利于促進(jìn)和加速NO3*到NO2*的速率決定步驟(RDS)，從而提高了硝酸鹽電轉(zhuǎn)化為氨的效率和選擇性。
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因此，由于上述協(xié)同效應(yīng)，合成的GB Ni-NPs表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨性能，其在?0.93 V下氨的生產(chǎn)速率高達(dá)15.49 mmol h?1 cm?2，氨氣的法拉第效率為93.0%。此外，該催化劑在2 A cm?2電流密度下連續(xù)工作30小時，對硝酸鹽還原的催化活性略有下降，表明GB Ni-NPs具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
總的來說，該項工作強(qiáng)調(diào)了在NitRR反應(yīng)中HER活性材料在催化劑設(shè)計中的重要作用，這為未來設(shè)計具有高產(chǎn)氨速率和有效硝酸鹽去除的NitRR系統(tǒng)提供了思路。
Regulating Active Hydrogen Adsorbed on Grain Boundary Defects of Nano-nickel for Boosting Ammonia Electrosynthesis from Nitrate. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D2EE04095F
2. AEM: 超薄碳涂層耦合缺陷工程，促進(jìn)RuO2高效穩(wěn)定電催化酸性析氧反應(yīng)
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電化學(xué)水分解(EWS)是一種綠色和可再生的氫生成技術(shù)，但由于析氧半反應(yīng)(OER)涉及多個質(zhì)子-電子耦合反應(yīng)步驟，其廣泛的應(yīng)用在很大程度上被OER的緩慢動力學(xué)所阻礙。因此，開發(fā)高效催化劑來驅(qū)動OER具有重要意義。
近日，華南理工大學(xué)蔣仲杰課題組利用碳納米管(CNT)負(fù)載、碳涂層和缺陷工程，成功制備出碳納米管負(fù)載的超薄氮摻雜碳包覆富氧空位RuO2納米顆粒(NC@Vo-RuO2/CNTs)，顯著提高了RuO2對酸性O(shè)ER的催化活性和穩(wěn)定性。
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電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，在酸性條件下，最優(yōu)的NC@Vo-RuO2/CNTs-350在10 mA cm?2電流密度下僅需要170 mV的過電位，其質(zhì)量活性比商業(yè)RuO2高110倍；并且其顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性，在> 900小時內(nèi)沒有觀察到明顯的活性損失。
此外，使用NC@VO-RuO2/CNTs-350催化劑組裝的電解槽僅需1.45 V的創(chuàng)紀(jì)錄低電池電壓就能產(chǎn)生10 mA cm?2的電流密度，并且在>1000小時內(nèi)活性略微降低。還有就是，NC@VO-RuO2/CNTs-350在中性和堿性介質(zhì)中對OER也表現(xiàn)出超高的催化活性和良好的穩(wěn)定性。
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實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，NC@Vo-RuO2/CNTs-350的高催化活性主要是由于NC/CNTs與RuO2納米顆粒之間的強(qiáng)電子耦合作用，增加了Ru活性中心的氧化狀態(tài)和催化活性，提高了晶格氧和表面Ru在OER過程中的穩(wěn)定性。
此外，氧空位的存在可以增強(qiáng)NC/CNTs與RuO2 NPs之間的電子耦合，進(jìn)而促進(jìn)催化劑的催化活性。因此，這項工作不僅提供了一種具有超高活性和優(yōu)良穩(wěn)定性的新型OER催化劑，而且為未來高性能催化劑的設(shè)計和合成提供了新的策略。
Ultrathin Carbon Coating and Defect Engineering Promote RuO2 as an Efficient Catalyst for Acidic Oxygen Evolution Reaction with Super-High Durability. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300152
3. AEM: ΔE為0.59 V！具有Fe?N4和NiOx納米粒子的FePc-PI用于可逆氧電催化
