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ACS Nano：單原子W在Rh金屬上的氧橋穩(wěn)定化實(shí)現(xiàn)高效析氫

利用地球上豐富的水資源和可再生能源作為原料，電化學(xué)水分解技術(shù)為氫氣的生產(chǎn)提供了一種可持續(xù)的、環(huán)境友好的途徑。然而，這種方法從根本上取決于陰極析氫反應(yīng)(HER)高性能電催化劑的發(fā)展。迄今為止，鉑(Pt)是最優(yōu)異的HER催化劑，這歸因于其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)快，與氫的結(jié)合強(qiáng)度適中。

遺憾的是，貴金屬存在高成本、易在腐蝕性電解質(zhì)中浸出以及在堿性和中性電解質(zhì)中不適宜的水解離動(dòng)力學(xué)等問題，使人們對(duì)Pt基電催化劑的可行性產(chǎn)生了直接和不可避免的擔(dān)憂。因此，研究具有優(yōu)異的催化活性、穩(wěn)定性以及在較寬的pH范圍內(nèi)均具有優(yōu)異的HER性能的電催化劑是至關(guān)重要的，但也極具挑戰(zhàn)性。

基于此，蘇州大學(xué)Jin-Ho Choi、臺(tái)灣同步輻射研究中心林彥谷和南洋理工大學(xué)Jong-Min Lee(共同通訊)等人報(bào)道了一種用于HER的高性能電催化劑，該催化劑由原子級(jí)薄的金屬銠與氧橋接單原子鎢(Rh-O-W)組成。

本文在典型的三電極體系中，研究了在室溫條件下Rh-O-W的電催化HER性能。根據(jù)Rh-O-W，Rh-O-Mo和Rh-O-Cr在N₂飽和的1.0 M KOH(堿性，pH=14.0)，0.5 M H₂SO₄(酸性，pH=1.0)和1.0 M PBS(中性，pH=7.0)電解質(zhì)中得到的線性掃描伏安(LSV)曲線可以發(fā)現(xiàn)，與Rh-O-Mo和Rh-O-Cr，甚至與Pt/C和Rh/C相比，Rh-O-W在所有電解質(zhì)中都表現(xiàn)出較高的催化活性，其特征是最低的起始電位和反應(yīng)過電位，這表明原子級(jí)薄的形貌，尤其是表面穩(wěn)定的-O-W位點(diǎn)的存在對(duì)催化劑HER性能的提高具有重要貢獻(xiàn)。

具體來說，在1.0 M KOH、0.5 M H₂SO₄和1.0 M PBS條件下，在10 mA cm^-2電流密度下，Rh-O-W催化劑的過電位分別為分別為8、7和38 mV，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于Pt/C(49、22和57 mV)和Rh/C(61、83和138 mV)催化劑。

此外，Rh-O-W在1.0 M KOH中的質(zhì)量比活性為606.57 A g^-1，在0.5 M H₂SO₄中的質(zhì)量比活性為1259.19 A g^-1，同時(shí)在1.0 M PBS電解質(zhì)中的質(zhì)量比活性也達(dá)到了140.76 A g^-1，其性能優(yōu)于基準(zhǔn)Rh/C催化劑以及Pt/C。值得注意的是，Rh-O-W的HER催化性能也遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于其他最近報(bào)道的貴金屬催化劑。

綜上所述，本文成功制備出三種Rh基催化劑，Rh-O-W，Rh-O-Mo和Rh-O-Cr，除了包含氧橋接的金屬原子位點(diǎn)(-O-M，其中M=W，Mo和Cr)，還通過簡單的溶劑熱方法在有利于各向異性的CO配體環(huán)境中精細(xì)控制生長動(dòng)力學(xué)。

具體來說，Rh-O-W憑借其形態(tài)特征，包括原子薄層結(jié)構(gòu)(厚度>5 nm)，以及由二元組分產(chǎn)生的協(xié)同影響，顯著提高了電解質(zhì)中活性位點(diǎn)對(duì)反應(yīng)物的可及性，從而使得催化劑在較寬的pH范圍內(nèi)展現(xiàn)出出色的HER。

此外，本文還結(jié)合Operando XAS表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算闡明了催化劑具有優(yōu)異HER性能的原因、活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)行為以及反應(yīng)機(jī)制。

結(jié)果證實(shí)，在Rh-O-W中，-O-W和Rh表面原子之間的強(qiáng)電子相互作用驅(qū)動(dòng)了電子的再分布和在Rh活性位點(diǎn)的定位，從而改變了表面反應(yīng)性，呈現(xiàn)出有利的氫和水吸附的熱力學(xué)特征。由于近熱中性的ΔG_H*以及優(yōu)化的水親和力(低ΔG_H2O)，Rh-O-W所有pH條件下都具有高效的HER性能，表現(xiàn)出增強(qiáng)的水吸附和解離以及氫吸附和氫生成的性能?？傊?，本文的研究結(jié)果將為未來HER催化劑的制備和設(shè)計(jì)提供一定的思路。

Oxygen-Bridged Stabilization of Single Atomic W on Rh Metallenes for Robust and Efficient pH-Universal Hydrogen Evolution, ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.3c02066.

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02066.

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