通過使用高壓正極材料可以提高鋰金屬電池(LMBs)的比能量;然而,在相應(yīng)的體系中實(shí)現(xiàn)長期穩(wěn)定的循環(huán)性能對液態(tài)電解液來說尤其具有挑戰(zhàn)性。圖1 分子動力學(xué)模擬中科院過程所張?zhí)m、燕山大學(xué)劉玉文等通過引入1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(TTE)來調(diào)整二甘醇(G2)和雙(三氟甲磺酰)亞胺鋰(LiTFSI)之間的配位結(jié)構(gòu),制備了一種新型的偽過飽和電解質(zhì)(POSS)。令人驚訝的是,盡管TTE對LiTFSI的溶解度很小,但LiTFSI和G2在POSE中的摩爾比可以增加到1:1,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于飽和狀態(tài)下的1:2.8。模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明,TTE促進(jìn)了G2分子與POSE中Li+的緊密接觸。此外,它還參與了電解質(zhì)/電極界面的形成。圖2 半電池性能結(jié)果,所得電解液與鋰金屬負(fù)極和典型的高壓正極都顯示出了出色的兼容性。在1 mA cm-2、1 mAh cm-2的條件下,Li||Li對稱電池顯示出超過2000小時(shí)的長壽命。同時(shí),采用POSE的Li||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)電池在4.5V、1C倍率下循環(huán)900次后顯示出134.8 mAh g-1的高可逆容量。這項(xiàng)工作提供了對Li+溶劑化結(jié)構(gòu)的新認(rèn)識,并為開發(fā)LMB的高性能電解液提供了指導(dǎo)。圖3 全電池性能Long-life lithium batteries enabled by a pseudo-oversaturated electrolyte. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.383