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北化工/高能所Nano Lett.:首次報道!Fe-SACs促進QD光伏中多硫化物氧化還原

北化工/高能所Nano Lett.:首次報道!Fe-SACs促進QD光伏中多硫化物氧化還原
開發(fā)經(jīng)濟高效的多硫化物氧化還原陰極,對先進量子點(QD)光伏技術的發(fā)展至關重要。基于此,北京化工大學汪樂余教授和張立鵬博士、中科院高能物理研究所馬陳燕等人首次證明了氮摻雜碳(N-C)殼負載鐵單原子催化劑(Fe-SACs)能夠催化QD光伏中的多硫化物還原。
具有FeN4活性位點的Fe-SACs對ZnCuInSe-QD光伏(AM1.5G, 100 mW/cm2)的功率轉換效率為13.7%,是ZnCuInSe-QD光伏的最高值,優(yōu)于Cu-SACs和N-C催化劑。
北化工/高能所Nano Lett.:首次報道!Fe-SACs促進QD光伏中多硫化物氧化還原
通過DFT計算,作者研究了SACs(FeN4和CuN4)對SRR的內在活性。由于S42?陰離子需要被催化劑吸附,作者計算了催化劑吸附的S42?的電子性質。吸附的S42?陽離子與FeN4催化劑之間的電子轉移比CuN4或N-C催化劑之間的電子轉移要多得多,表明Fe原子很容易將電子轉移到配位的N原子上。
電子轉移的增強有助于S原子與活性位點之間形成鍵,同時有利于活化吸附的S42?中的S-S鍵,從而促進多硫化物的還原過程。因此,F(xiàn)eN4 SAC比N-C和CuN4 SAC更容易吸附S42?陰離子。
北化工/高能所Nano Lett.:首次報道!Fe-SACs促進QD光伏中多硫化物氧化還原
此外,Bader電荷密度分析顯示,F(xiàn)e原子比Cu或C原子具有更多的正電荷。反應自由能為-1.06 eV的FeN4催化劑更有利于吸附S42?離子,遠低于N-C催化劑或CuN4 SAC。由于反應自由能低,在FeN4催化劑上的反應步驟也很有利。因此,S2?離子是FeN4催化劑上的優(yōu)選產(chǎn)物。結果表明,F(xiàn)eN4對多硫化物的還原具有較高的催化活性。
北化工/高能所Nano Lett.:首次報道!Fe-SACs促進QD光伏中多硫化物氧化還原
Fe Single Atom Catalysts Promoting Polysulfide Redox Reduction in Quantum Dot Photovoltaics. Nano Lett., 2023, DOI:10.1021/acs.nanolett.3c01064.

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