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鋅-空氣電池因其潛在的高能量密度、優(yōu)異的安全性、低成本和環(huán)境友好性而受到人們的廣泛關(guān)注。迄今為止，最先進(jìn)的Pt和Ru(Ir)基催化劑分別在催化氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)方面具有最高的活性，但它們的高成本、穩(wěn)定性差和單功能活性的缺點限制了它們潛在的商業(yè)化應(yīng)用。因此，設(shè)計和開發(fā)高效、耐用和廉價的加速緩慢氧反應(yīng)動力學(xué)的雙功能電催化劑是非常可取的。
許多研究表明ORR/OER雙功能電催化性能與其化學(xué)和物理結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，但目前許多氧電催化劑是通過高溫?zé)峤猱a(chǎn)生的，這可能導(dǎo)致不良的結(jié)構(gòu)變化和破壞原有的精細(xì)結(jié)構(gòu)，使電催化機(jī)制不明晰。因此，構(gòu)建無裂解非貴金屬雙功能電催化劑的明確結(jié)構(gòu)，以可控的方式獲得優(yōu)異的活性具有重要意義。
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基于此，四川大學(xué)劉習(xí)奎課題組通過原位生長在KB載體上構(gòu)建了一種具有Fe?N4位點的新型的亞胺連接的金屬酞菁骨架(FePc-PI)，并引入超細(xì)氧化鎳納米顆粒(NiOx@FePc-PI/KB)以誘導(dǎo)ORR和OER的雙功能電催化活性。酞菁分子與共軛多孔擴(kuò)展結(jié)構(gòu)的結(jié)合使得原子分散的Fe?N4位點得以均勻分布；豐富的氧官能團(tuán)和微孔結(jié)構(gòu)有助于超細(xì)氧化鎳納米顆粒的高度分散，從而為ORR和OER構(gòu)建了一個雙功能活性中心。
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實驗結(jié)果表明，所制備的NiOx@FePc-PI/KB催化劑具有超高的可逆氧雙功能活性，其ΔE僅為0.59 V，明顯優(yōu)于Pt/C + RuO2(ΔE=0.77 V)和目前報道的大多數(shù)雙功能電催化劑。此外，利用NiOx@FePc-PI/KB催化劑組裝的可充電鋅-空氣水電池具有232.9 mW cm?2的高峰功率密度和1400次循環(huán)的長期循環(huán)耐久性；同時，組裝的柔性全固態(tài)鋅-空氣電池在不同的平/彎/平狀態(tài)下表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，展示了其在實際應(yīng)用中的良好前景。
總之，這項工作通過同時引入單原子和納米粒子來調(diào)整高效催化劑的電子結(jié)構(gòu)，刷新了雙功能氧電催化的記錄，展示了有機(jī)共軛材料在實用價值可持續(xù)能量轉(zhuǎn)換和存儲設(shè)備方面的應(yīng)用潛力。
A Stable Imide-Linked Metalphthalocyanine Framework with Atomically Dispersed Fe-N4 Sites and Ultrafine Nickel Oxide Nanoparticles to Boost Reversible Oxygen Electrocatalysis with a Record-Low ΔE of 0.59 V. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300325
4. AFM: 催化劑的海水電解性能不佳? 不妨試試Cr摻雜
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在電化學(xué)海水分解中，陽極上析氧反應(yīng)(OER)與析氯反應(yīng)(ClER)之間會發(fā)生競爭，可能會導(dǎo)致產(chǎn)生游離的氯和次氯酸等有毒物質(zhì)。在堿性條件下(pH>7.5)，OER與ClER反應(yīng)具有大的熱力學(xué)電位差(490 mV)，因此堿性條件更有利于水的氧化。
此外，連續(xù)海水電解過程中的干擾離子和微生物引起的電極腐蝕嚴(yán)重影響電解的長期穩(wěn)定性。因此，開發(fā)能夠在<490 mV的過電位下驅(qū)動>500 mA cm?2電流密度以及在海水中具有很強(qiáng)的抗腐蝕能力的電催化劑具有重要意義。
近日，青島大學(xué)張立學(xué)、張曉燕、中國海洋大學(xué)黃明華和香港理工大學(xué)黃勃龍等基于“功函數(shù)優(yōu)化”的概念，合理地設(shè)計了脈管狀Cr摻雜CoxP(Cr-CoxP)作為海水電解的高效OER電催化劑。
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海水電解性能測試結(jié)果顯示，所制備的Cr-CoxP催化劑在1000 mA cm?2電流密度下的OER和HER過電位分別為404和282 mV，并且在工業(yè)操作條件下具有優(yōu)良的160 h耐久性。此外，利用Cr-CoxP組裝的水電解槽，以1.0 M KOH+海水作為電介質(zhì)，其僅需1.54/1.85 V的電池電壓就能達(dá)到10/100 mA cm?2的電流密度；并且其在100 mA cm?2電流密度下連續(xù)運行160小時而沒有發(fā)生明顯的性能下降，說明其具有良好的機(jī)械強(qiáng)度和穩(wěn)定性。
