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?Adv. Sci.：設(shè)計(jì)鋰硅合金負(fù)極，緩解硫化物基全固態(tài)電池的化學(xué)機(jī)械失效

全固態(tài)電池(ASSBs)由于其高能量密度、簡(jiǎn)單的制造和更好的安全性，是有希望取代傳統(tǒng)鋰離子電池的下一代儲(chǔ)能設(shè)備。最近，研究人員解決了硫化物基ASSB的機(jī)械失效問題，這種故障源于枝晶生長(zhǎng)和堆積壓力控制的喪失，特別是在鋰金屬或鋰合金負(fù)極上。

圖1 電池結(jié)構(gòu)示意

韓國(guó)昌原國(guó)立大學(xué)Hyung-Tae Lim等制備了兩種復(fù)合合金負(fù)極（類型1：Li₃PS₄（LPS）玻璃+Li-Si合金，類型2：Li₃N+LiF+Li-Si合金）用于硫化物基全固態(tài)電池，并將它們?cè)诟呓刂闺妷簵l件下的化學(xué)機(jī)械穩(wěn)定性與非復(fù)合合金負(fù)極進(jìn)行了比較，其中LPS玻璃和硫復(fù)合材料被分別選作固態(tài)電解質(zhì)和正極。

研究顯示，1型和2型電池在高截止電壓條件下（0.5-3.7V）可逆地運(yùn)行，分別在355和230次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)無電壓噪聲或容量衰減。由于LPS的氧化，在3.7V的充電后，正極極化電阻急劇增加；然而，LPS的氧化還原行為在放電-充電時(shí)是相當(dāng)可逆的，這與使用非復(fù)合合金負(fù)極的電池不同。

圖2 電化學(xué)性能對(duì)比

TOF-SIMS測(cè)試結(jié)果表明，復(fù)合負(fù)極通過為鋰離子提供更多的途徑實(shí)現(xiàn)了均勻的鋰硅合金化，即使在正極中通過LPS氧化過度供應(yīng)離子的情況下。這些結(jié)果意味著，只要在負(fù)極中避免非均勻合金化和鋰枝晶生長(zhǎng)，基于LPS的電池就可以在高截止電壓條件下進(jìn)行可逆循環(huán)。T1和T2電池的電化學(xué)性能和長(zhǎng)期穩(wěn)定性之間沒有觀察到顯著的差異。在T1電池中觀察到了還原產(chǎn)物L(fēng)i₂S，但這可能是一個(gè)鈍化層，以防止連續(xù)反應(yīng)。

該研究揭示了當(dāng)電池在電化學(xué)穩(wěn)定窗口（ESW）以外循環(huán)時(shí)，合金負(fù)極結(jié)構(gòu)在化學(xué)機(jī)械故障方面的重要性。其研究結(jié)果還表明，硫化物固態(tài)電解質(zhì)的ESW需要針對(duì)每個(gè)實(shí)際應(yīng)用進(jìn)行重新評(píng)估。

圖3 TOF-SIMS測(cè)試

Design Strategies of Li–Si Alloy Anode for Mitigating Chemo-Mechanical Degradation in Sulfide-Based All-Solid-State Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301381

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