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?浙大楊彬Nano Energy：N摻雜碳納米片負(fù)載鐵單原子催化劑實(shí)現(xiàn)高效CO2RR

石油和煤礦等化石燃料的過(guò)度開采導(dǎo)致了一系列的能源危機(jī)和氣候問(wèn)題，釋放了大量的二氧化碳。因此，減少CO₂的排放或?qū)O₂轉(zhuǎn)化為具有高附加值的化學(xué)物質(zhì)是降低大氣中CO₂濃度的關(guān)鍵。電還原CO₂反應(yīng)(CO₂RR)被認(rèn)為是一種很有前景的CO₂轉(zhuǎn)換方法，因?yàn)樵撨^(guò)程可以由環(huán)境溫度下的可再生能源驅(qū)動(dòng)。然而，CO₂RR過(guò)程涉及多個(gè)電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移過(guò)程，因此CO₂轉(zhuǎn)化為單一產(chǎn)物通常效率低，選擇性差。因此，具有高產(chǎn)物選擇性的高活性CO₂RR電催化劑對(duì)CO₂RR具有重要意義。

基于此，浙江大學(xué)楊彬等人采用一步熔融鹽輔助合成結(jié)合程序升溫?zé)峄罨ㄖ苽淞薔摻雜碳納米片負(fù)載鐵單原子(FeNC NSs)催化劑，并且該催化劑可以用于CO₂RR。

為了進(jìn)一步研究催化劑的CO₂RR性能，本文利用流動(dòng)池反應(yīng)器分析了催化劑的CO₂RR產(chǎn)物。測(cè)試結(jié)果表明，催化劑的產(chǎn)物只檢測(cè)到CO和H₂。此外，在-0.22~-0.66 V的測(cè)試電位范圍內(nèi)，F(xiàn)eNC NSs-1000的法拉第效率(FE_CO)大于90%，而NC NSs-1000在-0.26 V時(shí)的最大FE_CO僅為84%，并隨著電位的負(fù)移而不斷降低。

值得注意的是，F(xiàn)eNC NSs-1000在-0.66 V時(shí)的電流密度(J_CO)高達(dá)147.9 mA cm^-2，高于NC NSs-1000(在-0.51 V時(shí)的10.4 mA cm^-2)。這些結(jié)果表明，F(xiàn)e-N在提升FeNC NSs-1000的CO₂RR性能中起著關(guān)鍵作用。在-0.27 V和-0.54 V時(shí)，體相FeNC的FE_CO(67%)和J_CO(2.7 mA cm^-2)分別達(dá)到最大值，這進(jìn)一步表明納米片結(jié)構(gòu)促進(jìn)了更多活性位點(diǎn)的暴露，有利于CO₂的吸附/活化。

之后，本文還進(jìn)一步測(cè)試了FeNC NSs-1000的長(zhǎng)期穩(wěn)定性，在100 mA cm^-2的電流密度下，催化劑的FE_CO能維持在80%以上4.8小時(shí)，這有力的證明了其具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

基于表征和分析，本文進(jìn)一步進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算。為此，本文構(gòu)建了FeN₄、FeN₄-N_gp(石墨N)、FeN₄-N_pd(吡啶N)和FeN₄-N_pl(吡咯N)四種優(yōu)化模型。計(jì)算結(jié)果表明，對(duì)于四種模型，^*COOH在Fe-N位點(diǎn)上轉(zhuǎn)化為^*CO的能壘都是下降的，這表明這一反應(yīng)步驟是自發(fā)的。然而，與^*CO→CO的能壘相比，CO₂轉(zhuǎn)化為^*COOH顯然需要更多的反應(yīng)能。

因此，CO₂RR的活性主要取決于Fe-N位點(diǎn)上CO₂轉(zhuǎn)化為^*COOH的能壘。FeN₄模型的CO₂轉(zhuǎn)化為^*COOH的能壘為1.76 eV，高于其他模型，而FeN4-N_pl的CO₂轉(zhuǎn)化為^*COOH的能壘最低，為1.38 eV。

因此，F(xiàn)e-N₄附近N物質(zhì)的存在有效地提升了催化劑的CO₂RR活性，其中吡咯N的摻雜最有利于^*COOH中間體的形成。此外，本文還分析了四種模型中心Fe原子的投影態(tài)密度。根據(jù)計(jì)算結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)eN₄-N_pl的中心Fe原子的d帶中心為-1.18 eV，更接近費(fèi)米能級(jí)，這表明在Fe-N₄邊緣附近的吡咯N極大地促進(jìn)了Fe-N位點(diǎn)的電子轉(zhuǎn)移，更多的電子參與了CO₂RR生成CO的過(guò)程?？傊?，本研究制備出了具有優(yōu)異CO₂RR性能的催化劑，該催化劑也有望用于其他電催化反應(yīng)。

Molten-Salt-Assisted Synthesis of Single-Atom Iron Confined N-doped Carbon Nanosheets for Highly Efficient Industrial-Level CO₂ Electroreduction and Zn-CO₂ Batteries, Nano Energy, 2023, DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108568.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108568.

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