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實驗結(jié)果和理論計算表明，隨著Cr的引入，Co位點表面配位環(huán)境發(fā)生改變，并且CoxP的結(jié)構(gòu)變得更加畸變。更重要的是，Cr-CoxP上鍵合和反鍵合軌道的強(qiáng)耦合保證了電催化劑表面的高效電子轉(zhuǎn)移。同時，Cr摻雜對CoxP電子結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)強(qiáng)烈地減弱了CoxP的功函數(shù)，不僅加速了催化劑表面與吸附中間體之間的電子轉(zhuǎn)移，而且降低了析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)的速率控制步驟的能壘，從而導(dǎo)致顯著的海水分解活性。
此外，Cr摻雜還可以穩(wěn)定Co中心的價態(tài)，使其在OER過程中保持高性能?？偟膩碚f，該項工作所提出的策略將為合理設(shè)計高效的過渡金屬磷化物(TMP)基海水電解電催化劑提供指導(dǎo)。
Alleviating the Work Function of Vein-Like CoXP by Cr Doping for Enhanced Seawater Electrolysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214081
5. ACS Catal.: 引入氧空位，促進(jìn)NiFeLDH電子遷移以增強(qiáng)催化析氧反應(yīng)
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電化學(xué)水分解技術(shù)產(chǎn)氫氣，是解決能源短缺和環(huán)境污染的一種有前途的技術(shù)。在水分解的半反應(yīng)中，析氧反應(yīng)(OER)動力學(xué)緩慢，設(shè)計和開發(fā)高效、耐用和低成本的OER電催化劑對于提高OER的動力學(xué)是必不可少的。氧空位工程已被廣泛研究以改善催化動力學(xué)，其除了具有調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)的強(qiáng)大能力外，還可以通過促進(jìn)電荷分離來提高半導(dǎo)體電催化劑的導(dǎo)電性。
一些研究表明，電子輸運對薄膜催化劑的凈催化活性影響不明顯；相反，其他研究表明，添加導(dǎo)電添加劑或操縱催化劑的電荷遷移率可顯著提高催化活性。因此，確定電子結(jié)構(gòu)調(diào)制和電子輸運的貢獻(xiàn)，以及闡明Ov的關(guān)鍵作用對于理解電催化機(jī)理和設(shè)計有效的OER催化劑至關(guān)重要。
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基于此，上海交通大學(xué)宋鈁課題組討論了Ov促進(jìn)的NiFe LDH的活性來源，并揭示了電荷轉(zhuǎn)移對其電催化OER的關(guān)鍵作用。
實驗結(jié)果表明，表面Ov工程不調(diào)節(jié)固有催化活性或機(jī)理，但降低了電荷傳遞阻力，有利于催化活性中心的可及性；在滴鑄電極上它可以提高超過一個數(shù)量級的電導(dǎo)率。此外，活性中心密度與催化活性的線性關(guān)系表明，有利的電荷輸運是提高催化活性的根本原因。
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此外，本文還提出了一個先前被忽視的事實，即電子傳遞可能開關(guān)活性位點的OER催化。原位紫外-可見光譜分析和DFT計算表明，表面Ov工程施加的子帶的建立是催化劑電荷加速輸運的原因，Ov可以作為電子供體向?qū)щ妿ё⑷腩~外的離域電子，從而增加電荷載流子密度和遷移率。
綜上，該項工作強(qiáng)調(diào)了電子傳遞在(氧)氫氧化物基電催化劑中的重要作用，還強(qiáng)調(diào)了在評價半導(dǎo)體/絕緣催化劑的電催化性能或?qū)⑵渥鳛閷嵱秒姌O時考慮電子輸運的重要意義。
Oxygen Vacancies Unfold the Catalytic Potential of NiFe-Layered Double Hydroxides by Promoting Their Electronic Transport for Oxygen Evolution Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05783
6. ACS Nano: AuFe3@Pd/γ-Fe2O3上Pd可原位再生，高效催化有機(jī)污染物加氫脫鹵
