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張乃慶/趙光宇/呂蓬勃AEM：N的梯度濃度補(bǔ)充可穩(wěn)定氧空位以增強(qiáng)Zn2+存儲(chǔ)

在水系鋅離子電池(ZIB)正極中引入氧空位可以顯著改善Zn²⁺的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，從而增強(qiáng)電化學(xué)性能。然而，水性電解質(zhì)循環(huán)過程中電池中氧空位的穩(wěn)定性卻被忽視。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶教授、趙光宇副教授&湘潭大學(xué)呂蓬勃副教授團(tuán)隊(duì)通過不同雜質(zhì)原子的重新填充來穩(wěn)定氧空位，并且N的梯度濃度重新填充以最小的形成能(4.77eV)實(shí)現(xiàn)了氧空位的最穩(wěn)定狀態(tài)。

所得Zn₃V₂O₇(OH)₂·2H₂O通過梯度N補(bǔ)充部分氧空位(N-VO-ZVO)實(shí)現(xiàn)了更穩(wěn)定的氧空位和低Zn²⁺擴(kuò)散能壘(0.19 eV)，在100 A g^-1下具有186 mAh g^-1的超高倍率性能，10000次循環(huán)后容量保持率為84.9%。

圖1. VO-ZVO 循環(huán)前后的結(jié)構(gòu)表征

總之，DFT計(jì)算結(jié)果表明N原子的重新填充(與P和S原子相比)可以降低氧空位的形成能(4.77 eV vs 5.69和5.55 eV)，從而產(chǎn)生更穩(wěn)定的氧空位。

作者通過電化學(xué)原位轉(zhuǎn)換方法獲得了具有梯度濃度的N重新填充到氧空位的N-VO-ZVO正極。得益于N的梯度濃度，N-VO-ZVO補(bǔ)充表現(xiàn)出增強(qiáng)的氧空位穩(wěn)定性，具有最小的氧空位形成能(4.77 eV)，實(shí)現(xiàn)10000次循環(huán)后的容量保持率為84.9%。

此外，Zn²⁺擴(kuò)散的低能壘(0.19 eV)增強(qiáng)了Zn²⁺擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，從而實(shí)現(xiàn)了N-VO-ZVO的超高倍率性能(100 A g^-1時(shí)為186 mAh g^-1)。因此，精確設(shè)計(jì)合理的正極結(jié)構(gòu)對(duì)于實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和長循環(huán)穩(wěn)定性至關(guān)重要。

圖2. N-V_O-ZVO和V_O-ZVO的電化學(xué)性能

Gradient Concentration Refilling of N Stabilizes Oxygen Vacancies for Enhanced Zn2+ Storage, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301730

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