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?EES：Fe-N-C單原子催化劑上的析氧反應(yīng)促進(jìn)甲烷轉(zhuǎn)化

隨著頁(yè)巖氣和天然氣的開(kāi)發(fā)，甲烷成為一種豐富的資源，對(duì)甲烷的高效利用或轉(zhuǎn)化為具有高附加值的化學(xué)品提出了很高的要求。甲烷轉(zhuǎn)化為乙醇受到高度青睞，因?yàn)橐掖季哂羞\(yùn)輸效率，還可以直接作為合成塑料或各種碳?xì)浠衔锏娜剂匣蛟稀?/span>

盡管基于蒸汽重整產(chǎn)生的合成氣的間接甲烷轉(zhuǎn)化為甲醇在商業(yè)上是可行的，但該工藝的多步驟和高能耗影響了該工藝的經(jīng)濟(jì)可行性。因此，人們高度追求將甲烷直接轉(zhuǎn)化為乙醇?；诖?，韓國(guó)西江大學(xué)Jun Hyuk Moon等人利用Fe-N-C單原子催化劑(SACs)在析氧反應(yīng)(OER)輔助甲烷氧化中實(shí)現(xiàn)了較高的法拉第效率和乙醇轉(zhuǎn)化率。

本文測(cè)試了Fe-N-C催化劑在有和沒(méi)有甲烷的電解液中的極化曲線。測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，在沒(méi)有飽和甲烷的電解液中，在2.0 V_RHE的電勢(shì)下，F(xiàn)e-N-C催化劑電極上觀察到大量O₂的生成，同時(shí)在Pt對(duì)電極上觀察到H₂的生成。相反，在飽和甲烷電解質(zhì)中，在1.2-1.6V_RHE時(shí)，催化劑的氧化電流更高，這是由甲烷氧化引起的，而不是OER。

之后，本文在1.2-2.0 V_RHE的電勢(shì)范圍內(nèi)，測(cè)試了Fe-N-C SACs的乙醇生產(chǎn)速率。當(dāng)電位為1.6 V_RHE時(shí)，催化劑的乙醇生成速率達(dá)到4668.3 μmol/g_cat/hr。生成速率的增加歸因于O^*的更快形成和在較高電位下電化學(xué)轉(zhuǎn)換途徑能量穩(wěn)定。值得注意的是，在1.6 V_RHE時(shí)，催化劑的法拉第效率(FE)高達(dá)68%，這一FE值顯著高于之前的結(jié)果。這種高FE導(dǎo)致高轉(zhuǎn)化率，超過(guò)了之前的電化學(xué)甲烷轉(zhuǎn)化結(jié)果。

之后，本文根據(jù)密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步理解了催化劑的催化機(jī)理。計(jì)算結(jié)果表明，OOH^*中間體的形成是電勢(shì)決定步驟，因此存在保持O^*穩(wěn)定的可能電位。此外，微動(dòng)力學(xué)分析使用計(jì)算的吉布斯能提出了一個(gè)電極電位，允許主導(dǎo)O^*覆蓋。當(dāng)陽(yáng)極電位大于1.6 V_RHE時(shí)，電化學(xué)甲烷轉(zhuǎn)化表現(xiàn)出乙醇產(chǎn)生速率的降低，相應(yīng)的電極電位與在Fe-N-C催化劑上驅(qū)動(dòng)OER的電位相匹配，這證實(shí)了甲烷轉(zhuǎn)化在較高的電位下與OER發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)。

此外，本文還提出了一種電化學(xué)流動(dòng)池，它利用氣體擴(kuò)散層電極提高了甲烷水介質(zhì)中的低傳質(zhì)，在50 sccm的甲烷流速下，乙醇的產(chǎn)率能達(dá)到11480.6 μmol/g_cat/hr，并且至少穩(wěn)定運(yùn)行100小時(shí)?？傊疚牡难芯坎呗圆粌H制備出了能將甲烷高效轉(zhuǎn)化為乙醇的催化劑，還為未來(lái)的甲烷轉(zhuǎn)化研究提供了指導(dǎo)。

Boosting Electrochemical Methane Conversion by Oxygen Evolution Reactions on Fe-N-C Single Atom Catalysts, Energy & Environmental Science, 2023, DOI: 10.1039/d3ee00027c.

https://doi.org/10.1039/D3EE00027C.

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