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多相Pd催化劑主要包括Pd納米顆粒(NPs)、簇、甚至是固定在不同載體上的單個原子，它們在精細(xì)化學(xué)合成、燃料生產(chǎn)和污染物修復(fù)方面具有重要作用。然而，在長期的操作條件下，Pd催化劑由于原料中的S2?物質(zhì)等強(qiáng)吸附劑堵塞或中毒反應(yīng)而導(dǎo)致活性中心不可逆的活性損失。因此，為了實現(xiàn)可持續(xù)的Pd催化，迫切需要將失活的Pd轉(zhuǎn)化為活性的Pd，并保持其原有的結(jié)構(gòu)特征、大小和價態(tài)。
基于此，中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心劉睿課題組將AuFe3@Pd負(fù)載到超薄γ-Fe2O3納米片作為原位可再生的高活性催化劑，并將其用于催化加氫反應(yīng)。
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基于實驗結(jié)果和理論計算，AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 NSs表現(xiàn)出以下特性: 1.AuFe3 NCs為Pd離子/原子的沉積提供了優(yōu)化的位點，增強(qiáng)了Pd d軌道的填充狀態(tài)，并降低了Pd對O2/?OH的親和力；2.γ-Fe2O3 NSs產(chǎn)生?OH自由基，使得被過度吸附的反應(yīng)物/產(chǎn)物或S2?阻斷或中毒的Pd位點再生；3.Pd原子增強(qiáng)的化學(xué)穩(wěn)定性可以承受多達(dá)10輪?OH自由基在氧化再生過程中的攻擊；4.Pd具有較高的催化活性、100%的原子利用效率，以及從AuFe3核中獲得的d電子，表現(xiàn)出較低的吸附能壘和較高的碳?鹵鍵加氫活性，并具有較高的解離能。
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因此，AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 NSs在碳?鹵鍵加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出與表面清潔的膠體Pd催化劑相當(dāng)?shù)幕钚?，并且在S2?中毒后可以完全回收。作為概念驗證，研究人員采用毫克級貴金屬(Pd + Au)設(shè)計了AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 NSs 固定床水處理塔，用于還原去除污水中的微量污染物和處理溴化阻燃劑(BFR)工廠排放的高污染廢水回收溴。
結(jié)果表明，在中性pH條件下，催化劑中Pd含量為2.14 mg或20 μmol時，Pd的活性達(dá)到4.0 C?Br min?1 Pd?1，表明AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 NSs在高濃度Br?存在下仍具有較高的活性。綜上，組分材料的組合是設(shè)計先進(jìn)納米催化劑的一種有前途的策略，并且這個使用金屬間相納米材料作為設(shè)計先進(jìn)催化劑為這一類材料在納米科學(xué)和納米技術(shù)方面提供范例。
AuFe3@Pd/γ-Fe2O3 Nanosheets as an In Situ Regenerable and Highly Efficient Hydrogenation Catalyst. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c00745
7. Small: LSPR誘導(dǎo)缺陷半導(dǎo)體界面電荷轉(zhuǎn)移/分離，增強(qiáng)光催化CO2RR活性
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最新研究表明，以貴金屬納米粒子，特別是具有局域表面等離子體共振效應(yīng)(LSPR)的納米粒子作為功能催化劑的等離子體金屬-半導(dǎo)體體系是提高半導(dǎo)體光催化劑還原性能的有效途徑之一。除了引入LSPR，表面空位工程是半導(dǎo)體修飾的另一個關(guān)鍵策略，它在調(diào)節(jié)能帶結(jié)構(gòu)、捕獲電子等方面起著至關(guān)重要的作用。
然而，目前對半導(dǎo)體光催化劑與LSPR之間的協(xié)同效應(yīng)研究較少，并且含空位和LSPR半導(dǎo)體的催化機(jī)理尚不清楚。因此，構(gòu)建具有空位效應(yīng)和LSPR效應(yīng)的光催化劑并探究其光催化機(jī)理具有重要的意義。
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基于此，云南大學(xué)郭洪課題組制備了一種具有空位的金屬-半導(dǎo)體光催化劑(Ag@Nb2O5-x)，并研究了其光催化CO2RR的機(jī)理。具體而言，研究人員首先利用密度泛函理論(DFT)計算研究了Ag@Nb2O5-x的反應(yīng)機(jī)理。
結(jié)果表明，在氧空位中引入銀納米粒子不僅可以改善CO2的捕獲和活化，而且還可以作為共吸附活性位點來穩(wěn)定中間體，從而最終導(dǎo)致產(chǎn)生高價值的CO?；谏鲜鰡l(fā)，研究人員在Nb2O5-x表面均勻沉積了Ag光催化劑，并將其應(yīng)用于催化CO2RR。
