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劉繼磊/施思齊/郭新AM：類液態(tài)鋰離子傳導(dǎo)氧化物電解質(zhì)，30℃時(shí)高達(dá)1.2 mS/cm

硫亞晶格的柔軟性和硫磷酸鹽中PS₄四面體的旋轉(zhuǎn)性導(dǎo)致了類似液體的離子傳導(dǎo)，從而提高了離子傳導(dǎo)性和穩(wěn)定的電極/硫磷酸鹽界面離子傳輸。然而，剛性氧化物中液態(tài)離子傳導(dǎo)的存在仍然不清楚，有必要對其進(jìn)行改性以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰/氧化物固體電解質(zhì)界面電荷傳輸。

圖1 LTPO中的鋰離子遷移途徑

湖南大學(xué)劉繼磊、上海大學(xué)施思齊、華中科技大學(xué)郭新等通過結(jié)合中子衍射測試、幾何分析、鍵價(jià)位點(diǎn)能量分析和從頭分子動力學(xué)模擬，發(fā)現(xiàn)了LiTa₂PO₈及其衍生物中的一維類液態(tài)鋰離子傳導(dǎo)，其中鋰離子遷移通道由四倍或五倍的氧配位間點(diǎn)連接。這種傳導(dǎo)具有低活化能（0.2 eV）和鋰離子在間隙位點(diǎn)上的平均停留時(shí)間短（<1 ps）的特點(diǎn)，這源于Li-O多面體畸變和鋰離子的相關(guān)性，這是由摻雜策略控制的。

圖2 LTPO及其衍生物的離子傳導(dǎo)性

結(jié)果，液態(tài)傳導(dǎo)使得其離子導(dǎo)電率很高，對于Li_1.1Ta_1.9Zr_0.1PO₈（Zr-LTPO）來說，其在30℃下實(shí)現(xiàn)了1.2 mS cm^-1的增強(qiáng)鋰離子傳導(dǎo)率。此外，Li/ LTPO /Li電池在0.2 mA cm^-2的條件下可以進(jìn)行700小時(shí)的超穩(wěn)定循環(huán)，而無需進(jìn)行界面修飾。這項(xiàng)工作的研究結(jié)果為未來發(fā)現(xiàn)和設(shè)計(jì)改善的固態(tài)電解質(zhì)提供了原則，這些固態(tài)電解質(zhì)不需要改變鋰/固態(tài)電解質(zhì)界面就能實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的離子傳輸。

圖3 原始和摻雜的LTPO的電化學(xué)性能

Liquid-like Li-ion Conduction in Oxides Enabling Anomalously Stable Charge Transport Across Li/Electrolyte Interface in All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303730

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