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AEM：iPANI@rGO-CNTs助力穩(wěn)定耐用、高倍率的全Li-S電池

目前，鋰-硫（Li-S）電池存在嚴重的多硫化物穿梭現(xiàn)象，硫正極氧化還原動力學緩慢，Li負極枝晶生長不可逆等問題。

基于此，澳大利亞格利菲斯大學張山青教授和Chao Xing、揚州大學Pan Xue及廣東工業(yè)大學陳浩博士等人報道了一種正極和負極雙界面工程策略。

正極采用模擬聚苯胺（iPANI）實現(xiàn)能量工程，誘導多硫化物的中能級吸附，催化硫物種的氧化還原轉(zhuǎn)化，并將iPANI自組裝到還原氧化石墨烯（rGO）和碳納米管（CNTs）集成的支架上（iPANI@rGO-CNTs），實現(xiàn)形態(tài)工程。對于負極，iPANI@rGO-CNTs復合材料的高導電性和親Li性以及多孔納米結(jié)構(gòu)有利于Li離子的均勻沉積，顯著阻止了Li枝晶的生長。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了這些亞胺和胺鍵對LiPSs的吸收能力。對于去質(zhì)子化（-NH-）胺，質(zhì)子化前后Li₂S₈的吸附能分別為-0.38 eV和-0.91 eV。對于去質(zhì)子化亞胺（-N=），質(zhì)子化后的吸附過程放熱減弱，其值在-0.63至-0.55 eV之間變化。由于較小的垂直和絕熱激發(fā)能，處于單重態(tài)基態(tài)（S₀）的質(zhì)子化亞胺（-NH⁺=）可以被激發(fā)到第一三重態(tài)（T₁）。

此外，作者還研究了iPANI@rGO-CNTs對LiPSs的強錨定作用。在6和12 h后，iPANI@rGO-CNTs對深黃色Li₂S₆溶液的脫色效果比rGO-CNTs支架和SP更徹底。N-Li峰在高分辨率N 1s中的存在表明iPANI@rGO-CNTs與LiPSs之間存在很強的相互作用。值得注意的是，iPANI@rGO-CNTs優(yōu)異的錨定性能是可逆化學反應增強氧化還原動力學的先決條件。

Interfacial Engineering on Cathode and Anode with Iminated Polyaniline@rGO-CNTs for Robust and High-Rate Full Lithium-Sulfur Batteries. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/aenm.202300646.

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