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實驗結(jié)果和理論計算表明，在這個金屬-半導(dǎo)體系統(tǒng)中，由于氧空位增強(qiáng)了電子俘獲，大量光生電子在界面處富集；LSPR共振產(chǎn)生的能量被快速注入電子，導(dǎo)致光生電子的快速轉(zhuǎn)移，從根本上提高了電荷分離的效率。此外，集中的光生空穴使催化劑上的水氧化產(chǎn)生氧氣，同時等離子體熱效應(yīng)通過降低速率控制步驟的能壘來改善CO2RR的反應(yīng)動力學(xué)。
因此，最優(yōu)的Ag-20@Nb2O5-x催化劑具有優(yōu)異的還原性能，CO產(chǎn)率可達(dá)59.13 μmol g?1，且具有較高的選擇性。總之，這項工作利用理論計算輔助制備了設(shè)計巧妙的金屬半導(dǎo)體光催化劑并實現(xiàn)更有效的電荷轉(zhuǎn)移，為未來開發(fā)具有高性能的LSPR誘導(dǎo)的缺陷半導(dǎo)體提供了指導(dǎo)。
Enhanced Interfacial Charge Transfer/Separation By LSPR-Induced Defective Semiconductor Toward High Co2RR Performance. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202301280
8. Nano Lett.: 構(gòu)建分層樹枝狀Co3O4-SnO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)，用于高效PEC水凈化
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光催化和電催化相結(jié)合的光電化學(xué)(PEC)可以促進(jìn)半導(dǎo)體上光生載流子的分離和自由基的產(chǎn)生，因而被認(rèn)為是去除有機(jī)污染物的有效方法。然而，構(gòu)建一個活性高、環(huán)境友善和成本效益高的納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)光陽極(作為PEC工藝的核心組成部分)來處理難降解有機(jī)物是至關(guān)重要和具有挑戰(zhàn)性的。
基于此，大連工業(yè)大學(xué)馬紅超、王國文和成均館大學(xué)劉性輝等利用Co3O4-Sn3O4核/殼結(jié)構(gòu)作為前體，通過連續(xù)的水熱過程制備了均勻分層的支化Co3O4-Sn3O4結(jié)構(gòu)(Ti/Co3O4-Sn3O4)，并將其用作水污染修復(fù)的PEC光陽極。
催化頂刊集錦：EES、ACS Catalysis、AEM、AFM、ACS Nano、Small、Nano Lett.等
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實驗結(jié)果表明，在活性艷藍(lán)KN-R水溶液中，最優(yōu)的Ti/Co3O4-Sn3O4-168 h催化劑的PEC降解率高達(dá)93.3%；其在雙酚A(BPA)溶液中2個小時內(nèi)的總有機(jī)碳(TOC)去除率達(dá)到42.9%，顯示出優(yōu)異的降解性能。同時，Ti/Co3O4-Sn3O4-168 h經(jīng)過5個降解循環(huán)后對KN-R的降解率仍保持初始的80.3%；并且其在低染料濃度下(20 mg L?1)的PEC降解率為99.43%，且經(jīng)過5個循環(huán)后幾乎沒有出現(xiàn)PEC降解率下降的現(xiàn)象，表明Ti/Co3O4-Sn3O4-168 h催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
催化頂刊集錦：EES、ACS Catalysis、AEM、AFM、ACS Nano、Small、Nano Lett.等
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機(jī)理實驗結(jié)果顯示，Co3O4和SnO2之間的能帶交錯，符合II型異質(zhì)結(jié)機(jī)制。在光照下，光生電子從Co3O4的CB中轉(zhuǎn)移到SnO2的CB上，而SnO2的VB中的光生空穴能夠有效轉(zhuǎn)移到Co3O4的VB中，這有效地阻止了光生載流子的復(fù)合，改善了優(yōu)勢活性物種?O2?、1O2和h+的產(chǎn)生，從而提高了PEC效率。
綜上，這項工作證明了Ti/Co3O4-Sn3O4-168 h是一種有前途的PEC催化劑，并提供了一個簡單的策略來獲得具有靶向功能的二元集成納米雜化物。
Unveiling Hierarchical Dendritic Co3O4–SnO2 Heterostructure for Efficient Water Purification. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c05010

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