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韓布興/吳海虹/康欣晨JACS: 三元離子液體基電解質(zhì)耦合大塊金屬電極，用于高效電還原CO2制CO

通過電化學(xué)CO₂反應(yīng)(CO₂RR)將CO₂還原為燃料和增值化學(xué)品，對人類社會的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。目前人們主要致力于設(shè)計和改性固體催化劑以提高活性和選擇性，而大多數(shù)電極在CO₂電還原過程中經(jīng)歷了嚴(yán)重的失活和競爭性析氫反應(yīng)，這嚴(yán)重降低了反應(yīng)性能。

此外，電解質(zhì)對CO₂電還原也起著關(guān)鍵的作用。離子液體基電解質(zhì)有利于獲得較大的電流密度，有利于C₁產(chǎn)品的生產(chǎn)。然而，在基于IL的電解質(zhì)中，嚴(yán)重的電極失活和HER仍有待解決。

基于此，華東師范大學(xué)韓布興、吳海虹和中科院化學(xué)研究所康欣晨等利用塊狀金屬電極與三元離子液體(IL)電解質(zhì)(1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽/1-十二烷基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽/MeCN)實現(xiàn)高效電還原CO₂制CO。電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，在不同體積金屬電極上，CO₂電還原為CO的電流密度明顯增大，并且三元電解液中的HER得到很好的抑制。更重要的是，在商業(yè)銅電極上，在較寬的電位范圍(?2.2~?2.5 V vs Ag/Ag⁺)內(nèi)，獲得了約100%的CO法拉第效率(FE_CO)。

實驗結(jié)果和理論計算表明，在三元電解質(zhì)中，一種IL破壞了另一種IL在MeCN中的聚集行為以獲得更均勻的結(jié)構(gòu)，這不僅促進(jìn)了CO₂的擴散，而且增加了對電極表面的潤濕性。在工作條件下，兩種IL陽離子在電極表面水平方向和垂直方向同時排列，提高了表面咪唑陽離子的濃度和致密度；致密的咪唑陽離子層增加了電極上的CO₂濃度，限制了CO₂分子在電極表面的擴散，促進(jìn)了反應(yīng)的進(jìn)行。

因此，在工作條件下，電解液對電極的良好潤濕性和電極表面的高CO₂濃度導(dǎo)致了較高的電流密度，以及垂直排列的C₁₂mim⁺形成疏水層，抑制H⁺的擴散，從而有效地抑制HER以獲得大的FE_CO。

Ternary Ionic-Liquid-Based Electrolyte Enables Efficient Electro-reduction of CO₂ over Bulk Metal Electrodes. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c03259

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