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丁潔/劉玉山CEJ：Ru-RuO2/Mn-MoO2復(fù)合材料實(shí)現(xiàn)高效析氫、析氧、氧還原！

本世紀(jì)以來，不斷增加的能源需求和隨之而來的環(huán)境危機(jī)推動(dòng)了對可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)技術(shù)的探索，包括金屬-空氣電池和水電解槽。析氫反應(yīng)(HER)、析氧反應(yīng)(OER)和氧還原反應(yīng)(ORR)是這些技術(shù)必不可少的反應(yīng)。實(shí)際上，這些反應(yīng)都面臨著高反應(yīng)勢壘和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢的問題，而高效的電催化劑是解決這些問題的關(guān)鍵。目前，貴金屬基材料仍被認(rèn)為是最優(yōu)異的電催化劑，如Pt和IrO₂。

然而，貴金屬催化劑的高成本、稀缺性和不穩(wěn)定性極大地限制了這些催化劑的商業(yè)應(yīng)用。此外，由于三種反應(yīng)的性質(zhì)不同，單一組分的電催化劑無法同時(shí)滿足所有的需求。解決這一問題的方法是對不同的反應(yīng)使用不同的催化劑，但這將增加額外的設(shè)備和工藝的費(fèi)用。另一種策略是制備經(jīng)濟(jì)高效、穩(wěn)定的多功能電催化劑，可同時(shí)用于HER、OER和ORR。與相對容易獲得的雙功能電催化劑相比，制備HER、OER和ORR三功能電催化劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，鄭州大學(xué)丁潔和劉玉山(共同通訊)等人通過簡單的固相反應(yīng)策略成功制備了一種新型三功能Ru-RuO₂/Mn-MoO₂(RRMM)電催化劑，該催化劑展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。

本文利用典型的三電極體系測試了催化劑的電催化性能。測試結(jié)果表明，當(dāng)Mo：Ru：Mn的摩爾比為1：1：1時(shí)，退火溫度為400 ℃時(shí)，催化劑(RRMM)具有最低的過電位和最小的Tafel斜率。與RuO₂(329 mV)、Ru/RuO₂(57 mV)、Ru/RuO₂/MoO₂(53 mV)、MoS₂(255 mV)、Mn-MoO₂(194 mV)、Ru/Mn-MoO₂(74 mV)和RMM前驅(qū)體(292 mV)相比，RRMM在10 mA cm^-2時(shí)的過電位最低，為15 mV。

與商業(yè)Pt/C相比，RRMM在10 mA cm^-2的電流密度下表現(xiàn)出具有競爭力的過電位，在較高的電流密度下依舊表現(xiàn)出較低的過電位。由于具有雙功能特性的Ru-RuO₂，RRMM也被用作OER電催化劑。與商業(yè)RuO₂(310 mV)、Ru/RuO₂(299 mV)、Ru/RuO₂/MoO₂(285 mV)和RMM(477 mV)相比，RRMM僅需要260 mV的低過電位就能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，展現(xiàn)出了優(yōu)異的OER性能。

為了驗(yàn)證RRMM是否具有三功能特性，本文還在O₂飽和的0.1 M KOH溶液中測試了催化劑的ORR活性。令人滿意的是，RRMM的起始電位(E_onset)為0.92 V，半波電位(E_1/2)為0.83 V，與Pt/C非常接近(E_onset=0.98 V，E_1/2=0.85 V)。

雖然RRMM的Tafel斜率(130 mV dec^-1)略高于Pt/C(103 mV dec^-1)，但遠(yuǎn)低于Mn-MoO₂(341 mV dec^-1)、Ru/Mn-MoO₂(133 mV dec^-1)、RMM(276 mV dec^-1)。值得注意的是，Ru/RuO₂/MoO₂沒有ORR活性，這說明RRMM的ORR活性來源于MoO₂相中的Mn摻雜。

總之，本文利用簡單的固相反應(yīng)(SPR)策略成功制備了一種新型的三功能RRMM電催化劑。本文的理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，RRMM中特定的催化組分促進(jìn)了相應(yīng)的氧化還原反應(yīng)，其他的催化組分將起到輔助作用，或加速反應(yīng)過程，或提高整個(gè)催化體系的穩(wěn)定性。

在RRMM中，Ru NPs是HER的核心活性位點(diǎn)，RuO₂觸發(fā)了OER，Ru-RuO₂異質(zhì)界面有利于反應(yīng)中間體的吸附和脫附。除此之外，Mn摻雜的MoO₂還作為優(yōu)異的基底，有利于催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

更重要的是，Mn摻雜的MoO₂是ORR的主導(dǎo)成分，Ru-RuO₂和氧空位(V_O)有效地調(diào)節(jié)了Mn摻雜MoO₂的電子結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移。值得注意的是，根據(jù)RRMM優(yōu)異的HER和OER性能，本文將RRMM電催化劑同時(shí)作為陰極和陽極構(gòu)建了RRMM/NF||RRMM/NF全水解體系。

測試后發(fā)現(xiàn)，RRMM/NF||RRMM/NF只需要1.53 V的低電壓就能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，優(yōu)于Pt/C/NF||RuO₂/NF(1.57 V)和NF||NF(1.93 V)。總之，本文的簡單合成策略將為制備高性能、多功能電催化劑提供一條新的途徑。

Tri-Functional Ru-RuO₂/Mn-MoO₂ Composite: A High Efficient Electrocatalyst for Overall Water Splitting and Rechargeable Zn-Air Batteries, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.143760.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143760

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