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AM：高熵金屬間化合物Pt4FeCoCuNi實(shí)現(xiàn)高效析氫和氧還原反應(yīng)

全球?qū)γ撎嫉男枨蠹铀倭丝稍偕茉吹陌l(fā)展。然而，可再生太陽能和風(fēng)能的間歇性限制了它們的大范圍應(yīng)用。最近，電解水作為一種吸引人的綠色技術(shù)，通過生成清潔能源載體H₂和副產(chǎn)物O₂，將可再生能源的間歇性電力轉(zhuǎn)化為化學(xué)鍵，并將其儲存起來。

氫氣和氧氣結(jié)合產(chǎn)生的水作為唯一的產(chǎn)物可以通過氫質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)產(chǎn)生電能，這是一種具有吸引力的零排放電源，可用于各種應(yīng)用，如汽車。為了大規(guī)模地應(yīng)用這種氫能系統(tǒng)，基于Pt的電催化劑的合理設(shè)計對于克服析氫反應(yīng)(HER)和氧還原反應(yīng)(ORR)的過電位至關(guān)重要。

基于此，南洋理工大學(xué)Wang Yong、Kedar Hippalgaonkar、劉政和黃一中，以及新加坡科技研究局Gong Na(共同通訊)等人制備了一系列有序度可調(diào)的多組分金屬間化合物Pt₄FeCoCuNi納米顆粒，該催化劑不負(fù)眾望的展現(xiàn)出了優(yōu)異的HER和ORR性能。

為了將晶體結(jié)構(gòu)與催化劑的電催化活性聯(lián)系起來，本文首先測試了無序、部分有序和高度有序的催化劑以及對比催化劑在1 M KOH中的HER性能。根據(jù)線性掃描曲線可以發(fā)現(xiàn)，與其他催化劑相比，已有的S-C催化劑的HER活性可以忽略不計。

高度有序的Pt₄FeCoCuN只需要20 mV的過電位就可以達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，這遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于部分有序和無序的Pt₄FeCoCuNi(分別為32和47mV)以及商業(yè)Pt/C(38mV)。較低的過電位意味著較少的能源浪費(fèi)，因此高度有序的Pt₄FeCoCuN可以有效的應(yīng)用于催化反應(yīng)。

之后，本文在0.1 M HClO₄中測試了電催化劑的ORR性能。與HER測試相同，對比催化劑S-C的ORR活性可忽略不計，高度有序的Pt₄FeCoCuNi的半波電位(E_1/2)為0.943 V，高于部分有序和無序的Pt₄FeCoCuNi的半波電位(分別為0.927和0.910 V)。

為了進(jìn)一步比較催化劑的本征ORR活性，本文還計算了催化劑的質(zhì)量活性。不出所料的是，高度有序的Pt₄FeCoCuNi在0.9 V_RHE下，具有3.78 A mg_Pt^-1的質(zhì)量活性，優(yōu)于部分有序和無序的催化劑(分別為1.84和0.86 A mg_Pt^-1)。

為了分析催化劑催化性能優(yōu)異的原因，本文通過X射線光電子能譜(XPS)確定了Pt₄FeCoCuNi的d帶中心，研究了晶體結(jié)構(gòu)對催化劑電子結(jié)構(gòu)的影響。根據(jù)d帶中心理論，d帶中心對中間體的吸附強(qiáng)度起著至關(guān)重要的作用。

具體來說，d帶中心的下移會導(dǎo)致吸附減弱，反之亦然。研究后發(fā)現(xiàn)，與Pt₄FeCoCuNi相比，S-C對價帶譜(VBS)的貢獻(xiàn)可以忽略不計，這表明不同有序度的Pt₄FeCoCuNi的VBS差異是由于Pt₄FeCoCuNi本身而不是因?yàn)镾-C。VBS結(jié)果表明，高有序度的催化劑的d帶中心位置最接近費(fèi)米能級，且從高度有序、部分有序到無序催化劑的d帶中心有下降趨勢。

因此，有序度的降低會導(dǎo)致d帶中心的下移，從而減弱ORR和HER中間體的吸附能?？傊?，高度有序的晶體結(jié)構(gòu)和高熵的協(xié)同作用使催化劑具有良好的催化穩(wěn)定性和活性，本文工作建立的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系也將為催化劑的合理設(shè)計提供指導(dǎo)。

Ordering-dependent hydrogen evolution and oxygen reduction electrocatalysis of high-entropy intermetallic Pt₄FeCoCuNi, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202302067.

https://doi.org/10.1002/adma.202302067.

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